介质阻挡放电产生臭氧的特性研究

臭氧由于具有强氧化性,在众多领域已经得到了广泛的应用。本文通过试验研究了介质阻挡放电产生臭氧的特性。结果表明:外加电压增大时,臭氧浓度和产速都不断增大,臭氧产率则是先增长,达到最大值后又开始略微下降;气体流速增大时,臭氧浓度不断减小,而臭氧产速和产率都是先增长,达到最大值后又开始下降;电源频率在5.0～9.9kHz范围内改变时,臭氧浓度、产速和产率变化不明显;当电介质厚度不变时,在0.3～0.5mm范围内改变间隙厚度,小间隙厚度优势不明显。     

一次污染物对臭氧生成的影响研究

利用OZIPR模式模拟研究一次污染物对φ(O₃)的影响,研究设计3组比较方案:VOC和NO_x初始浓度比,VOC和NO_x排放比以及VOC排放中各组分所占比例的变化对臭氧生成浓度的影响.结果表明:随着VOC与NO_x初始浓度比和排放比的增大,φ(O₃)增长速率提高,其最大值出现时间提前,并且呈现先上升后下降的变化规律.结合O₃等浓度线分析认为,深圳市O₃污染属于VOC敏感型,控制VOC是控制φ(O₃)的有效途径.改变VOC组分的研究表明,控制VOC排放时应重点控制含乙烯、二甲苯、三甲苯较多的污染源.      

我国典型钢铁工业城市夏季臭氧污染来源解析研究

邯郸与其周边城市相比,臭氧(O₃)污染最为严重.基于观测数据分析夏季邯郸O₃浓度的时空特征,结果显示:观测期间邯郸O₃超标天数比率为86.7%,各区县O₃浓度分布存在差异,高温、低湿和偏南贴地气团传输是此次O₃连续污染的主要成因.继而,以CAMx-OSAT模型模拟方法进行O₃来源解析,溯源分析显示:邯郸O₃污染具有明显区域性特征,本地源对市域O₃贡献为43.9%,对主城区贡献明显增加(46.5%),但对O₃污染最严重郊县成安却有所下降(37.4%),来自河南地区的贡献占有重要比例;O₃污染过程中,本地源对主城区贡献显著升高(54.0%).本地源排放中,移动源对月均O₃贡献最高,而钢铁源是O₃污染过程最大贡献源.邯郸主城区光化学O₃生成主要受VOCs敏感区控制;O₃污染过程在NO_x敏感区内生成的O₃占比相对月均情况有所升高.     

2015年中国近地面臭氧浓度特征分析

根据2015年全国189个城市的近地面臭氧浓度数据,使用ArcGIS等软件处理,从不同时空、地形特征、温度等方面分析得出中国近地面臭氧浓度的变化特征.2015年中国近地面的臭氧浓度变化呈先增高后降低的趋势,各季节中浓度大小关系呈夏季 > 秋季 > 春季 > 冬季的变化规律,且在7月达到全年最高值.中国各行政区中,华东、华南、华北地区的臭氧污染较为严重.在经纬度变化的影响方面,经度变化对近地面臭氧浓度的影响不大,而纬度变化使臭氧浓度变化明显;在同一纬度的3种不同地形对比中发现,不同的地形给近地面臭氧浓度带来的影响微乎其微.温度和近地面臭氧浓度的变化呈现良好的正相关关系.     

臭氧接触池臭氧投加方式的优化

臭氧接触池内臭氧(O₃)投加方式是影响臭氧接触池反应效率的关键因素. 以密云水库水为处理对象,对臭氧接触池内臭氧投加方式进行优化,通过考察气液接触方式和投加点个数对ρ(O₃)、传质效率及有机物去除率的影响,确定最优臭氧投加方式. 结果表明,适当增加布气点个数可有效增强气液传质,提高有机物去除率,但当布气点个数高于3个时,臭氧传质效率无明显提升,而且造成出水ρ(O₃)过高,不利于后续工艺的进行. 采用三段式臭氧投加方式,臭氧投加比为3∶3∶1时,密云水库水中臭氧传质效率达78.1%,有机物去除率为47.5%; 向密云水库水中添加3mg/L腐殖酸后,该投加比下臭氧传质效率为76.8%,有机物去除率为40.3%,出水ρ(O₃)为0.26mg/L,不会对后续工艺产生影响;并且该条件下臭氧利用率最高,BrO₃-生成量最低,为最佳臭氧投加比.      

长江三角洲地区臭氧生成过程分析

建立了二维空气质量模式模拟长江三角洲地区臭氧体积分数,模拟结果和实测值吻合较好.并以常熟地区为例分析了臭氧生成过程.结果表明:干沉降对大气臭氧有明显的去除作用,平均为2.1 μL/(m3·h);水平输送过程对臭氧的影响和化学臭氧生成速率P(O₃)具有明显的日变化特征;总体来说,水平输送对臭氧有净的去除,平均为1.9 μL/(m3·h);化学生成过程则增加臭氧体积分数,净生成速率为5.3 μL/(m3·h),表明该地区大气有较强的氧化性;计算了该地区的臭氧生成效率,结果表明1分子NO_x从排放到去除期间可以生成7.5分子O₃.      

利用轨迹模式模拟近地层臭氧日变化

提出在多条轨迹上应用轨迹模式，以实现对固 区臭氧浓度日变化的模拟，应用该方法对北京燕山石化炼油厂地区的Ｏ３浓度日变化进行了模拟，结果表明模拟值和实测值十分吻和。进一步模拟了当地的臭氧生物特征，并讨论了当地的气象条件和源排放对Ｏ３生成浓度的影响。结果说明削减ＮＯｘ的排放量是控制该地区光化学烟雾形成的关键，而降低燃烃和芳香烃在排放物中所占的比例也是控制该地区光学烟雾的重要手段。     

污水深度处理臭氧氧化系统工程造价分析

系统掌握污水深度处理臭氧氧化系统的工程造价构成及其影响因素对降低其工程造价具有重要意义。详细分析了臭氧发生、臭氧投加、臭氧接触反应及臭氧尾气处理等污水深度处理臭氧氧化系统4个子系统的工程造价构成及其影响因素,结果表明:臭氧发生单元的造价所占比重最大,高达60%~70%,其次是臭氧尾气破坏设备(16%~18%)和臭氧投加单元(12%~15%),臭氧接触反应设备的造价所占比重最小,约为3%~5%。影响臭氧氧化系统工程造价的主要因素除处理规模外,还有臭氧投加量、臭氧气体浓度及水力停留时间等工艺参数,其中臭氧投加量和臭氧气体浓度的影响较大。在达到处理要求的情况下,提高臭氧利用率、降低臭氧投加量以及升高臭氧气体浓度,是有效降低臭氧氧化系统工程造价的关键。     

北京地区边界层大气臭氧浓度变化特征分析

利用2001-03～2006-10的大气臭氧探空资料,分析了近6 a北京边界层（2 km以下）大气臭氧浓度的平均月变化和季节变化规律.结果表明,边界层大气臭氧浓度的月变化很明显,1月臭氧浓度最小,地面臭氧浓度不到10×10^-9(体积分数,下同),上层（即2 km）臭氧浓度也不到50×10^-9.而6月臭氧浓度最大,地面达到85×10^-9,上层大于90×10^-9.臭氧浓度具有明显的季节特征,从臭氧浓度值来看,冬季最小,夏季最大.从地面到上层的臭氧浓度的变化幅度来看,冬季变化最大,夏季变化最小.根据廓线变化方式,臭氧浓度廓线可分为3种类型,冬季型、夏季型、春秋季型.不同高度臭氧月平均浓度也明显不同.分析地面及上层臭氧浓度与气象因子如温度和湿度的相关关系,发现地面臭氧浓度与温度具有较好的线性关系,相关系数在0 .85以上.     

台风“安比”对河北东南部地区一次O3污染影响的特征分析

利用欧洲中心ERA-Interim数据以及河北省环境监测站、气象站观测资料,对2018年7月22—24日台风"安比"影响河北前后的一次O_3污染过程的生成、维持、清除进行动力分析,结果如下:台风外围的副热带高压天气型结构有利于河北南部地区污染物的积聚,其演变对预报大气光化学污染具有重要的意义;台风降水对O_3污染有非常好的清除作用,降水量越大,清除效果越好;高压带内部的高温有利于光化学反应,有利于O_3污染的形成;近地层的弱风辐合场与下沉气流的双重作用对O_3污染形成有很好的贡献;旋转形变效应(ds)负值区与河北中南部O_3污染区域对应;动力条件促使湍流运动加强,对O_3污染的清除有很好的作用.通过相关系数检验发现石家庄、邢台5 cm土壤温度和臭氧小时浓度相关性较高(相关系数0.75～0.85),由于土壤温度增加速度低于地表温度增加速度,臭氧浓度增加速度也低于地表温度增加速度,因此5 cm土壤温度比地表温度更及时反映了臭氧光化学反应强度.     

咸宁市大气臭氧敏感性和污染来源解析

为掌握咸宁市臭氧（O₃）污染状况,基于统计分析方法研究咸宁市2018年O₃地面观测数据,发现该年3~10月均有O₃浓度超标日发生,其中6、8、9、10月有浓度较高且持续时间较长的严重污染,高浓度时段集中于4~7月的每日12：00~20：00,浓度峰值出现时间约为16：00前后.使用OBM模型模拟,借助EKMA曲线、RIR分析等识别O₃敏感性,发现咸宁属于VOCs控制区,O₃生成对人为源VOCs中的二甲苯类芳香烃和烯烃类较敏感,这两类物种浓度均削减10%后分别得到RIR值为0.271和0.238.开展离线VOCs监测,经PMF方法解析得到5类源,其中工业排放为O₃污染主要贡献源,二甲苯类芳香烃绝大部分来自溶剂使用,烯烃类主要来自燃烧源.当O₃超标时,相比于非超标日,植物源、溶剂使用和燃烧源的贡献率均有增加,其中植物源的贡献增量较大,而机动车尾气和工业排放的贡献率却有一定程度的降低.     

电化学合成臭氧技术的研究动态

臭氧/催化臭氧化技术在给水处理、污水深度处理以及难降解废水的处理中引起了广泛关注。传统的臭氧使用方法是将由氧气生成的气相臭氧溶入水中而得以应用。为了使臭氧更好的应用于水处理领域,采用电化学方法直接从水溶液中合成臭氧的技术近年来受到关注并得到重要发展,该技术设备简单,且能避免传统的气相合成臭氧技术的氮氧化物污染和臭氧的气/液转移损失,电极材料的发展和反应器系统的优化是推动此技术应用的关键。文章介绍了电化学合成臭氧技术的基本原理及其研究动态,重点评述了用于该技术的不同电极材料及其研究应用现状,同时也分析了电化学合成臭氧反应器的发展情况,指出了目前电化学合成臭氧技术存在的主要问题和研究重点,并对该技术的发展前景进行了展望。     

Ozone decomposition under the irradiation of 253.7 nm in the presence of methyl bromide

In this paper the mechanism and kinetic of ozone decomposition under the irradiation of 253.7 nm UV-light were studied.The quantum yield of the ozone depletion in the presence of methyl bromide is further determined and a reaction model is provided to explain the experimental fact.     

臭氧在中试规模污泥原位减量中的应用

为探究高、低浓度臭氧旁路处理对中试系统出水水质、污泥减量率的影响,采用两组系统(对照组:厌氧/缺氧/好氧(A/A/O),试验组:A/A/O+臭氧旁路处理)在5个工况下运行183d.结果表明,利用剂量为13mg/g MLSS(25mg/g MLVSS)臭氧处理占生物反应池容积20％的回流污泥时,系统运行性能良好;在此操作...     

臭氧降解甲基对硫磷机理研究

研究了臭氧降解甲基对硫磷的效果、机理．鉴定了反应中间产物。实验表明臭氧能有效降解甲基对硫磷。通过分别添加自由基抑制剂碳酸氢钠和叔丁醇,初步探讨了反应机理,在自由基抑制剂存在时,甲基对硫磷的降解率明显降低,表明甲基对硫磷的降解遵循自由基机理。对处理过的水样采用GC,HPLC,UV检测．结果表明有未知中间产物生成,同时发现降解产物的极性增强。通过GC-MS检测鉴定了此未知物质的结构,证实臭氧处理不足时会有毒性中间产物生成。     

城市臭氧浓度分布特征

近地面层臭氧(O₃)研究是当今环境科学领域的前沿课题之一,随着汽车尾气排放NO_x和碳氢化合物的增加,在日光照射等条件下导致低层大气中O₃浓度明显增高,面临光化学烟雾污染的威胁,开展环境空气中O₃监测与分析对防治大气污染有十分重要的意义.利用2003年6个月的臭氧(O₃)自动连续监测数据,对山东大学校园内O₃浓度的频率分布、日变化、月变化等特征进行分析.实验结果表明,O₃小时平均浓度达到<环境空气质量标准>(GB3095-1996)二级标准的频率为96.88%;O₃浓度呈明显的日变化,一般在下午浓度较高,上午和夜晚较低;O₃浓度的最高值出现在6月份,这与辐射强烈,温度高有关;天气条件也影响O₃浓度,一般晴天时O₃浓度高,多云、阴雨天气O₃浓度低.     

夏季长三角地区臭氧非线性响应曲面模型的建立及应用

2013年8月上旬,长三角地区发生了一次大范围高浓度臭氧污染事件.本研究基于WRF-CMAQ空气质量模型系统,结合长三角地区大气污染物排放清单,构建了臭氧与其前体物之间的非线性响应曲面模型(Response surface modeling,RSM).基于RSM探讨了长三角地区O_3化学的敏感性特征,分析了上海市O_3的来源并预测不同情景下O_3的变化,提出O_3污染的最优控制方案.研究结果表明,长三角地区夏季O3主控因素区域差别较大,上海环科院、杭州卧龙桥、南京玄武湖等城区点位属于VOC控制型;徐州铜山、合肥肥西、丽水青田等郊区属于NOx控制型.O_3的敏感性特征在不同浓度水平下也呈现较大差异,随着O_3浓度水平的升高,各地区NOx敏感性均有所增加.从区域来源来看,远距离传输对平日上海O_3贡献较大,占50%以上;而在O_3污染日,本地及区域贡献为72.1%,而远距离传输贡献下降至27.9%.快速预测了110组减排情景,表明在本地及区域前体物均减排70%的情况下,2013年8月上海O_3浓度能完全达标.     

麦田O3干沉降过程及不同沉降通道分配的模拟

利用涡度相关系统对南京地区冬小麦田和裸土期O₃干沉降过程进行观测的基础上,引入Surfatm-O₃干沉降模型,对其叶片气孔阻力（R_s^leaf）、土壤阻力（R_soil）和表面阻力（R_cut）的公式进行参数化修订和验证,开展了冬小麦主要生育期的总O₃通量（F_O3）、干沉降速率（V_d）及其不同沉降通道分配的模拟,并间接分析了土壤排放的NO与O₃的化学反应对O₃干沉降过程的影响.结果表明：冬小麦田F_O3和V_d的实测值与模拟值趋势相似,平均实测和模拟V_d值分别为0.39和0.37cm/s,模拟值比实测值低估5.3%,其中每一个独立阻力公式的模拟效果均较好.平均非气孔沉降（表面沉降和土壤沉降）是O₃干沉降主要的沉降通道,占总O₃通量的68.8%,表面沉降占非气孔沉降的46.7%;平均绿叶和黄叶气孔沉降分别占总O₃通量的28.6%和2.6%.白天非气孔沉降比例减小至占总O₃通量的58.8%,绿叶和黄叶的气孔沉降比例比值增大,分别占总O₃通量的37.7%和3.5%.夜晚表面沉降和土壤沉降分别占总O₃通量的64.3%和35.7%.土壤排放的NO会与O₃产生化学反应,对O₃干沉降过程产生影响,需要在今后的O₃干沉降模型中考虑.     

Sensitivity analysis of surface ozone to emission controls in Beijing and its neighboring area during the 2008 Olympic Games

The regional air quality modeling system RAMS (Regional Atmospheric Modeling System)-CMAQ (Community Multi-scale Air Quality modeling system) is applied to analyze temporal and spatial variations in surface ozone concentration over Beijing and its surrounding region from July to October 2008. Comparison of simulated and observed meteorological elements and concentration of nitrogen oxides (NOx) and ozone at one urban site and three rural sites during Olympic Games show that model can generally reproduce the main observed feature of wind, temperature and ozone, but NOx concentration is overestimated. Although ozone concentration decreased during Olympics, high ozone episodes occurred on 24 July and 24 August with concentration of 360 and 245 μg/m³ at Aoyuncun site, respectively. The analysis of sensitive test, with and without emission controls, shows that emission controls could reduce ozone concentration in the afternoon when ozone concentration was highest but increase it at night and in the morning. The evolution of the weather system during the ozone episodes (24 July and 24 August) indicates that hot and dry air and a stable weak pressure field intensified the production of ozone and allowed it to accumulate. Process analysis at the urban site and rural site shows that under favorable weather condition on 24 August, horizontal transport was the main contributor of the rural place and the pollution from the higher layer would be transported to the surface layer. On 24 July, as the wind velocity was smaller, the impact of transport on the rural place was not obvious.     

京津唐地区臭氧时空分布特征与气象因子的关联性研究

京津唐地区随着经济的快速发展和城市化的不断推进,臭氧污染呈现加重的趋势,深入了解臭氧浓度时空变化特征及其变化驱动机制是采取科学有效防控措施的前提和基础.本研究针对京津唐地区近地面臭氧浓度快速增加的2016年,利用卫星遥感反演数据、地面每小时监测数据及气象观测资料,分析探讨了近地面臭氧浓度时空分布及与温度、压强、蒸发量、风（风速和风向）等气象要素的耦合关联关系.结果表明：京津唐地区近地面臭氧浓度每日7：00左右最低,午后达到最高;夏季臭氧浓度最高,且略有分区差异（北京呈现单峰型,6月臭氧浓度最高,天津和唐山呈双峰型,峰值分别出现在6月和9月）,冬季浓度最低,12月达到最低值.全区各季节浓度空间分布趋势较为一致,均呈现从西北向东南逐渐降低的趋势.影响京津唐地区近地面臭氧浓度的首要气象要素为温度,二者呈较大的正相关性,臭氧浓度与近地面压强存在一定的负相关性,而与蒸发量具有较小的正相关性,与风速、风向的相关性较为复杂,表现出明显的地区和风向差异性（在偏南风和强风条件下较易出现高浓度臭氧）,全年臭氧浓度与风速相关系数极低,呈不相关.全区分区（建成区与非建成区）近地面臭氧浓度与温度、压强、蒸发量、风速等的关联相关特性,虽然北京、天津和唐山各略有差异但基本一致.在不同气象要素分级组合协同条件下,臭氧浓度与温度、风速的相关性明显显著于其与蒸发量、压强的相关性,且存在在高压、较低蒸发量的气象条件下,臭氧浓度与温度的相关性随风速的增强（或减弱）而降低（或增强）,与风速的相关性随温度的升高（或降低）而减弱（或增强）的普遍现象;对于压强和蒸发量而言,臭氧浓度与二者的相关性普遍相对较低,且趋势特征不明显.