武汉地区秋冬季清洁与重污染过程的水溶性离子特征研究

利用武汉地区2014年秋、冬季在线离子色谱分析仪Marga监测所得的大气PM_(2.5)中水溶性离子数据和武汉市环境空气质量自动监测的细颗粒物数据,分析了武汉地区秋、冬季重污染和清洁过程的大气污染特征.结果表明,PM_(2.5)是武汉地区秋、冬季大气污染的首要污染物,无论是在清洁还是重污染过程中,NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+3种成分都是PM_(2.5)的主要无机成分.重污染过程中PM_(2.5)的平均浓度是清洁过程的4.5倍,而3种主要水溶性离子平均浓度增长至清洁过程的5~6倍,且有着显著的相关性,二次生成水溶性离子的污染已成为武汉秋、冬季大气污染的主要因素.Cl-在重污染过程中的浓度及与PM_(2.5)的相关系数显著增大,表明化石燃料燃烧等过程也对重污染的形成产生了较显著的作用,值得关注的是,K~+在重污染过程中的浓度及与PM_(2.5)的相关系数增大也验证了燃烧过程对重污染起到的贡献.硫氧化率和氮氧化率的分析结果表明,重污染过程中的二次转化要多于清洁过程,可能是非均相反应生成了二次污染的硫酸盐和硝酸盐.线性回归分析的方程系数研究表明,NH_4NO_3和(NH_4)_2SO_4可能是清洁和重污染过程中主要的盐类物质.NO_3~-/SO_4~(2-)的平均质量浓度比说明移动源对武汉地区秋、冬季二次污染的形成和发展已经起到越来越大的作用,特别是重污染过程中的影响更大.     

2013年1月北京市PM2.5区域来源解析

2013年1月,北京地区经历了多次严重的灰霾天气,细颗粒物污染已成为北京地区所面临的重要问题.了解和掌握北京细颗粒物的污染来源,是解决细颗粒物污染的重要途径,也是制定防治政策的重要依据.通过建立三维空气质量模型系统,对2013年1月20~24日的污染过程进行模拟,并运用PSAT技术探究北京市细颗粒物污染的区域来源.结果表明,本地源排放是北京市PM2.5的主要来源,平均贡献率为34%;河北和天津的平均贡献率分别为26%和4%;京津冀周边地区及模拟边界外的贡献分别为12%和24%.在重污染日,区域传输对北京市PM2.5的影响显著增强,是北京PM2.5污染的主要来源.PM2.5中的硝酸盐主要来自北京市周边地区的贡献,而硫酸盐和二次有机气溶胶呈现远距离传输的特性,铵盐和其他组分则主要来自北京本地的贡献.     

北京地区秋冬季大气污染特征及成因分析

为了研究近两年北京地区PM2. 5污染特征及成因变化,利用常规观测资料和改进的后向轨迹模型(Traj Stat)对2016～2017年秋冬季大气重污染时段的颗粒物浓度、气象要素和气团传输路径进行了综合分析.结果表明,研究期间北京地区共发生13次持续2 d以上的重污染事件,冬季过程约占61. 5%,且污染程度和持续时间均高于秋季.地面受弱气压场控制、高湿度、静小风以及较低的混合层高度,加之北京三面环山的特殊地势是导致秋冬季静稳型污染频发的重要因素,重污染期间PM2. 5/PM10的平均比值高达0. 86.累积阶段气团主要来自于西北、偏西、西南和东南方向,其中西南和东南路径为典型污染传输通道,轨迹频率为21. 6%.此外,采用WRF-CAMx模型定量估算了2016年12月16～22日典型过程中本地和外来污染源对北京PM2. 5的贡献,结果发现不同气团输送条件下,二者的贡献差异较大.当南部气团输入时,本地贡献会显著下降,以外部区域输送为主导;若气流来自西北方向情况则相反.污染过程期间,本地贡献为16. 5%～69. 3%.     

2014年6月南京大气复合污染观测

二次无机盐是PM_2.5的重要组成部分,厘清污染过程中二次无机盐的演变过程和影响因素,是提高对污染过程认识的关键.以2014年6月南京地区两次污染事件为例,研究了污染过程中二次无机盐的演变过程和影响因素.结果表明,两次污染过程均表现出显著的大气复合污染特征;污染初期,臭氧浓度较高,大气氧化性强,气态硝酸具有较高的生成潜势,为细颗粒物中NO₃^-的快速生成创造前提条件,后期相对湿度（RH）升高对NO₃^-的生成起决定性作用;当RH大于多组分的共同潮解相对湿度（DRH^*）时,NH₄NO₃潮解平衡时NH₃和HNO₃的理论分压积显著降低,低于观测得到的分压积,有利于NO₃^-生成,同时,观测和理论的分压积差异能够很好地表征NO₃^-的浓度变化特征.     

四川盆地典型城市PM2.5污染过程组分特征和来源解析

为探究四川盆地典型城市PM_2.5污染特征和来源,利用成都市、绵阳市、自贡市超站数据分析2020年冬季典型污染过程PM_2.5组分特征,并采用CMB模型模拟获得研究期间PM_2.5来源及演变特征.结果表明,不同城市PM_2.5组分变化特征不尽相同,成都市污染过程整体呈现NO₃^-主导特征,但重度污染由OC主导.绵阳市污染期间呈现OC主导特征,是污染加重时增长最快的组分.EC是自贡市轻度污染增长最快的组分,NO₃^-、SO₄^2-、NH₄⁺是中度污染增长较快的组分,OC、EC是重度污染增长较快的组分.3个城市均是二次硝酸盐对PM_2.5贡献率最高.比较而言,成都市机动车、扬尘源贡献率均最高;绵阳市二次有机碳贡献率最高,是成都市的2倍;自贡市燃煤源和二次硫酸盐贡献率分别比成都市和绵阳市高出4%~6%和7%~9%.成都市由优良天气到中度污染,二次硝酸盐贡献率随着污染程度的加重而增加,轻度污染较优良天气上升6%,中度污染较轻度污染天气上升3%.中度到重度污染,二次有机碳、机动车贡献率分别上升2%和1%.绵阳市由轻度到重度污染,二次有机碳对PM_2.5的贡献率上升3%,机动车贡献率上升2%,是其污染加重的主要原因.自贡市由轻度到重度污染,各污染源贡献率变化幅度较小.     

山地型城市冬季大气重污染过程特征及成因分析

以阳泉市2018年12月26日~2019年1月20日发生的典型大气重污染过程为例,研究了山地型城市冬季大气重污染过程特征及成因.结果表明,重污染发生时段首要污染物为PM_2.5,水溶性离子和碳质组分是PM_2.5主要组分,其中二次离子SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺是主要水溶性离子成分（共占离子组分的87.7%）,二次有机碳（SOC）是碳质组分的主要成分（71.6%）.二次离子在重污染发生时的浓度较发生前增加5.3倍,是导致PM_2.5快速增长的重要组分.气象条件分析显示,PM_2.5及其主要组分皆与相对湿度呈显著正相关关系而与风速呈显著负相关,随相对湿度增加以及平均风速降低,污染程度逐渐加重.山地型城市相对湿度较高、温度变化幅度大等气象特征使二次污染物的生成加快,是导致PM_2.5污染程度快速加重的主要原因.另外,山地型城市相对封闭的地形导致的平均风速降低使得大气污染物扩散条件相对较差是污染物累积的原因之一.PMF模型解析结果为：二次源（46.0%）对PM_2.5贡献显著,其次为燃煤源（32.6%）、机动车源（19.8%）和扬尘源（1.6%）.因此,山地型城市更应该重视对二次组分,特别是二次离子形成的前体物的管控.     

太原市PM2.5积累特征及重污染天气成因分析

收集了太原市2014-2018年秋冬季（10月-翌年2月） PM_2.5、SO₂、NO₂和CO浓度数据以及对应时刻气象资料,基于逐日PM_2.5在16：00-01：00时的变化将其分为消散过程、慢速积累过程和快速积累过程,从PM_2.5积累的角度分析了太原市PM_2.5的污染特征及影响因素,并将其运用于重污染天气形成过程的探讨.结果表明,太原秋冬季慢速积累过程占比最高为44%,快速积累过程占27%,消散过程占29%.10月以慢速积累为主占比超过60%,11和12月快速积累占比最高接近40%,1、2月慢速积累再次占主导地位;快速积累过程占比最高的年份为2014年和2016年均超过35%,慢速积累和消散占比最高的年份均为2017年.慢速积累状态下,二次污染物的生成有助于PM_2.5的积累速率增加;快速积累状态下一次污染物对PM_2.5积累速率影响更明显;发生快速积累时,来自临汾、晋城等东南方向区域输送显著增加.太原市重污染天气的形成过程以慢速积累为主,占比77%.重污染天气下,市区多以硫酸盐和硝酸盐复合污染为主,而郊区以硝酸盐污染为主.     

京津冀城市群冬季二次PM2.5的时空分布特征

二次组分是造成京津冀城市群冬季PM_2.5污染的重要因素.采用CO示踪法,估算2017～2021年冬季京津冀城市群二次PM_2.5浓度,并分析其时空分布特征,探讨区域二次PM_2.5的影响因素.结果表明,2017～2021年冬季京津冀区域PM_2.5浓度下降趋势明显,河北中南部一次PM_2.5下降幅度最大,二次PM_2.5浓度年际波动平稳,北京和天津二次PM_2.5占比明显高于其他城市.随着污染程度加剧,一次PM_2.5和二次PM_2.5质量浓度均有不同程度的增加,二次PM_2.5占比呈显著增大趋势.与直接测量结果相比,CO示踪法获得的结果偏低,与冬季CO浓度较高,一次PM_2.5浓度高估有关,选取合适的一次气溶胶基准值是改进该方法,获取合理估算值的关键.     

Progressively narrow the gap of PM2.5 pollution characteristics at urban and suburban sites in a megacity of Sichuan Basin, China

Nowadays, the fine particle pollution is still severe in some megacities of China, especially in the Sichuan Basin, southwestern China. In order to understand the causes, sources, and impacts of fine particles, we collected PM_2.5 samples and analyzed their chemical composition in typical months from July 2018 to May 2019 at an urban and a suburban (background) site of Chengdu, a megacity in this region. The daily average concentrations of PM_2.5 ranged from 5.6-102.3 µg/m³ and 4.3-110.4 µg/m³ at each site. Secondary inorganics and organic matters were the major components in PM_2.5 at both sites. The proportion of nitrate in PM_2.5 has exceeded sulfate and become the primary inorganic component. SO₂ was easier to transform into sulfate in urban areas because of Mn-catalytic heterogeneous reactions. In contrast, NO₂ was easily converted in suburbs with high aerosol water content. Furthermore, organic carbon in urban was much greater than that in rural, other than elemental carbon. Element Cr and As were the key cancer risk drivers. The main sources of PM_2.5 in urban and suburban areas were all secondary aerosols (42.9%, 32.1%), combustion (16.0%, 25.2%) and vehicle emission (15.2%, 19.2%). From clean period to pollution period, the contributions from combustion and secondary aerosols increased markedly. In addition to tightening vehicle controls, urban areas need to restrict emissions from steel smelters, and suburbs need to minimize coal and biomass combustion in autumn and winter.     

成都市冬季相对湿度对颗粒物浓度和大气能见度的影响

利用成都市城区2015年12月的连续在线观测数据,如相对湿度（RH）、能见度、颗粒物（PM₁₀、PM_2.5和PM₁）浓度、气态污染物（SO₂和NO₂）浓度以及PM_2.5中SO₄^2-和NO₃^-浓度,探讨RH对颗粒物浓度和大气能见度的影响.结果表明,高颗粒物浓度和高RH协同作用导致低能见度事件.观测阶段,PM_2.5在PM₁₀中的平均比重为64%,表明成都市冬季细颗粒物污染严重;随着RH增加,PM_2.5/PM₁₀显著增加,表明高RH会加重细颗粒物污染.随着PM_2.5浓度增加,能见度呈幂指数下降;在相同PM_2.5浓度下,RH越高,能见度越低.当颗粒物浓度较低时,RH对能见度的影响作用较强;当颗粒物浓度较高时,大气消光主要由PM_2.5浓度控制,RH对能见度的影响减弱.当RH大于70%时,硫氧化率（SOR）和氮氧化率（NOR）的均值分别从0.27和0.11（RH小于40%）增长至0.40和0.19,表明较高RH对二次硫酸盐和硝酸盐的生成有显著的促进作用,二次硫酸盐和硝酸盐单独或协同影响空气质量.