珠江三角洲地区工业排放变化对SO2和NOx及其二次污染物浓度的影响

在2000年珠江三角洲工业排放清单基础上,利用2003年工业能源消耗量,结合文献和实测排放系数,建立了珠江三角洲2003年工业排放清单. 比较2个工业排放清单发现,2003年珠江三角洲SO₂,NO_x的工业总排放量比2000年分别增加60%与50%;排放增加主要在东莞、佛山、广州和珠海. 利用在线大气化学模式(WRF-Chem)分别对2个工业排放清单进行数值模拟,结果表明: ρ(SO₂),ρ(NO_x)变化趋势与污染源排放的变化有较好的对应关系,ρ(SO₂)在东莞、广州和佛山增加最多,最大增值分别为180,150和150 μg/m3;ρ(NO_x)增加最多的地区也在东莞、广州和佛山,最大增值分别为60,30 和30 μg/m3. SO₄2－与NO₃－和一次污染物的高值中心不对应且变化趋势有差异,表明二次污染物的分布不仅受排放影响,同时也受污染物输送与转化的影响.      

首都国际机场飞机排放清单的建立

将基于标准起飞着陆（LTO）循环各阶段工作时间的飞机排放量计算方法加以改进,利用AMDAR资料计算飞机的有效排放高度,进而准确计算出基于逐架飞机的大气污染物排放总量.结果表明,首都国际机场2013年飞机NO_x、CO、HC、SO₂和PM_2.5排放总量分别为7042.1t、3189.9t、295.3t、429.4t和150.4t.与传统的基于LTO循环的方法相比,修正后的首都机场飞机NO_x、CO、HC和SO₂排放增加了23.5%、2.3%、2.1%和18.1%.飞机排放的CO、HC、SO₂和PM_2.5月变化较小,NO_x排放受飞机有效排放高度影响月波动较大.1～2月飞机污染物排放量处于全年最低水平,8月各污染物排放达到峰值.此外,飞机在爬升和滑行/慢车两种模式下污染物排放比例最大,分别占排放总量的37.7%与36.8%.     

上海市城市林荫道空间结构对NOx和SO2空间分布特征的影响

为减少城市林荫道中交通污染对道路行人的危害,并为行道树选择和养护管理提供技术参数和理论依据,研究了不同树种、不同绿荫覆盖率下的林荫道中ρ（NO_x）和ρ（SO₂）垂直空间分布及其四季变化特征,找出城市林荫道结构与环境效应相关关系.研究表明:①香樟（Cinnamomum camphora）和悬铃木（Platanus acerifolia）林荫道中ρ（NO_x）范围为0.08~0.18 mg/m3,空气质量为轻微污染;ρ（SO₂）范围为0.02~0.04 mg/m3,空气质量为优.②悬铃木行道树对NO_x的消减效果较香樟好,香樟对SO₂的消减效果较悬铃木好.香樟林荫道的绿荫覆盖率> 90%时对NO_x的消减效果最好,在50%~70%时对SO₂的消减效果最好;悬铃木林荫道的绿荫覆盖率在50%~70%时对NO_x的消减效果最好,在>70%~90%时对SO₂的消减效果最好.③香樟和悬铃木林荫道在春、夏两季空气质量优于秋、冬两季.④香樟林荫道中ρ（NO_x）随高度增加有增大趋势,而悬铃木林荫道中ρ（NO_x）随高度增加有减小趋势;在绿荫覆盖率>70%的香樟林荫道中ρ（SO₂）随高度增加有增大趋势,而在悬铃木和香樟绿荫覆盖率 < 70%的林荫道中ρ（SO₂）在4 m处较小.⑤行道树的树高、枝下高、冠幅、叶面积指数和郁闭度是影响城市林荫道环境效应发挥的重要结构参数.研究显示,林荫道的空间结构对气态污染物NO_x和SO₂的空间分布有明显影响,合理选择树种和修剪模式均有利于提升城市空气环境质量.      

辽宁省港口邻近区域海运废气排放测算

为准确测算沿海地区船舶废气排放量,基于试验数据确定了NO_x、CO、HC和CO₂排放因子;结合文献资料和海事局进出港船舶签证数据,采用基于船舶活动过程的方法测算了2014年辽宁省港口邻近区域〔距港口减速区外边界25 n mile(1 n mile=1 852 m)以外的边界线与港口陆地岸线所围成的区域〕海运废气排放清单. 结果表明:2014年辽宁省港口邻近区域海运NO_x、CO、HC、CO₂、SO₂和PM(颗粒物)的排放量分别为11 827.1、971.4、399.6、1 097 426.5、11 654.1和959.2 t;散货船、集装箱船和油船3种主要类型船舶的NO_x、CO、HC、CO₂、SO₂和PM的分担率之和分别为74.7%、77.8%、70.8%、68.0%、70.9%和70.6%;主机NO_x、CO、HC、CO₂、SO₂和PM的分担率最大,分别为63.7%、63.0%、46.0%、40.4%、46.4%和45.3%;停泊工况下的NO_x、CO、HC、CO₂、SO₂和PM排放量分别为3 318.3、281.7、168.3、520 194.9、4 894.0和411.5 t. 船舶降速运行、减少停港时间、燃用低硫油和向船舶供应岸电等措施能降低港口邻近区域海运废气排放. 基础数据缺乏或数据代表性不足给废气排放清单带来了一定的不确定性.      

我国水泥工业大气污染物排放量估算

水泥工业是粉尘,SO₂和NO_x等多种大气污染物的重要排放源.根据各地水泥工业的工艺现状、活动水平、除尘器的除尘效率和污染物排放因子,估算了1995—2005年我国水泥工业生产过程中排放的粉尘,PM₁₀,PM_2.5,SO₂,NO_x,氟化物和CO等的排放量,并给出了2005年分省区、分工艺的排放清单.结果表明,污染物排放量与水泥活动水平呈正相关.1995年以来,随着水泥产量增加,污染物排放量增长迅速,2005年我国水泥工业排放排放粉尘520.69×104 t,PM₁₀437.24×104 t,PM_2.5301.06×104 t,SO₂ 86.09×104 t,NO_x286.67×104 t,氟化物57.72×104t,CO1 987.97×104 t;山东、浙江、江苏、河北和广东等水泥生产大省污染物排放量较大,污染物排放总量占全国总排放量的46.6%,新型干法的推广应用有助于大气污染物的减排.      

南京北郊地区昼夜大气PM2.5中硫同位素的组成及来源

为研究南京地区昼夜大气PM_2.5中的硫同位素组成情况,采用Delta V Advantage同位素质谱仪技术对2016年3-4月南京北郊地区大气PM_2.5中昼夜δ34S（硫同位素值）进行分析,结合大气颗粒物化学组成,追溯昼夜大气PM_2.5及SO₄2-的来源.结果表明:南京北郊地区PM_2.5和SO₄2-的整体变化趋势一致,具有同源性.南京北郊地区白天大气PM_2.5的δ34S范围为4.23‰~7.16‰,平均值为5.45‰±0.91‰;晚上δ34S的范围为4.20‰~6.73‰,平均值为5.22‰±0.83‰.相较于晚上,白天δ34S略高主要与NO_x对SO₂的异相氧化反应和机动车尾气的排放有关.重霾天δ34S范围为4.20‰~7.16‰,平均值为5.39‰±0.87‰;清洁天δ34S范围为3.14‰~5.14‰,平均值为4.03‰±0.57‰.重霾天的硫源与燃煤、机动车尾气排放及NO_x对SO₂的异相氧化反应有关;而清洁天主要受到机动车尾气排放及SO₂与O₃均相氧化反应的影响.研究显示,南京北郊地区ρ（PM_2.5）昼大于夜,而ρ（SO₄2-）夜大于昼,重霾天大气PM_2.5的δ34S高于清洁天,这主要与NO_x、SO₂、O₃的相互转化有关.      

荆州开发区高分辨率大气源排放清单构建研究

为准确掌握荆州开发区大气污染物排放状况,该研究采用排放因子法,基于资料收集与实地调查结合的方式获取活动水平、文献调研选取排放系数,结合ArcGIS平台,建立了荆州开发区2019年1 km×1 km 10类排放源9种大气污染物排放清单。结果表明：开发区SO₂、NO_x、CO、VOCs、NH₃、PM₁₀、PM_2.5、BC和OC的排放量分别为850.4、2 407.1、4 584.0、4 848.3、107.7、8 602.1、4 485.3、57.8和159.6 t。移动源是NO_x的主要来源,占NO_x总排放量的43.8%。固定燃烧源是CO的主要来源,占CO总排放量的81.5%。工艺过程源是SO₂、VOCs、PM₁₀、PM_2.5和OC的主要来源,分别占SO₂、VOCs、PM₁₀、PM_2.5和OC总排放量的50.9...     

华北地区典型机场清单建立及空气质量影响

基于利用AMDAR数据确定大气混合层高度进而对飞机不同工作状态下的时间进行修正的计算方法，核算了2017年华北地区6座典型机场大气污染物排放量.结果显示，6座机场NO_x、CO、VOC、SO₂与PM_2.5的排放总量分别为21504.2，7074.8，1424.0，1283.6和323.2t.飞机源NO_x、CO、VOC与SO₂的排放量远高于机场内其他污染源，而对PM_2.5的排放贡献相差较小.HC与CO的排放主要集中在滑行阶段，占比分别为90.6%与90.2%，而NO_x、SO₂与PM_2.5的排放主要集中在爬升阶段，排放占比分别为58.9%、38.7%和43.5%.6座机场1月份污染物排放量较低，在8月份达到峰值.基于本研究建立的天津滨海国际机场大气污染物排放清单，利用WRF-CAMQ模型研究机场排放对周边区域PM_2.5浓度的影响.结果表明机场区域小时最大贡献浓度为3.24μg/m³；距离机场5km处的年均贡献浓度与小时最大贡献浓度分别为0.08和2.84μg/m³.     

拉萨地区夏季大气CO,SO2及NO2变化初探

为研究青藏高原大气臭氧的光化学过程及其与气溶胶的相互作用,1998年夏季在西藏拉萨郊区对大气CO,SO₂及NO₂进行了综合测量.初步分析表明,近地层CO日平均质量分数为140×10-9～750×10-9,夏末呈明显增高趋势,CO含量的日变化呈双峰型,清晨和傍晚较高,与当地人为活动排放、风向频率和大气混合层高度的日变化密切相关;SO₂平均质量分数为0.15×10-9,NO2为0.39×10-9,NO₂约是SO₂的2.6倍,两者间存在一定的正相关,大致反映了该地区生物质燃料占主导的污染排放特征.      

小型燃油锅炉大气污染物排放特征

燃料燃烧是大气污染物的重要来源之一,对人体健康、空气质量和气候变化产生严重影响. 以85台小型燃油锅炉(≤10.5 MW)的颗粒物(PM),SO₂和NO_x排放实测数据为基础,通过统计分析方法,研究了大气污染物PM,SO₂和NO_x的排放特征及其影响因素,分析了我国小型燃油锅炉PM,SO₂和NO_x的排放现状. 结果表明,在未采取控制措施的条件下,ρ(PM)与燃油灰分〔w(灰分)〕和硫含量〔w(S)〕无关;而在过量空气系数(α)>1时,ρ(SO₂)与燃油w(S)之间呈现显著的正线性相关性;ρ(NO_x)与燃油氮含量〔w(N)〕不具有相关性,而随过量空气系数的增大而增大. 实测得到ρ(PM),ρ(SO₂)和ρ(NO_x)平均值分别为20.0,259.9和318.2 mg/m3;所有测试锅炉的ρ(PM)远远小于《锅炉大气污染物排放标准》(GB13271—2001)所规定的最高允许排放限值,有90%以上的锅炉达到ρ(SO₂)最高允许排放限值,有84%的锅炉达到ρ(NO_x)最高允许排放限值.      

NOx和/或NH3气氛下SO2在高岭土表面非均相转化的实验研究

利用自制气溶胶反应器研究了NO_x和/或NH_3气氛下SO_2在高岭土表面的非均相转化过程,应用扫描电镜(SEM)对高岭土颗粒物形貌进行了表征.结果表明:高岭土颗粒表面的SO_2非均相转化致使其成分和形貌产生了较大变化.相同实验条件下,SO_2转化的协同作用程度由高到低依次为NH_3、NO_x/NH_3和NO_x气氛,相对湿度40%、有光照条件下,SO_2转化量增幅最高可分别达125%、75%和50%.所有气氛下,协同作用在无光照时在高相对湿度(40%~70%)区间更为突出,有光照时其显著性则体现在低相对湿度(20%~40%)区间.SO_2、NO_x、NH_3三者共存时,在高岭土颗粒表面发生的非均相反应过程既有协同作用又存在竞争反应.     

2013年1月华北地区重霾污染过程SO2和NOx的CMAQ源同化模拟研究

以2006年中国地区的INTEX-B排放清单为基础,采用CMAQ模式污染源同化方法,反演更新了2013年1月重霾污染过程华北地区的SO₂和NO_x排放源;应用WRF-CMAQ模式以及2006年INTEX-B初始排放源和2013年1月改进的排放源,分别模拟了1月9-15日和28-31日两次持续重霾污染过程的SO₂和NO₂浓度,并与华北地区47个环境监测站点实测值进行对比,重点分析了基于初始源和同化反演源的模拟效果及其改进原因;本文亦采用2012年清华大学编制的东亚地区MEIC排放清单评估了SO₂和NO_x同化反演源的合理性.分析结果表明:①CMAQ模式污染源同化方法可适用于重霾污染过程,即采用同化反演源模拟的SO₂、NO₂浓度时空变化特征与实测值较一致,而且可反映SO₂、NO_x排放源强的动态变化特征;②基于同化反演源的SO₂、NO₂浓度模拟效果明显优于2006年INTEX-B排放源,其时间变化趋势与实测值较一致,而且可模拟重霾污染过程SO₂、NO₂浓度的峰值;③采用反演源模拟的SO₂、NO₂浓度空间区分布特征与实测值较一致,而且可较好反映重污染区的极值分布特征;④经污染源同化改进后SO₂、NO₂模拟浓度与实测值的相关系数有所提高,误差明显减小;SO₂的改进效果略优于NO₂,这与污染源对两种污染物浓度的影响差异有关;⑤初始源中SO₂、NO_x排放源的空间分布和强度与2012年清华大学编制的排放源强差异较大,而同化反演源的空间分布和强度均接近于上述2012年排放源,较好反映出重点地区的高污染源分布特征.本文研究结果将为改进重霾污染过程的空气质量预报、减小自下而上建立的排放源清单不确定性、评估SO₂、NO_x等排放源的影响效应以及不同气象条件下区域排放源的动态调控等提供新技术途径和研究思路.     

关中盆地NO2和SO2对颗粒物污染的协同效应

基于WRF-Chem模式模拟了关中盆地2019年1月2—14日一次颗粒物污染事件,评估了NO_x和SO₂减排及其在颗粒物污染中的协同作用对PM_2.5污染的影响。敏感性实验结果表明：NO_x减排可使PM_2.5中硝酸盐含量下降,但大气中O₃浓度上升,大气氧化能力增强,其他二次组分上升,导致PM_2.5下降不明显;SO₂人为源减排可使硫酸盐质量浓度下降,但由于硫酸盐在PM_2.5中占比较低,当SO₂减排75%时,PM_2.5仅下降1.74%;当减排比例较高时,NO_x和SO₂同时减排更有利于颗粒物污染防治。PM_2.5质量浓度在NO_x和SO₂同时减排75%时比分开减排75%时多下降0.75%,主要是硫酸盐下降所致;对气溶胶含水量进行分析,发现NO_x对气溶胶含水量影响较大,当NO_x减排75%时,气溶胶含水量可下降15.51%;此外,NO_x和SO₂同时减排比分开减排时气溶胶含水量更低,更不利于二次颗粒物生成。     

High NO2/NOx emissions downstream of the catalytic diesel particulate filter: An influencing factor study

Diesel vehicles are responsible for most of the traffic-related nitrogen oxide (NO_x) emissions, including nitric oxide (NO) and nitrogen dioxide (NO₂). The use of after-treatment devices increases the risk of high NO₂/NO_x emissions from diesel engines. In order to investigate the factors influencing NO₂/NO_x emissions, an emission experiment was carried out on a high pressure common-rail, turbocharged diesel engine with a catalytic diesel particulate filter (CDPF). NO₂ was measured by a non-dispersive ultraviolet analyzer with raw exhaust sampling. The experimental results show that the NO₂/NO_x ratios downstream of the CDPF range around 20%–83%, which are significantly higher than those upstream of the CDPF. The exhaust temperature is a decisive factor influencing the NO₂/NO_x emissions. The maximum NO₂/NO_x emission appears at the exhaust temperature of 350°C. The space velocity, engine-out PM/NO_x ratio (mass based) and CO conversion ratio are secondary factors. At a constant exhaust temperature, the NO₂/NO_x emissions decreased with increasing space velocity and engine-out PM/NO_x ratio. When the CO conversion ratios range from 80% to 90%, the NO₂/NO_x emissions remain at a high level.     

珠江三角洲非道路移动源排放清单开发

根据收集到的珠江三角洲非道路移动源活动水平数据,采用适合各类非道路移动源污染物排放量的估算方法和排放因子,建立了珠江三角洲地区2006年非道路移动源排放清单.结果表明,珠江三角洲地区2006年非道路移动源排放SO2为6.52×104t,NOx为1.24×105t,VOC为4.54×103t,CO为2.67×104t,PM10为4.51×103t.其中船舶为最大的SO2、NOx、CO和PM10排放贡献源,分别占非道路移动源排放总量的96.4%、73.8%、39.4%和50.5%.在船舶排放源中,SO2、NOx、VOC、CO和PM10排放量的89.8%、81.8%、77.3%、79.5%和81.7%来自货轮和散装干货船.非道路移动源已成为该地区第三大SO2和NOx排放贡献源,分别占珠江三角洲大气污染源SO2和NOx排放总量的8.6%和13.5%.     

Significant concurrent decrease in PM2.5 and NO2 concentrations in China during COVID-19 epidemic

The strict control measures and social lockdowns initiated to combat COVID-19 epidemic have had a notable impact on air pollutant concentrations. According to observation data obtained from the China National Environmental Monitoring Center, compared to levels in 2019, the average concentration of NO₂ in early 2020 during COVID-19 epidemic has decreased by 53%, 50%, and 30% in Wuhan city, Hubei Province (Wuhan excluded), and China (Hubei excluded), respectively. Simultaneously, PM_2.5 concentration has decreased by 35%, 29%, and 19% in Wuhan, Hubei (Wuhan excluded), and China (Hubei excluded), respectively. Less significant declines have also been found for SO₂ and CO concentrations. We also analyzed the temporal variation and spatial distribution of air pollutant concentrations in China during COVID-19 epidemic. The decreases in PM_2.5 and NO₂ concentrations showed relatively consistent temporal variation and spatial distribution. These results support control of NO_x to further reduce PM_2.5 pollution in China. The concurrent decrease in NO_x and PM_2.5 concentrations resulted in an increase of O₃ concentrations across China during COVID-19 epidemic, indicating that coordinated control of other pollutants is needed.     

钢铁行业技术减排措施硫、氮、碳协同控制效应评价研究

随着我国污染减排形势的日趋严峻,在高污染行业采用协同控制措施实现多种污染物控制目标不仅十分必要而且非常迫切,而合理评价减排措施的协同控制效应是实施协同控制的基础.基于此,本研究从环境-经济-技术角度系统地提出了钢铁行业技术减排措施对硫、氮、碳的协同控制效应评价方法,包括:协同控制效应坐标系分析、污染物减排量交叉弹性(Elsa/b)分析和单位污染物减排成本评价,3种评价方法相互配合,可以从多角度检验不同减排措施的协同控制效应.协同控制效应坐标系和污染物减排量交叉弹性分析的结果表明,末端治理措施不具有协同控制效应或协同控制效应不佳,而绝大多数过程控制措施都具有较好的协同控制效应.单位污染物减排成本评价的结果表明,末端治理措施优先度排序靠后,而过程控制措施排序靠前,且针对不同污染物的排序结果有所不同.在进行钢铁行业协同减排方案设计和规划时,应根据决策需要选择适宜的评价方法,参考评价结果选择最为成本有效的措施.     

承德市大气污染源排放清单及典型行业对PM2.5的影响

以承德市为研究对象,基于拉网式实地调查,获得了该地区2013年各类典型行业污染源详细的活动水平数据,以大气污染物排放清单编制指南为参考,辅以排放因子研究的系统梳理,建立了2013年承德市各行业区县分辨率大气污染源排放清单,并结合人口、路网、土地利用等数据进行了1 km×1 km网格分配.在此基础上建立气象-空气质量模型系统(WRFCAMx),应用颗粒物来源识别技术(PSAT),选取2013年典型季节代表月1、4、7、10月,针对承德市电力、建材、冶金等典型行业对PM_(2.5)的影响进行了定量评估.结果表明,2013年承德市SO_2、NO_x、TSP、PM_(10)、PM_(2.5)、CO、VOCs、NH_3的总排放量分别为81 134、72 556、368 750、119 974、51 152、1 281 371、170 642、81 742 t.工业源是SO_2、NO_x、CO、VOCs的主要排放源,分别占总排放量的89.5%、51.9%、82.5%和45.6%,NO_x的主要排放源还包括道路移动源和非道路移动源,分别占总排放量的26.7%和10.8%;TSP、PM_(10)、PM_(2.5)的主要排放源是无组织扬尘,分别占总排放量的76.7%、65.6%、46.5%;畜禽养殖、化肥施用是NH_3的主要排放源,分别占总排放量的67.1%、15.8%.数值模拟结果表明,无组织扬尘、其他行业、冶金、锅炉行业对环境PM_(2.5)影响较大,浓度贡献分别为23.1%、20.6%、13.3%和11.2%,制定具体控制措施时应得到重点关注.     

An overview of emissions of SO2 and NOx and the long-range transport of oxidized sulfur and nitrogen pollutants in East Asia

The long-range transport of oxidized sulfur(sulfur dioxide(SO_2) and sulfate) and oxidized nitrogen(nitrogen oxides(NO_x ) and nitrate) in East Asia is an area of increasing scientific interest and political concern. This paper reviews various published papers, including ground- and satellite-based observations and numerical simulations. The aim is to assess the status of the anthropogenic emissions of SO_2 and NO_x and the long-range transport of oxidized S and N pollutants over source and downwind region. China has dominated the emissions of SO_2 and NO_x in East Asia and urgently needs to strengthen the control of their emissions, especially NO_x emissions. Oxidized S and N pollutants emitted from China are transported to Korea and Japan, due to persistent westerly winds, in winter and spring.However, the total contributions of China to S and N pollutants across Korea and Japan were not found to be dominant over longer time scales(e.g., a year). The source–receptor relationships for oxidized S and N pollutants in East Asia varied widely among the different studies. This is because:(1) the nonlinear effects of atmospheric chemistry and deposition processes were not well considered, when calculating the source–receptor relationships;(2) different meteorological and emission data inputs and solution schemes for key physical and chemical processes were used; and(3) different temporal and spatial scales were employed. Therefore, simulations using the same input fields and similar model configurations would be of benefit, to further evaluate the source–receptor relationships of the oxidized S and N pollutants.