不同地域天然伊利石表面酸碱特性的比较

利用电位滴定技术和恒定容量表面络合模式表征不同来源天然伊利石的表面酸碱性质。鉴于固体基质在酸量滴定过程中发生溶解，相应的滴定上清液被视为体系空白。考虑到水解铝、硅酸和伊利石表面活性位之间的表面络合或沉淀反应，提出两种表面质子反应模型。对其中的特例，还考虑了表面离子交换反应。模拟程序的拟合结果显示两种模型对水解伊利石体系的滴定行为均可获得满意的描述。相的的表面固有酸度常数表明样品的酸碱性质之间存在一些共性。     

煤中微尺度重金属赋存特征

煤矿开采导致的重金属环境污染是全球面临的重要生态环境难题。煤作为重金属的源,由表面性质和微观结构各异的微域构成,控制了重金属的分布、形态转化和生物有效性。但在环境意义尺度上探究微尺度重金属在非均相煤微域中的赋存形态仍有很多不明之处。因此,本文以贵州省兴仁县交乐高砷煤为研究对象,综合运用电子微探针分析仪（EPMA）、扫描电子显微镜-X射线能谱（SEM-EDS）、X射线荧光光谱（XRF）和X射线衍射（XRD）等高精度、微纳米级空间分辨率技术,阐明重金属在非均相煤微域中的浓度分布规律及形态赋存特征。结果表明：煤的矿物成分复杂,主要矿物为石英、绿泥石、高岭石、锐钛矿和黄铁矿。结合XRF的结果（Si,Al,S,Fe,K和Ti为主量元素）,煤中的Si主要来源于石英和伊利石;Al和K主要赋存于伊利石;S和Fe来源于黄铁矿;Ti来源于锐钛矿。有趣的是,假设全部的Fe来源于黄铁矿,那么煤的S/Fe摩尔比为4,大于2（黄铁矿的化学计量比,FeS₂）。这表明煤中约一半的S来源于其他矿物质或有机物质。为了阐明煤中S的其他来源,通过SEM-EDS分析发现含S的有机质赋存于煤中,支持了上述XRF和XRD的分析结果。EPMA结果表明煤中的另一个关键元素As,主要赋存于黄铁矿中。     

聚硅氯化铝混凝剂中Al(Ⅲ)水解聚合历程及铝硅作用特性研究

采用共聚与复合两种制备工艺，制备出了系列具有不同碱化度和不同Ａｌ／Ｓｉ摩尔比的聚硅氯化铝混凝剂，分析研究了ＰＡＳＣ中Ａｌ（Ⅲ）的水解－聚合历程以及聚硅酸与铝水解聚合产物的相互作用，探讨了ＰＡＳＣ溶液的酸解聚。     

Mn-Cu-O负载型催化剂上CO氧化性能的研究

研究了ＺｒＯ２或Ａｌ２Ｏ３负载Ｍｎ－Ｃｕ－Ｏ体系催化剂ＣＯ催化氧化活性，以及物相结构，表面氧性能与活性的关系。结果表明，锆基催化剂的氧化活性明显优于铝基催化剂，起燃温度Ｔ５０低达５０℃，ＺｒＯ２载 利于活性组份形成高活性物相，并促进表面吸附氧的脱附，表现出催化剂表面吸附氧的脱附温度高低次序与其氧化活性有一致的对应关系。     

纳米TiO_2包覆微米Cr_2O_3粒子的制备及表征研究

目的研究室温条件下纳米TiO_2包覆微米Cr_2O_3粒子的物相、显微组织及其光催化活性。方法采用钛酸丁酯为原料,通过酸催化的胶溶-沉淀法制备纳米TiO_2包覆微米Cr_2O_3复合粒子,利用SEM,XPS,XRD,Raman及紫外-可见漫反射光谱等手段对复合粒子进行表征。结果 XPS分析表明,微米Cr_2O_3粒子的表面存在C,O,Ti,Sn,Cr等元素。场发射扫描电镜观察表明,粒径大小为10~15 nm左右的TiO_2颗粒包覆在Cr_2O_3微粒表面,从而形成纳米/微米复合结构。Raman光谱结果显示,空载实验获得的TiO_2颗粒样品呈现锐钛矿型。UV-Vis光谱分析表明,负载Cr_2O_3微粒后使半导体的吸收峰值明显红移,在370,460,600 nm处出现了3个吸收峰,最大吸收波长达到750 nm左右。结论锐钛矿相TiO_2成功包覆在微米Cr_2O_3粒子表面,扩展了复合半导体的光响应范围,有望实现可见光催化活性。     

聚硅氯化铝(PASC)混凝剂的颗粒大小及分子量分布

采用共聚与复合两种制备工艺,研制出碱化度（B） 为2.0 的具有不同 Al/Si 摩尔比的聚硅氯化铝（ 简称 PASC） 混凝剂．一种方法是将 NaCl加入到不同 Al/Si摩尔比的 AlCl₃6H₂O和聚硅酸混合液中;另一种方法是按一定的Al/Si 摩尔比将聚硅酸加入到聚合氯化铝液中．应用光子相关光谱（PCS） 和超滤膜过滤方法对 PASC 及聚合氯化铝（PAC） 的颗粒大小及分子量分布进行对比测定．结果表明,在PASC中,由于聚硅酸与铝水解聚合产物间的相互作用,生成了聚集体更大的聚合物,显著提高了聚集体的粒径,这种提高以共聚法最为明显; Al/Si摩尔比影响PASC的聚集度,Al/Si摩尔比越小, PASC 的聚集度就越大．     

高Al13纳米聚合氯化铝的结构表征及混凝效果

采用AlCl36H2O和Na2CO3制备了聚合氯化铝(PAC),并采用SO42-/Ba2+沉淀-置换法分离提纯了其中的纳米Al13形态,应用27Al-NMR和XRD等现代实验技术对其中的Al13形态进行了分析表征,27Al-NMR结果表明,分离提纯后样品中的Al13含量明显高于PAC,XRD结果表明,Al13的衍射峰出现在2q角为5~25之间;混凝烧杯实验表明,纳米级PAC较传统的混凝剂AlCl3、Al2(SO4)3和PAC具有更好的除浊、脱色效果.     

Quantitative model for species distribution of hydroxy polyaluminum chloride

ＱｕａｎｔｉｔａｔｉｖｅｍｏｄｅｌｆｏｒｓｐｅｃｉｅｓｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎｏｆｈｙｄｒｏｘｙｐｏｌｙａｌｕｍｉｎｕｍｃｈｌｏｒｉｄｅＦｅｎｇＬｉ，ＬｕａｎＺｈａｏｋｕｎ，ＴａｎｇＨｏｎｇｘｉａｏＲｅｓｅａｒｃｈＣｅｎｔｅｒｆｏｒＥｃｏＥｎｖｉｒ...     

掺硼铁氧化物在紫外-可见光下的催化性能

采用溶胶凝胶法制备不同掺硼量的针铁矿和赤铁矿催化剂,并用X射线衍射图谱（XRD）、比表面积（BET法）、紫外可见漫反射光谱（DRS）及电荷零点（盐滴定法）对催化剂进行表征.结果表明：硼掺杂能改变催化剂的晶体结构,增大其比表面积和Lewis表面酸度,并能提高催化剂的紫外-可见光活性.在紫外光下,掺硼质量分数2%的赤铁矿对...     

聚合氯化铝与有机高分子复合絮凝剂的形态分布研究--Al-Ferron和27Al-NMR相结合

主要研究了Al Ferron逐时络合比色法和2 7Al NMR法应用于聚合铝与有机高分子复合絮凝剂形态分布的测定 .结果表明 ,两种方法分别测定的Alb 和Al13 的结果具有一定的相关性 ;聚合铝与有机高分子复合后其形态分布发生了一定的变化 ,Alb(或Al13 )的含量有所降低 ,但仍是优势形态 ,Ala(或Al单)的含量基本保持不变 .     

模拟酸雨对红壤中硅铝铁释放的影响

通过模拟酸雨对湖南红壤的淋溶实验,分析了淋溶液pH值和硅铝铁离子动力学释放规律和特点.结果表明,在一定淋溶范围时,酸雨酸度是决定红壤矿物溶解及离子释放的主要因素,且硅、铝、铁对酸雨响应存在差异.在pH<5.6的各酸度酸雨淋溶下,硅均有大量释放,铁基本无释放.pH在3.0～5.6时铝的释放量很小,只有在酸雨pH值较低时才会有大量溶出.随酸雨淋溶的进行,酸雨pH在3.0～5.6的硅铝释放能力总体呈下降趋势.pH 2.5的酸雨可使红壤矿物的风化作用加强,硅铝释放量均明显增加,铝的增幅更大,但随淋溶量增加硅铝释放能力的增长速度趋缓.实验结果还表明,红壤受酸雨影响pH值降到一定程度后,淋出液中铝浓度与其pH值及DOC都呈线性负相关,酸沉降可破坏固相有机络合铝并使其溶出,但强酸性酸雨作用下红壤溶解而释放的铝主要来自铝硅酸盐的溶解.     

生物质型煤固硫添加剂的固硫增强作用

在管式炉中进行了生物质型煤的燃烧固硫试验,考察了Al₂O₃、Fe₂O₃和MnO₂共3种添加剂对钙基固硫剂的固硫增强作用.结果表明,只有Al₂O₃增强了型煤的固硫作用.通过TGA试验进一步证实,在还原性气氛下Al₂O₃可有效地抑制固硫产物CaSO₄的高温分解.XPS和XRD分析表明,Al₂O₃通过与CaSO₄和CaO作用,形成了热稳定性高的复盐CaSO₄·3CaO·3Al₂O₃,并包裹在CaSO₄晶体的表面,从而抑制了CaSO₄的分解.     

固态聚合氯化铝的27Al NMR研究

聚合氯化铝(PAC)是一种水处理混凝剂,可为液态(PAC-L),也可浓缩成固体(PAC-S)、PAC-L在水中稀释时铝的形态的变化已用~(27)Al核磁共振法(NMR)进行了研究。本工作试图用~(27)Al NMR法对PAC-S及其在水中溶解稀释物中铝的形态进行研究,以探讨固化对PAC及其在水中铝的形态的影响。     

Characterization and performance of Pt/SBA-15 for low-temperature SCR of NO by C3H6

Pt supported on mesoporous silica SBA-15 was investigated as a catalyst for low temperature selective catalytic reduction(SCR) of NO by C 3 H 6 in the presence of excess oxygen.The prepared catalysts were characterized by means of XRD,BET surface area,TEM,NO-TPD,NO/C 3 H 6-TPO,NH 3-TPD,XPS and 27 Al MAS NMR.The effects of Pt loading amount,O 2 /C 3 H 6 concentration,and incorporation of Al into SBA-15 have been studied.It was found that the removal efficiency increased significantly after Pt loading,but an optimal loading amount was observed.In particular,under an atmosphere of 150 ppm NO,150 ppm C 3 H 6,and 18 vol.% O 2,0.5% Pt/SBA-15 showed remarkably high catalytic performance giving 80.1% NOx reduction and 87.04% C 3 H 6 conversion simultaneously at 140°C.The enhanced SCR activity of Pt/SBA-15 is associated with its outstanding oxidation activities of NO to NO 2 and C 3 H 6 to CO 2 in low temperature range.The research results also suggested that higher concentration of O 2 and higher concentration of C 3 H 6 favored NO removal.The incorporation of Al into SBA-15 improved catalytic performance,which could be ascribed to the enhancement of catalyst surface acidity caused by tetrahedrally coordinated AlO 4.Moreover,the catalysts could be easily reused and possessed good stability.     

固体碱催化剂制备生物柴油的研究

以CH3COONa为活性组分,Al2O3载体,采用浸渍法制备Na2O/Al2O3负载型固体碱催化剂.用扫面电镜,表面积与孔径分析,红外三种表征方法对此催化剂表面结构及性能进行了分析,结果显示催化剂表面结构和性能良好;用Na2O/Al2O3作为催化剂进行生物柴油合成实验,催化剂表现出很好的催化活性.通过正交试验考察了醇油...     

硅铝比对Cu/SSZ-13SCR活性位的影响

采用固态离子交换法制备了不同硅铝比（Si/Al=5,10,25）的Cu/SSZ-13分子筛催化剂,探究硅铝比对其NH₃选择性催化还原（NH₃-SCR）活性位的影响规律,并通过X射线衍射（XRD）,H₂程序升温还原（H₂-TPR）,NO_x程序升温脱附（NO_x-TPD）,NH₃程序升温脱附（NH₃-TPD）,原位红外实验（in situ DRIFTS）等手段进行物化性质表征.活性测试结果表明,当Cu负载量为4wt%时,不同硅铝比的Cu/SSZ-13具有显著差异的SCR活性;其中,Cu/SSZ-13（10）的SCR活性最佳,200~450℃温度范围内NO转化率均大于80%.XRD和H₂-TPR结果表明,硅铝比会影响Cu/SSZ-13的Cu物种的分布和氧化还原性.NO_x-TPD和NH₃-TPD结果表明,3种催化剂中Cu/SSZ-13（10）具有最多Cu²⁺离子,Cu²⁺离子可以为Cu/SSZ-13（10）提供更多的NO_x吸附位点和Lewis酸性位点,而Lewis酸性位是Cu/SSZ-13主要的低温SCR活性位点,因此有利于NH_3-SCR反应的进行.当硅铝比增加到25时,Cu/SSZ-13（25）的Lewis酸性位大量损失,导致其SCR活性明显下降.     

响应面优化制备粉煤灰基PASC混凝剂性能与表征

研究了以粉煤灰为原料制备聚硅氯化铝（PASC）混凝剂的影响因素、产品性能和微观结构.选取A（碱化度）、B（n（Si）：n（Al））、C（聚合温度）和D（反应时间）对混凝高岭土模拟废水后透光率进行四因素三水平响应面实验.最终优化方案为：A为1.18,B为5.64,C为47.40℃,D为2.48h,透光率预测值达86.58%,验证试验均值相对误差仅为0.18%,模型相关系数为0.9984,表明RSM优化模型可靠.混凝剂性能随投加量增加而不断增加,最终趋于稳定;随废水pH值增大呈现先增大后减小的趋势.XRD分析PASC主要物相为氯化钠,非晶态衍射峰形成预示着浸出液和聚硅酸加碱聚合形成了新的无定形物;FT-IR测试表明聚硅酸与Al³⁺及其水解产物间络合形成了金属-OH等非离子键;SEM显示产品为高聚集度和枝化度的空间网状结构.     

Effect of SO2 on the performance of Ag-Pd/Al2O3 for the selective catalytic reduction of NOx with C2H5OH

The influence of SO2 on the performance of Ag-Pd/Al2O3 for the selective catalytic reduction （SCR） of NOx with C2H5OH was investigated experimentally. The activity test results suggest that Ag-Pd/Al2O3 shows a small activity loss in the presence of SO2 when using C2H5OH as a reductant. In situ DRIFTS spectra show that the activity loss originates from the formation of surface sulphate species on the Ag-Pd/Al2O3. The surface sulphate species formation inhibits the formation of nitrate, whereas hardly changes the partial oxidation of C2H5OH. Compared with the NOx reduction by C3H6, an obvious suppression of the surface sulphate species formation was observed by DRIFTS experiment when using C2H5OH as a reductant. This phenomenon reveals the better catalytic performance and strong SO2 tolerance of Ag-Pd/Al2O3-C2H50H system.     

Ce含量对Pd/Al_2O_3催化剂加氢脱硫性能的影响

采用浸渍法制备了Pd/Al2O3和Pd-CeO2/Al2O3催化剂,研究了不同Ce含量对Pd/Al2O催化剂加氢脱硫性能的影响,并运用XRD、TPR、TPD和噻吩吸附等手段表征了催化剂的吸附性能和酸性。结果表明,CeO2的加入导致Pd/Al2O3催化剂H2吸附性能的减弱和酸量的减少,但提高了噻吩的吸附性能。在噻吩加氢脱硫反应中,Ce含量为2%时Pd-CeO2/Al2O3催化剂的活性最高,随Ce含量的继续增加催化剂的活性下降,是由于催化剂对H2吸附和噻吩吸附综合影响的结果。     

Efficient purification of Al30 by organic complexation method

A method was developed for preparing high purity Al₃₀O₈(OH)₅₆(H₂O)₂₄^18 + (Al₃₀) through elimination of impurities by complexation. Polyaluminum chloride II (PAC₃₀) with Al_c content of 75% was adopted as the source of Al₃₀. The PAC₃₀ was prepared under conditions of total aluminum concentration 0.1?mol/L and OH^?/Al ratio 2.2 to obtain the highest content of Al₃₀. A precipitation/metathesis method, organic solvent precipitation method and organic complexation method were examined to separate and purify Al₃₀. It was found that only by the organic complexation method could high purity Al₃₀ products be obtained in large yield economically. In the experiments, benzoic acid was used as the coordinating reagent to decompose the main impurity AlO₄Al₁₂(OH)₂₄(H₂O)₁₂^7 + (Al₁₃), and the Al₃₀ product could be obtained by precipitation and metathesis operations. It was noteworthy that the decomposition of impurities by benzoic acid could be completed in 2?hr. The Al₃₀ product was characterized by Ferron assay, ²⁷Al-NMR, SEM, XRD and TGA. The results showed that the purity of the Al₃₀ product could exceed 92%.