地膜覆盖对菜地垄沟CH4和N2O排放的影响

为了探讨地膜覆盖对菜地垄沟温室气体CH₄和N₂O排放的影响,以位于西南大学农业部重庆紫色土生态环境重点野外科学观测试验站内辣椒-萝卜轮作菜地为研究对象,采用静态暗箱/气相色谱法,进行为期1 a的田间原位观测.本试验设置常规和覆膜两种处理方式,研究地膜覆盖对菜地垄沟中CH₄和N₂O排放的影响.结果表明,地膜覆盖能极显著提高土壤全年pH（P<0.01）,显著提高全年的地表温度和地下5 cm温度（P<0.05）,显著提高萝卜季土壤含水率（P<0.05）.不论是辣椒季还是萝卜季,覆膜显著降低了垄的CH₄排放（P<0.05）,辣椒季垄的CH₄平均排放通量常规和覆膜处理分别为0.110 mg·（m²·h）^-1和0.028 mg·（m²·h）^-1,萝卜季分别为0.011 mg·（m²·h）^-1和-0.019 mg·（m²·h）^-1,但覆膜对沟的CH₄排放没有显著影响（P>0.05）,辣椒季常规和覆膜处理分别为0.058 mg·（m²·h）^-1和0.057 mg·（m²·h）^-1,萝卜季分别为0.083 mg·（m²·h）^-1和0.092 mg·（m²·h）^-1,对比垄和沟,除了辣椒季常规处理下垄CH₄排放量显著高于沟,其它均为沟显著高于垄,这与西南地区较高的降雨量下沟内较稳定的缺氧环境有关.覆膜处理对N₂O没有显著影响,辣椒季垄N₂O的平均排放通量常规和覆膜处理下分别为65.41 μg·（m²·h）^-1和68.39 μg·（m²·h）^-1,萝卜季分别为78.43 μg·（m²·h）^-1和66.19 μg·（m²·h）^-1,辣椒季沟N₂O的平均排放通量分别为19.82 μg·（m²·h）^-1和22.85 μg·（m²·h）^-1,萝卜季分别为35.80 μg·（m²·h）^-1和40.00 μg·（m²·h）^-1,均无显著差异（P>0.05）,对比垄和沟,垄N₂O的排放量显著高于沟,N₂O主要由垄向大气排放.CH₄排放通量与地表及地下5 cm温度呈显著正相关,N₂O的排放通量仅与碱解氮和铵态氮含量呈显著正相关.     

城市草坪温室气体排放特征及影响因素

草坪作为城市绿地的重要组成部分，其温室气体的吸收或排放不容忽视.然而当前对亚热带城市草坪温室气体通量的研究相对匮乏.采用静态箱-气相色谱法，对杭州市城区典型城市草坪的多种温室气体（CO₂、CH₄、N₂O和CO）地气交换通量进行了连续观测研究.结果表明，城市草坪的温室气体月平均通量变化明显，而其日变化特征并不明显.城市草地和土壤（无植被生长的裸土）是大气N₂O的源，平均通量分别为（0.66±0.17）μg·（m²·min）^-1和（0.58±0.20）μg·（m²·min）^-1；是CH₄和CO的汇，其中CH₄平均通量分别为（-0.21±0.078）μg·（m²·min）^-1和（-0.26±0.10）μg·（m²·min）^-1，CO分别为（-6.36±1.28）μg·（m²·min）^-1和（-6.55±1.69）μg·（m²·min）^-1.城市草地和土壤CO₂平均通量分别为（5.28±0.75） mg·（m²·min）^-1和（4.83±0.91） mg·（m²·min）^-1.基于相关性分析研究发现，草地和土壤的CO₂和N₂O通量均与降水量呈显著的负相关，而CH₄和CO通量与降水量呈显著的正相关；除草地CH₄通量与土壤温度无显著相关、草地N₂O通量与土壤温度呈显著负相关外，其余各温室气体通量与土壤温度均呈显著正相关.另外，城市草坪的草地和土壤CO₂（R²为0.371和0.314）和N₂O （R²为0.371和0.284）通量季节变化受降水量的影响要大于其它温室气体，而土壤温度对CO通量的影响（R²为0.290和0.234）要显著于其它温室气体.     

基于涡度相关技术的农田生态系统碳收支评估

以涡度相关技术为主要观测手段,连续观测冬小麦和水稻生态系统主要生长季净生态系统CO₂交换（NEE）的变化规律,评估两种农田生态系统CO₂的源/汇功能.结果表明,整个观测期间,两种作物生态系统CO₂浓度的日变化曲线呈现白天低、晚上高的"一峰一谷"型,冬小麦生态系统变化较为平缓,而水稻生态系统变化则比较剧烈.冬小麦和水稻生态系统白天30 min CO₂通量的平均值分别为-13.4 μmol·m^-2·s^-1和-12.9 μmol·m^-2·s^-1,通量最高值分别出现冬小麦的孕穗期与水稻的开花期.此外,两种作物生长季CO₂通量表现出"U"形曲线的日变化特点,白天以吸收CO₂为主,冬小麦和水稻生态系统分别于12：00和11：30达到吸收峰值;夜间CO₂通量变化较为稳定,表现为呼吸排放CO₂.两种农田生态系统均表现为碳汇,冬小麦与水稻生态系统净碳交换分别为188.2 g·m^-2与233.8 g·m^-2.     

水肥管理对热带地区双季稻田CH4和N2O排放的影响

水稻土被广泛认为是甲烷（CH₄）和氧化亚氮（N₂O）主要排放源,深入研究不同水肥管理条件下热带地区双季稻田CH₄和N₂O的排放特征,对补充我国双季稻田温室气体排放研究的不足意义重大.本研究设置8个处理：常规灌溉-施磷钾肥（D-PK）、常规灌溉-施氮磷钾肥（D-NPK）、常规灌溉-施氮磷钾+有机肥（D-NPK+M）、常规灌溉-施有机肥（D-M）、长期淹水-施磷钾肥（F-PK）、长期淹水-施氮磷钾肥（F-NPK）、长期淹水-施氮磷钾+有机肥（F-NPK+M）和长期淹水-施有机肥（F-M）.采用密闭静态箱-气相色谱法测定双季稻田CH₄和N₂O排放量,测定水稻产量和估算全球增温潜势（GWP）及温室气体排放强度（GHGI）.结果表明：①早稻季和晚稻季CH₄累积排放量分别为10.3~78.9 kg·hm^-2和84.6~185.5 kg·hm^-2.与F-PK和F-NPK处理相比,早稻季F-NPK+M和F-M处理显著增加CH₄累积排放量.同一施肥条件下,长期淹水处理CH₄累积排放量高于常规灌溉处理.灌溉和施肥极显著影响早稻季CH₄累积排放量.②早稻季和晚稻季N₂O累积排放量分别为0.18~0.76 kg·hm^-2和0.15~0.58 kg·hm^-2.与F-PK处理相比,早稻季F-NPK处理N₂O累积排放量显著增加;与D-PK相比,D-NPK、D-NPK+M和D-M处理显著增加N₂O累积排放量.与F-PK相比,晚稻季长期淹水其它处理N₂O累积排放量显著增加;与D-PK处理相比,D-NPK和D-M处理N₂O累积排放量显著增加.施肥极显著影响早稻季N₂O排放;灌溉和施肥极显著影响晚稻季N₂O排放.③早稻和晚稻产量分别为7310.7~9402.4 kg·hm^-2和3902.8~7354.6 kg·hm^-2,且F-NPK和F-M处理下早稻产量显著高于F-PK和D-NPK、D-PK和D-NPK处理.与PK处理相比,同一灌溉条件下其余3种施肥处理均显著增加晚稻产量.早稻季GWP和GHGI分别为580.8~2818.5kg·hm^-2和0.08~0.30 kg·kg^-1.与F-PK处理相比,常规灌溉条件下早稻季各施肥处理间GWP无显著性差异;但长期淹水条件下F-NPK+M和F-M处理GWP均显著增加.早稻季F-NPK+M和F-M处理GHGI显著高于其它处理.晚稻季GWP和GHGI分别为3091.6~6334.2 kg·hm^-2和0.50~1.23 kg·kg^-1.灌溉显著影响早稻和晚稻季GWP和GHGI,施肥对晚稻季GWP和GHGI的影响不显著.④土壤NH₄⁺-N含量和5 cm土温均与CH₄排放呈极显著负相关,pH与CH₄排放呈极显著正相关,但与N₂O排放呈显著负相关.土壤NH₄⁺-N和NO₃^--N含量与N₂O排放呈极显著负相关.综合作物产量、GWP和GHGI考虑,D-NPK+M可推荐为当地最优的减排稳产的水肥管理模式.     

干湿交替对自然沟渠沉积物反硝化速率的影响

以川中丘陵区自然沟渠沉积物为研究对象,设置低强度、中强度、高强度的干湿交替频率和长期淹水对照处理,运用室内原状土柱-乙炔抑制培养法和实时荧光定量PCR技术,研究了干湿交替对自然沟渠沉积物反硝化速率及相关功能基因的影响.结果表明：在试验模拟过程中,干湿交替显著降低了沉积物中NH₄⁺-N和DOC含量,沉积物中NO₃^--N含量则表现为先增加后减少的趋势.沉积物反硝化速率均值表现为中强度（266.42 μg·m^-2·h^-1） > 高强度（199.10 μg·m^-2·h^-1） > 低强度（152.93 μg·m^-2·h^-1） > 长期淹水（9.57 μg·m^-2·h^-1）.干湿交替增加了反硝化功能基因的拷贝数（p<0.05）,nosZ基因拷贝数在实验前后无显著差异;低强度和中强度处理的nirK基因拷贝数在实验前后差异显著,中强度处理的nirS基因拷贝数在实验前后差异显著.Pearson相关分析结果表明,沉积物的反硝化速率与NO₃^--N含量、ORP和nirK基因拷贝数呈显著正相关（p<0.05）.干湿交替可能主要通过改变沉积物的NO₃^--N含量、ORP和nirK基因拷贝数影响沉积物反硝化速率.     

小型养殖塘水体中CH4、CO2和N2O浓度的时空变化特征及影响因素

养殖塘作为重要的温室气体排放源,水体中温室气体浓度的变化不仅是准确量化温室气体排放量的基础,还是明确其影响因素的重要依据.基于顶空平衡-气相色谱仪法对长三角一处典型的小型养殖塘水体中CH₄、CO₂和N₂ O浓度的时空变化特征以及影响因素进行了分析.结果表明,除春季外,在水温影响下,CH₄和N₂ O浓度在午间或午后出现高值;受水温和水生植物光合作用影响,CO₂浓度的高值出现在晨间光合作用较弱的时候.养殖塘水体中CH₄和CO₂浓度呈现秋季最高、冬季最低的季节变化特征,c（CH₄）在秋季和冬季的均值分别为176.34 nmol·L^-1和32.75 nmol·L^-1,主要受气温、水温和溶解氧（DO）影响;c（CO₂）秋季和冬季的均值分别为134.37 μmol·L^-1和23.10 μmol·L^-1,主要受水生植物光合作用和pH影响;c（N₂ O）在夏季最高,冬季最低,均值分别为97.05 nmol·L^-1和19.41 nmol·L^-1,主要受气温和水温影响.在空间上,垂直方向上,夏季养殖塘c（CH₄）随水深的加深而降低,表层与底层、中间层的浓度差值为71.28 nmol·L^-1和42.80 nmol·L^-1,秋季随水深的加深而升高,底层与表层的浓度差值为163.94 nmol·L^-1.c（CO₂）在夏季和秋季都表现为随着水深的加深而升高,其底层与表层的浓度差值分别为18.69 μmol·L^-1和29.90 μmol·L^-1.N₂ O浓度在垂直方向上无明显变化规律.水平方向上,夏季饲料及春季鸡粪投放的区域会出现CH₄、CO₂和N₂ O浓度的高值,春季和夏季CH₄浓度约为其他区域的1.34~1.98倍和1.95~2.42倍,春季N₂ O浓度和夏季CO₂浓度约为其他区域的1.13~1.26倍和1.39~1.74倍.     

转变土地利用方式对桂西喀斯特地区土壤氧化CH4的影响

选取桂西喀斯特地区分布最广的石灰土和黄壤,通过野外通量观测和实验室CH₄氧化动力学试验,研究弃耕或退耕还林对土壤CH₄通量的影响。结果表明,对于石灰土,CH₄年均通量为弃耕地LS-3[-64.30 μg/（m²·h）] > 灌草地LS-1 [-48.96 μg/（m²·h）] > 旱地LS-2[29.61 μg/（m²·h）];对于黄壤,退耕林地YS-2[-36.95 μg/（m²·h）] > 旱地YS-1[-29.44 μg/（m²·h）]。各点土壤CH₄氧化速率动力学遵循米氏方程,最大CH₄氧化速率（V_max）介于400～4 347 pmol/（g·h）之间,半饱和常数值介于72～878.3 μL/L之间,石灰土土壤V_max值是黄壤的两倍以上,具有更高的氧化潜力。土壤CH₄通量的季节变化不明显,释放峰或吸收峰出现在秋冬季节。温度有利于促进土壤对大气CH₄的吸收。土壤水分对土壤氧化CH₄的抑制作用在受人为干扰少的LS-1和LS-3表现显著,而对于旱地LS-2,YS-1及林地YS-2,NH₄⁺-N含量成为土壤氧化CH₄的主要限制因素。总之,土壤恢复有利于土壤氧化大气CH₄,这不仅取决于土壤理化性质、甲烷微生物群落的变化,还受到区域气候因素的影响。     

椰糠生物炭对热区双季稻田N2O和CH4排放的影响

基于稻菜轮作模式,选择海南双季稻田为对象进行氧化亚氮（N₂O）和甲烷（CH₄）排放的原位监测,探究椰糠生物炭对该系统稻田温室气体排放的影响.试验设当地常规施肥对照（CON）、氮肥配施20 t·hm^-2生物炭（B1）、氮肥配施40 t·hm^-2生物炭（B2）及不施氮对照（CK）4个处理,采用静态箱-气相色谱法监测整个水稻种植季稻田N₂O和CH₄排放,并估算增温潜势（GWP）和温室气体排放强度（GHGI）.结果表明,早稻季N₂O排放动态与土壤矿质氮含量密切相关,排放集中在水稻苗期与分蘖期施肥后,各处理早稻季N₂O累积排放量为0.18~0.76 kg·hm^-2,相较于CON处理,生物炭处理减排18%~43%,其中B2处理达显著水平;生物炭可能通过促进N₂O的还原减少早稻苗期N₂O排放;提高土壤硝态氮含量而增加了早稻分蘖期N₂O排放.晚稻季N₂O排放集中在抽穗期和成熟期,累积排放量为0.17~0.34 kg·hm^-2,B1处理减排37%,B2增加3%,差异均不显著.稻田CH₄排放高峰出现在早稻季后期与晚稻季前期.各处理早稻季CH₄累积排放量为3.11~14.87 kg·hm^-2,CK较CON处理增排39%,生物炭处理可能提高土壤通气性限制早稻季产CH₄能力,B1和B2处理分别较CON减排28%和71%;晚稻季CH₄累积排放量为53.1~146.3 kg·hm^-2,排放动态与NH₄⁺-N含量极显著正相关,CK和B1分别较CON处理增加52%和99%,B2处理显著增加176% CH₄排放.早稻季B1和B2处理较CON分别增产12.0%和14.3%,晚稻季分别增产7.6%和0.4%.由于晚稻季甲烷排放的增加,施用生物炭增加了双季稻田总增温潜势（GWP）,其中高量生物炭达显著水平;不同施用量生物炭对双季稻田温室气体排放强度（GHGI）无显著影响.椰糠生物炭在热区稻田温室气体减排方面的应用仍需进一步研究.     

2006~2015年北京市不同地区O3浓度变化

对2006~2015年北京市定陵、官园、琉璃河和前门这4个站点的O₃连续监测数据进行分析,探讨其浓度水平、变化趋势、时间变化规律以及和前体物、气象要素的关系.结果表明,定陵站十年平均浓度水平最高（65.2 μg·m^-3）,其次为琉璃河（53.4 μg·m^-3）、官园（49.6 μg·m^-3）和前门（40.4 μg·m^-3）.定陵O₃浓度呈下降趋势［0.5 μg·（m³·a）^-1］,而官园［0.9 μg·（m³·a）^-1］、琉璃河［0.3 μg·（m³·a）^-1］和前门［0.3 μg·（m³·a）^-1］均呈上升趋势.从月变化来看,各站点O₃浓度最高值均出现在6~8月,出现频次最高的为7月（17次）,平均月均浓度为99.8 μg·m^-3;最低值均出现在11、12月和1、2月,出现频次最高的为1月（14次）,平均月均浓度为16.6 μg·m^-3.从日变化来看,近年来O₃浓度峰值出现的时间明显提前,近3年峰值均在15：00~16：00出现,提前了1~2 h.2015年定陵站O₃重污染天数达到11 d,比2013年增加了10 d,表明近年来夏季北京下风向山区的O₃重污染状况愈发严重.与前体物的相关性分析表明,定陵站O₃浓度与NO₂浓度呈正相关,其余站点两者浓度均呈负相关,暗示定陵站O₃生成的前体物控制区可能为NO₂控制区,而其他站点为VOCs控制区.与气象要素的相关性分析表明,O₃浓度与温度呈正相关关系,与湿度和气压呈负相关关系,温度对O₃浓度的影响最大,其次是气压和湿度.当日最高温度超过30℃,相对湿度介于30%至70%之间时,北京市O₃日最大8 h滑动平均浓度超过200 μg·m^-3的概率较高,空气质量级别会达到轻度至中度污染的级别.     

淡水沼泽湿地CO2、CH4和N2O排放通量年际变化及其对氮输入的响应

利用静态暗箱-气相色谱法自2002～2004年连续3a观测了三江平原淡水沼泽湿地CO₂、CH₄和N₂O 3种主要温室气体排放特征及外源氮素输入条件下温室气体通量的变化.结果表明,三江平原CO₂、CH₄和N₂O 3种主要温室气体排放具有明显的季节及年际变化规律.其中生态系统呼吸CO₂排放的最大值[779.33～965.40 mg·(m·h)^-1]出现在7、8月份,CH4通量最大值[19.19～30.52 mg·(m·h)^-1]出现在8月,N₂O通量最大值[0.072～0.15 mg·(m·h)^-1]出现在5月和9月,3种温室气体通量最小值CO₂为2.36～18.73 mg·(m·h)^-1;CH₄为-0.35～0.59 mg·(m·h)^-1;N₂O为-0.032～-0.009 mg·(m·h)^-1大都出现在冬季,且冬季淡水沼泽湿地表现为N2O的吸收.对气候因子的分析发现,温度条件是影响淡水沼泽湿地温室气体排放通量季节性变化的主要因子,而降水和积水水位变化是影响其排放年际变化的关键因素,特别是降水对CH₄排放通量的影响较其它2种温室气体更显著,且冬季雪融水对夏季CH₄的排放起重要作用.CO₂和CH4排放与土壤温度(5cm)呈显著的指数相关关系,而N₂O排放通量与土壤温度和水深相关性不显著.氮输入促进了三江平原CO₂、CH₄和N₂O 3种主要温室气体的排放,与对照处理相比,其排放通量分别升高了34%,145%和110%.     

复合污染对Pb2+在固定床系统中的动态吸附过程影响及机制

针对复合污染体系对污染物处理效果的影响问题,以限氧裂解法制备的污泥基生物炭（SSB）为吸附剂,探索其在不同污染体系下的吸附性能变化.基于污泥基生物炭构建固定床系统,研究连续流条件下复合污染体系（Zn2+、NH₄+、H₂PO₄-）对Pb2+在固定床动态吸附行为的影响,对比不同体系下系统运行参数的变化.结果表明:①不同复合体系均对SSB的Pb2+吸附效果产生抑制作用,其影响大小为NH₄+ > Zn2+ > H₂PO₄-.而三元/四元复合污染体系中,H₂PO₄-的加入会减弱复杂体系对Pb2+的吸附抑制作用.②固定床系统中,不同复合体系对吸附穿透曲线参数的影响顺序为Pb2+-Zn2+-NH₄+-H₂PO₄- > Pb2+-Zn2+-H₂PO₄- > Pb2+-Zn2+-NH₄+ > Pb2+-NH₄+-H₂PO₄-.③固定床系统动态吸附量（q_d）与传质区长度（H）的变化分析均显示,复合污染体系会降低固定床吸附性能.④数据拟合结果表明,相比于Yoon-Nelson模型,Thomas模型能更好地描述Pb2+在复合体系中的动态吸附过程,但复合污染会限制动态吸附模型的应用,导致模型预测不准确.研究显示,复合污染体系会显著影响吸附剂在连续流状态下的吸附性能,有选择地处理特定污染物可以减少复合污染体系对净化效果的干扰.      

以三乙烯四胺为前驱体合成的离子液体对CO2的吸收效果研究

以三乙烯四胺(TETA)为阳离子前驱体合成多胺基离子液体([TETAH]+[Cl]-、[TETAH]+[NO_3]~-、2[TETAH]+[SO_4]~(2-)和[TETAH]+[BF_4]~-),以CO_2摩尔吸收量和CO_2平均吸收速率为评价指标,优选出对CO_2吸收效果最优的2[TETAH]+[SO_4]~(2-)离子液体.进一步考察在不同含水率、气体流量和温度等因素下2[TETAH]+[SO_4]~(2-)离子液体对CO_2的吸收效果,结果表明:2[TETAH]+[SO_4]~(2-)吸收CO_2的最佳条件为含水率30%、气体流量50 m L·min~(-1)、温度10℃,此时CO_2饱和摩尔吸收量达到1.325 mol·mol~(-1),各因素对CO_2吸收量的影响大小顺序为含水率气体流量温度.     

亚热带土壤反硝化过程中NO-3-N对CH4排放的影响

研究了发育于不同成土母质和不同土地利用方式下的45个亚热带土壤样本,在反硝化严格厌氧培养条件下（密闭、淹水、充N₂）,加入KNO₃的处理（加入N量为200 mg·kg^-1）和不加KNO₃的空白对照对CH₄产生和排放的影响.结果表明,厌氧培养条件下无论加入KNO₃与否,CH₄的产生和排放首先取决于土壤有机碳总量水平及其有效性.对照土壤中花岗岩母质发育的土壤和KNO₃处理土壤中稻田利用方式下的土壤CH₄排放量最高.加入KNO₃显著抑制了CH₄的产生和排放,NO^-₃-N对CH₄产生的抑制效应可能较N₂O对CH₄产生的抑制效应更大.加入KNO₃处理中厌氧培养第1周内的NO^-₃-反硝化量和降低速率是决定CH₄排放量的关键因素.不加KNO₃的对照土壤中,73％的土样表现为 Fe²⁺的产生和CH₄的排放之间呈指数关系增长,表明Fe³⁺和CO₂的还原可同步进行.NO^-₃-N不仅显著抑制了CH₄的产生和排放,也抑制了Fe³⁺的还原.     

Cu2+对以NO2-为电子受体反硝化过程的影响

短程生物脱氮工艺在废水处理中已经得到较为广泛的应用,其反硝化过程是实现氮去除的关键步骤,而关于废水中常见重金属离子Cu~(2+)对以NO2-为电子受体反硝化过程的影响尚无系统研究.选取A/O反应器内具有良好短程生物脱氮特性的污泥,通过批次试验及SBR长期试验分别探究了Cu~(2+)对以NO2-为电子受体反硝化过程的短期及长期影响.短期试验结果表明,Cu~(2+)对以NO2-为电子受体反硝化过程具有明显抑制作用,对污泥反硝化活性的半抑制浓度EC50为4. 79 mg·L-1.在长期影响试验中逐渐提高污泥对Cu~(2+)的耐受浓度,当Cu~(2+)浓度为0. 5 mg·L-1和1 mg·L-1时,污泥反硝化活性降低后均能够通过驯化恢复至原有水平;而Cu~(2+)浓度升高至3 mg·L-1后污泥反硝化性能遭到破坏且难以恢复,NO_2~--N去除率降低至10%以下,反硝化系统遭到严重抑制.但是,停止投加Cu~(2+)后污泥反硝化活性在第14 d恢复至原有水平.同时,在Cu~(2+)的长期影响过程中,EPS含量增多,对微生物抵御Cu~(2+)的毒害起到重要保护作用,促使污泥粒径增大,污泥沉降性得到提高.     

Na2SO4中毒SCR催化剂对SO3生成特性的影响

为研究Na₂SO₄中毒SCR催化剂（V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂）对SO₃生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w（Na）为3%的Na₂SO₄中毒SCR催化剂,并通过N₂物理吸附/脱附、XRD（X射线衍射）技术、SEM（扫描电镜）、XPS（X射线光电子能谱）分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO₃生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO₃生成率为0.85%,而3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率高达1.36%.SO₄2-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO₃的生成.②随入口ρ（SO₂）的增加,SO₃生成率呈下降的趋势.当入口ρ（SO₂）为1 000 mg/m3时,3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ（SO₂）对SO₃生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N₂物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na₂SO₄中毒SCR催化剂表面有Na₂SO₄的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na₂SO₄的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w（V4+）/w（V5+）的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率大幅增加.      

广州地区SO42-、NO3-、NH4+与相关气体污染特征研究

本文获得了2009年12月1日至2011年12月31日广州二次无机离子(SO2-4、NO-3、NH+4)及相关反应性气体(NOx/SO2/HNO2/HNO3等)的小时浓度数据,并分析了其污染特征.研究结果表明:PM2.5的浓度季节变化特征为冬秋春夏,SO2-4的浓度季节变化特征为秋冬春夏,NH+4的为冬秋春夏,NO-3则为冬春秋夏,SO2-4、NO-3和NH+4之和占PM2.5的比重大小为秋夏春冬;硫氧化率(SOR)均大于0.1,秋冬季节的值高于春夏季节,与SO2-4的浓度变化趋势一致;氮氧化率(NOR)日变化呈单峰形式,最大值出现在06时,最小值出现在14时,春冬季节的值高于夏秋季节,与NO-3的浓度变化趋势一致;广州地区NH3/NH+4除10—12月外,其月均值均大于1;在典型过程中,SO2-4、NO-3、NH+4、SOR、NOR和NH3/NH+4与能见度的变化都存在较好的对应关系,说明广州地区低能见度与二次离子(SO2-4、NO-3、NH+4)的生成有关.     

CO2代替硫酸中和印染废水对厌氧处理的影响

高碱性印染废水在生化处理前需进行中和处理降低pH,而通常所采用的硫酸会对厌氧处理产生抑制效应,因此分别使用CO_2和硫酸中和印染废水,并采用UASB反应器进行厌氧处理,对比分析反应器的处理效果与微生物群落结构.结果表明:采用CO_2代替硫酸中和印染废水的UASB-2反应器内ρ(SO42-)显著降低,ρ(CODCr)ρ(SO42-)由2～3升至6～8,CODCr去除率和氨化率分别升高了46. 8%和42. 2%;在进水采用硫酸中和的UASB-1反应器内,产酸菌与SRB(sulfate reducing bacteria,硫酸盐还原菌)丰度的增加导致反应器处理效率不佳,而UASB-2反应器内微生物多样性提高,绿弯菌门(Chloroflexi)、热孢菌门(Thermotogae)及Thermovirga属等优势菌群有利于提高厌氧污泥处理能力;进一步将CO_2中和工艺代替硫酸中和工艺应用到实际工程,发现生化处理系统CODCr、TP、TN污染物去除率由原来的91%、82%和52%分别升至95%、89%和60%,每年可减少印染废水处理成本165×104元,减排CO_2气体3 150 t.研究显示,CO_2中和工艺在印染废水处理中有一定的推广应用价值.     

热解条件对生物炭性质和氮、磷吸附性能的影响

以橡木为原料,在不同的热解终温、升温速率和恒温时间下制备生物炭.对生物炭产率、p H、元素组分、工业组分、比表面积、红外光谱等理化特征进行分析,并考察生物炭对水溶液体系中NO-3-N、NH+4-N、PO3-4-P的吸附性能.结果表明:生物炭的产率受热解终温影响最大(极差:54.57%),恒温时间次之(极差:1.16%),升温速率最小(极差:0.42%).随热解终温、升温速率和恒温时间的增加,所得生物炭的p H和C含量增加,而H和O含量降低.热解终温对生物炭表面官能团影响较大,升温速率和恒温时间基本无影响.生物炭对氮、磷的吸附性能主要受热解终温影响.NO-3-N的吸附量最大可达2.80 mg·g-1(600℃),且随热解终温的升高呈指数增加.比表面积、表面碱性官能团和表面金属氧化物与NO-3-N吸附有关.随热解终温的增加,NH+4-N吸附量降低,最大吸附量为3.12 mg·g-1(300℃).阳离子交换量(CEC)是影响NH+4-N吸附的主要因素.PO3-4-P吸附量随热解终温的增加呈先增后减的趋势(在500℃达到最大,为9.75 mg·g-1),且吸附过程主要受生物炭表面碱性官能团和表面金属氧化物的影响.     

云水和云下冲刷颗粒物与气态污染物对降水中硫酸盐和硝酸盐的贡献

为定量云水和云下冲刷分别对降水中SO₄2-、NO₃-的贡献,并进一步解析云下冲刷颗粒相和气相物质分别对降水样品中SO₄2-、NO₃-的贡献,于2016年4月-2017年2月采用APS-3A型降水自动采样仪对降水进行分段采集.采用离子色谱检测分段降水样品的ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）,分析其变化规律;在降水前、降水中及降水后同步采集并检测大气颗粒相ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）和气相ρ（SO₂）、ρ（NO₂）,分析颗粒相中ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）和气相中ρ（SO₂）、ρ（NO₂）的变化与分布.结果表明:①ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）在同一场降水的分段样品中呈逐渐降低至后期趋于平稳的趋势,说明降水对空气中污染物的冲刷使空气逐渐清洁,后期冲刷作用有限使得降水中离子质量浓度趋稳.②颗粒相中ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）与气相中ρ（SO₂）、ρ（NO₂）在降水前较高,在降水中减小,并在降水后回升,说明降水对颗粒相SO₄2-、NO₃-和气相SO₂、NO₂均有清除作用,降水结束后无云下冲刷作用,污染物质量浓度逐步回升.③云水对降水中ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）的贡献率分别为22%~56%（平均值为35%）、9%~49%（平均值为29%）,云下冲刷颗粒相SO₄2-、NO₃-对降水中ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）的贡献率分别为39%~69%（平均值为55%）、43%~73%（平均值为56%）,云下冲刷气相SO₂、NO₂对降水中ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）的贡献率分别为5%~17%（平均值为10%）、5%~19%（平均值为15%）.研究显示,降水中SO₄2-、NO₃-主要来源于云水和云下冲刷颗粒相SO₄2-、NO₃-,而来源于云下冲刷气相SO₂、NO₂较少.      

一种新型电化学法处理硝态氮废水的初步研究

通过对Pd-Me双金属催化还原NO 3--N和折点氯化法处理NH 4+-N的相关理论分析,提出了一种基于电化学法的新型NO 3--N废水处理工艺.即利用具有电子空轨的常见金属元素修饰Ti基获得催化阴极,在电场的作用下,将NO 3--N催化还原;通过调整催化元素的配比和电解条件,控制NO 3--N还原产物主要为NH 4+-N;利用阳极氧化Cl-生成高氧化性物质HOCl,将NH 4+-N氧化为无害产物N2-N.结果表明,金属元素Co和Cu修饰Ti基制得阴极可以有效地催化还原模拟废水中的NO 3--N;按前驱物溶液金属元素摩尔比1∶1制得Ti基Co-Cu复合涂层催化阴极,可以将NO 3--N高效催化还原为NH 4+-N;电解体系中引入Cl-后,通过阳极作用可将NO 3--N还原生产的NH 4+-N有效地氧化为N2-N.在100 mg/L NO 3--N模拟废水中添加1 000 mg/L Cl-,设置极板间距6 mm、电流400 mA,电解2.5 h后出水NO 3--N、NO 2--N、NH 4+-N和TN分别为2.9、0.5、1.7和6.0 mg/L.