京津冀及周边地区秋冬季大气污染物排放变化因素解析

基于大气污染源排放清单技术方法,定量分析2016~2017年秋冬季"跨年霾"至2019~2020年秋冬季"疫情霾"期间京津冀及周边地区主要大气污染物排放量变化,解析大气污染防治政策实施带来的减排和疫情造成的活动水平下降对主要污染物排放的贡献,并利用空气质量模型模拟分析不利气象条件下措施减排和疫情影响对空气质量改善的贡献.结果表明,从"跨年霾"（2016-12-16~2017-01-14）至"疫情霾"（2020-01-22~2020-02-14）该区域主要大气污染物排放量大幅下降50%左右,不利气象条件下,区域PM_2.5平均浓度可削减40%以上.措施减排主要来自火电、钢铁等重点工业行业提标改造和工业锅炉、民用燃煤等燃煤源治理,对SO₂和PM_2.5排放量的削减贡献较大,贡献率分别为67.1%和53.4%;疫情主要影响移动源和轻工业活动水平,对NO_x和VOCs排放量的削减贡献较大,贡献率分别为71.9%和68.2%.措施减排对区域空气质量改善贡献突出,有效抑制了重污染过程的强度和范围.在"跨年霾"的不利气象条件下,措施减排使区域PM_2.5平均浓度下降26%,重度及以上污染天数减少44%.受疫情影响,区域PM_2.5平均浓度继续下降24%,重污染持续时间和范围进一步缩减.     

中国露天生物质燃烧的温室气体排放及秸秆禁燃政策的协同减排效应

露天生物质燃烧是温室气体（CO₂、CH₄、N₂O）的重要排放源之一,这些排放可影响本地、区域和全球的大气化学和气候变化,并带来一系列生态环境问题,进而对人类及其他生物的生存环境产生影响.本研究采用卫星火点排放清单（FINN）,对2010—2019年中国露天生物质燃烧温室气体排放进行研究,并分析秸秆禁燃政策对温室气体排放的影响,对后续秸秆禁燃政策的制定具有重要参考价值.结果表明,我国2010—2019年平均年温室气体排放量为1.53×10⁸ t（将CH₄和N₂O的温室效应换算为同等效应的CO₂当量单位）,总体呈波动性下降趋势.温室气体排放量最大的植被类型是森林（7.43×10⁷ t）和农作物（3.19×10⁷ t）,分别占总排放量的48.7%和20.9%.从月分布来看,露天生物质燃烧排放的温室气体集中在2—6月,3月是高峰值.从空间分布上看,排放主要集中在华南、西南和华东地区,占总排放量的72.9%.从2013年以来,秸秆禁燃政策的加强在一定程度上降低了露天农作物秸秆燃烧排放的温室气体和PM_2.5.从变化量看,28个省份实现了秸秆燃烧排放的温室气体与PM_2.5同步下降.     

沈阳市人为源挥发性有机物排放清单研究

对沈阳市各类人为源VOCs进行分类,收集活动水平数据,应用国内外最新研究成果,采用排放因子法建立了沈阳市2015年人为源VOCs排放清单。结果表明:2015年沈阳市人为源大气VOCs排放总量为13.75万t,其中,化石燃料燃烧源、工艺过程源、移动源、溶剂使用源、生物质燃烧源、储存运输源、废弃物处理源和其它排放源排放量分别占VOCs排放总量的5.35%、55.02%、12.70%、16.51%、8.87%、1.41%、0.24%和0.17%。化学原料和化学品制造业、石油加工、炼焦和核燃料加工业、橡胶和塑料制品业和纺织业为工艺过程源重点排放行业,VOCs排放量占到工艺过程源排放总量的97.16%;表面涂层和其他溶剂使用是溶剂使用源的重点排放行业,VOCs排放量占到溶剂使用源总排放量的81.15%。     

四川省大气固定污染源排放清单及特征

根据收集到的四川省电厂、工业及民用部门的活动水平数据,采用合理的估算方法和排放因子,建立了四川省2010年大气固定污染源排放清单.结果表明:12010年四川省固定源共排放SO₂ 84.1万t、NO_x 44.9万t、CO 318.8万t、PM₁₀ 44.1万t、PM_2.5 25.5万t、VOC 17.9万t;2电厂和工业过程是固定源排放的主要贡献源;3燃煤是固定燃烧排放的主要贡献源,煤矸石、焦炭、天然气对污染物的贡献也不容忽视,水泥、钢铁、轻工业制造是本地区主要的工业过程排放源;4宜宾、成都及攀枝花是固定源污染物的主要贡献城市,约占四川省总排放量的20%~40%;5电厂、能源工业燃烧清单的不确定性主要来自排放因子,而工业过程涉及排放源种类繁多且复杂,排放测试研究较少,不确定性较高.     

江苏省人为源挥发性有机物排放清单

掌握VOCs排放特征是研究区域大气复合污染特征和控制策略的前提. 对江苏省VOCs人为源进行系统分类,收集活动水平数据,应用国内外排放因子研究成果及江苏省行业调研结果,采用排放因子法建立了江苏省2010年分行业、分城市的人为源VOCs排放清单. 结果表明:江苏省人为源VOCs排放总量约为179.20×104t,其中化石燃料燃烧源、生物质燃烧源、工业过程源、溶剂使用源、移动源、油品储运源的排放量分别占排放总量的24.1%、3.3%、22.3%、25.3%、18.4%和6.6%,工业过程源中石油炼制、有机化工、医药制造是重点行业,溶剂使用源中机械装备制造、电子设备制造是重点行业. 南京、苏州、无锡、常州、南通5个苏南城市VOCs排放量明显高于苏北和苏中地区,占全省总排放量的60.0%,苏州、南京、无锡排放量居前3位. 各城市化石燃料燃烧源和移动源排放所占比例均超过10.0%,其他重点行业差异显著,其中南京市为石油炼制、有机化工,苏州市为有机化工、机械涂装,无锡市为有机化工、电子设备制造.      

广东省居民生活直接能源消费大气污染物与温室气体排放趋势研究

居民生活直接能源消费是重要的大气污染物和温室气体排放来源,识别其历史排放趋势是科学制定管控策略的基础.然而目前我国尚缺乏省级尺度居民生活能源消费排放趋势的研究.以广东省为研究对象,通过广泛收集居民生活直接能源消费数据和排放因子,建立了2006—2017年广东省居民生活直接能源消费大气污染物和温室气体排放清单,并采用情景分析法量化了能源结构变化对居民生活直接能源消费大气污染物与温室气体排放的影响.结果表明：①2006—2017年居民生活直接能源消费排放的大气污染物和温室气体均呈下降趋势,CO、PM_2.5、BC、OC、CH₄、CO₂和N₂O排放量分别下降70%、59%、59%、66%、77%、30%和73%;②城乡贡献上,乡村居民生活直接能源消费是大气 污染物和温室气体排放的主要来源,排放分担率分别在70%和60%以上;③空间分布上,2017年广东省居民生活直接能源消费大气污染物和温室气体排放主要集中在粤东、粤西传统燃料消费量较高的地区,以及广州、东莞和深圳等人口密度较大的城市地区;④能源结构清洁化所致的2006—2017年广东省居民生活直接能源消费大气污染物和温室气体减排比例为38%~88%;⑤以2025年为目标年,居民生活能源结构持续清洁化发展能够进一步降低居民生活直接能源消费大气污染物和温室气体排放,尤其对CO、PM_2.5、BC、CH₄和N₂O的减排比例均在80%以上.     

江苏省人为源挥发性有机物排放清单

掌握VOCs排放特征是研究区域大气复合污染特征和控制策略的前提.对江苏省VOCs人为源进行系统分类,收集活动水平数据,应用国内外排放因子研究成果及江苏省行业调研结果,采用排放因子法建立了江苏省2010年分行业、分城市的人为源VOCs排放清单.结果表明:江苏省人为源VOCs排放总量约为179.20×104t,其中化石燃料燃烧源、生物质燃烧源、工业过程源、溶剂使用源、移动源、油品储运源的排放量分别占排放总量的24.1%、3.3%、22.3%、25.3%、18.4%和6.6%,工业过程源中石油炼制、有机化工、医药制造是重点行业,溶剂使用源中机械装备制造、电子设备制造是重点行业.南京、苏州、无锡、常州、南通5个苏南城市VOCs排放量明显高于苏北和苏中地区,占全省总排放量的60.0%,苏州、南京、无锡排放量居前3位.各城市化石燃料燃烧源和移动源排放所占比例均超过10.0%,其他重点行业差异显著,其中南京市为石油炼制、有机化工,苏州市为有机化工、机械涂装,无锡市为有机化工、电子设备制造.     

天津市2017年移动源高时空分辨率排放清单

移动源已成为城市地区大气污染的主要贡献源.已有研究多关注道路移动源（机动车）或非道路移动源（工程机械、农业机械、船舶、铁路内燃机车和民航飞机）中单一源类的排放,欠缺对移动源总体排放特征的把握.本研究提出了移动源高时空分辨率排放清单的构建方法,据此建立了天津市2017年移动源排放清单,并分析其排放构成与时空特征.结果表明,天津市移动源CO、VOCs、NO_x和PM₁₀的排放量分别为18.30、6.42、14.99和0.84万t.道路移动源是CO和VOCs的主要贡献源,占比分别为85.38%和86.60%.非道路移动源是NO_x和PM₁₀的主要贡献源,占比分别为57.32%和66.95%.从时间变化来看,移动源所有污染物排放在2月均为最低,CO和VOCs在10月排放最高,而NO_x和PM₁₀则在8月排放最高.节假日（如春节和国庆节等）对移动源排放的时间变化影响显著.从空间分布来看,CO和VOCs排放主要集中于城区和车流量大的公路（高速路和国道）上,NO_x和PM₁₀在城区与港区均具有较高排放强度.污染物的空间分布差异是由其主要贡献源的空间位置决定的.本研究可为天津市大气污染的精细化管控和空气质量模拟提供数据支撑,同时可为其他地区移动源排放清单的建立提供方法参考.     

广东省人为源大气污染物排放清单及特征研究

本研究根据收集的广东省人为源活动水平数据,采用合理的估算方法、排放因子和GIS技术,建立了该地区2010年3 km×3 km人为源大气污染物排放清单.结果显示,2010年广东省SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5、BC、OC、VOCs和NH3排放总量分别为867.8×103、1607.0×103、7476.0×103、1397.6×103、633.2×103、50.5×103、98.3×103、1436.5×103和578.3×103t.固定燃烧源是SO2和NOx的最大排放贡献源,CO排放主要来自道路移动源、固定燃烧源和生物质燃烧源,扬尘源和工业过程源是主要的PM10和PM2.5排放源,生物质燃烧源是最大的BC和OC贡献源,VOCs排放主要来自有机溶剂使用源、道路移动源和工业过程源,NH3排放主要来源于畜禽养殖和氮肥施用.东莞、佛山和广州是主要的SO2、NOx、CO和VOCs排放城市,广州、清远和梅州是最主要的PM10和PM2.5排放城市,BC排放集中在广州、深圳、东莞、佛山等珠三角城市,OC的重要排放城市为湛江和茂名,NH3排放主要分布在茂名、湛江和肇庆.空间分布结果显示,广东省NH3排放高值区分布在粤西和粤东地区,其他污染物排放高值区则主要分布在珠三角城市群.本研究建立的排放源清单仍具有一定的不确定性,建议后续研究加强大气污染源排放的基础研究,进一步完善该地区的排放源清单,以期为区域大气污染预报预警和污染控制措施的制定提供重要基础数据.     

我国西部农村地区固体燃料燃烧污染物排放因子测定及分布特征

排放因子是估算污染物排放量的重要参数,为获取可靠的、有区域特征的固体燃料排放因子,2018年在我国西部9个省/自治区利用稀释采样系统入户收集了226个固体燃料燃烧样本,获得了薪柴、秸秆和煤在不同类型炉具中燃烧排放CO₂、CO、OC、EC、PM_2.5的排放因子。结果表明,秸秆类较易燃烧的燃料有较高的OC、EC、PM_2.5排放因子,煤有较高的CO₂、CO排放因子。炉灶类型对薪柴的OC、PM_2.5的排放因子影响稍大,薪柴在炕中燃烧的OC、PM_2.5排放因子比在砖灶和铁炉高约2—3.1倍,但秸秆在不同炉具中的排放因子差异较小。受不同区域燃料和炉灶类型以及操作习惯差异的共同影响,排放因子呈现明显的区域性差异,高CO₂排放因子分布在以煤作为主要燃料的区域,高OC、EC、PM_2.5排放因子分布在以生物质作为主要燃料的区域,并且CO、OC和PM_2.5排放因子的区域分布呈现一定的相关性。     

广东省非道路移动机械排放清单及不确定性研究

随着工业源和机动车等重点污染源减排空间的下降,非道路移动机械排放已成为大气污染防治领域的研究热点之一.本研究通过资料收集与实地调研,初步构建了广东省非道路机械基于机型的活动水平数据集、综合排放因子及时空分配因子,采用自下而上的排放因子法,建立了广东省2014年非道路移动机械排放清单.并利用蒙特卡洛方法定量评估清单结果不确定性.结果表明,广东省2014年非道路移动机械的SO_2、NO_x、PM_(10)、PM_(2.5)、VOCs和CO排放总量分别为4.9、61.1、4.8、4.5、11.6 kt和45.1 kt.其中,农业机械排放以四轮农用运输车和小型拖拉机为主,贡献率分别为38.4%和18.0%,主要分布在非珠三角的农村地区;工程机械排放以建筑运输车和挖掘机为主,贡献率分别为40.1%和33.9%,主要分布在珠三角地区.此外,不确定性分析结果显示VOCs和PM_(2.5)排放结果不确定性较大,不确定性范围分别为-25.2%~41.7%和-23.4%~32.8%.NO_x不确定性较小,不确定性范围为-15.2%~17.5%.     

广东火电厂排放的大气污染物分布特征

随着电力需求的急剧增长,火电厂排放的气态污染物成为大气污染的一个重要来源。本文估算了广东省2003年火电厂二氧化碳、多环芳烃和二恶英类的排放量,并引入经济、人口和区域面积进行空间分析。结果表明,广东省2003年火电厂共排放二氧化碳31 14.17万t,多环芳烃8 035.61 kg,二恶英11.46 g毒性当量;火电厂单位面积、人均、单位GDP二氧化碳排放量变化范围分别是0-2 102 t/km20、-3 417 kg/人和0-98 g/元;珠三角地区火电厂这三类大气污染物排放量占广东省排放总量的70%以上;珠三角火电厂单位GDP二氧化碳排放量低于全省平均水平。     

深圳市SO2污染来源及其特征分析

以珠江三角洲地区2004年SO₂源排放清单、国家级气象站及深圳市气象站气象资料和空气质量监测数据为基础, 采用基于扩散模式的污染源解析技术对深圳市SO₂污染来源进行研究. 利用非稳态气象和空气质量(CALPUFF)模拟系统,模拟外来污染源及深圳市局地污染源排放扩散行为,定量计算2类污染源对深圳市SO₂浓度的贡献率,并分析其时空变化特征. 结果表明:珠江三角洲地区2004年SO₂排放总量为72.9×104 t, 深圳市局地排放量约4.65×104 t;深圳市SO₂污染是由局地污染源和外来污染源排放共同作用的结果, 对SO₂的贡献率分别约为75%和25%, 表明局地污染源排放是深圳市SO₂污染的最主要来源.      

基于CMAQ模式的自适应“nudging”源反演方法的中国主要污染区排放特征分析

中国中东部地区的空气污染主要集中在京津冀、长三角、珠三角、东北地区及汾渭平原等区域，各区域的污染排放特征各异.本文应用基于CMAQ（The Community Multiscale Air Quality）模式的自适应"nudging"源反演方法，反演中国中东部地区2016年12月—2017年1月逐日NO_x污染源，分析上述主要污染区的污染物排放强度空间分布特征，并与2016年MEIC（The Multi-resolution emission inventory for China）排放源进行比较，检验反演源的可靠性.结果表明，2016年冬季各个区域反演源NO_x排放强度空间分布特征与2016年MEIC排放源基本一致.京津冀地区高强度排放区域形成沿山前区域东北-西南走向的NO_x高强度排放带；长三角地区NO_x高强度排放区域位于常州、苏州、上海和湖州等城市构成的城市群；珠三角地区NO_x高强度排放区域位于以广州为中心的大范围城市群且排放强度呈现向四周逐渐降低的放射状分布；东北地区NO_x高强度排放区域空间分布特征呈现以城市为中心且稀疏分布；汾渭平原排放区域呈现以城市为中心且向峡谷中间集中分布，排放区域轮廓与汾渭平原狭长的新月状相符.     

广东省人为源BC、OC排放清单建立与校验

根据收集的人为源活动水平数据和最新的排放因子,采用"自下而上"和"自上而下"相结合的排放因子法建立了广东省2012年人为源BC、OC排放清单.结果显示,2012年广东省人为源BC、OC排放量分别为53.5×103、78.8×103t.BC排放主要来自道路移动源和生物质燃烧源,贡献率分别为30.1%和29.4%,生物质燃烧源和餐饮源是主要的OC排放贡献源,贡献率分别为48.5%和16.9%.建立的BC、OC排放源清单仍然具有较大的不确定性,分别为-66%~154%和-63%~126%.其中,道路移动源和生物质燃烧源是主要的不确定贡献源,餐饮源和扬尘源次之,不确定性主要来自由质量分数间接得到的BC和OC排放因子.最后,采用清单结果横向比较法和基于环境监测浓度结果对比法2种方法对本研究的结果进行了校验,结果表明,本研究清单结果基本合理.建议统一不同排放源成分谱的建立方法,加强排放源颗粒物测试,并重视清单结果校验的研究以降低不确定性,从而改进BC、OC排放源清单.     

Investigation of carbonyl compound sources at a rural site in the Yangtze River Delta region of China

Carbonyl compounds are important intermediates in atmospheric photochemistry, but their primary sources are still not understood well. In this work, carbonyls, hydrocarbons, and alkyl nitrates were continuously measured during November 2011 at a rural site in the Yangtze River Delta region of China. Mixing ratios of carbonyls and hydrocarbons showed large fluctuations during the entire measurement. The average level for total measured volatile organic compounds during the pollution episode from 25th to 27th November, 2011 was 91.6 ppb, about 7 times the value for the clean period of 7th-8th, November, 2011. To preliminarily identify toluene sources at this site, the emission ratio of toluene to benzene (T/B) during the pollution episode was determined based on photochemical ages derived from the relationship of alkyl nitrates to their parent alkanes. The calculated T/B was 5.8 ppb/ppb, significantly higher than the values of 0.2-1.7 ppb/ppb for vehicular exhaust and other combustion sources, indicating the dominant influence of industrial emissions on ambient toluene. The contributions of industrial sources to ambient carbonyls were then calculated using a multiple linear regression fit model that used toluene and alkyl nitrates as respective tracers for industrial emission and secondary production. During the pollution episode, 18.5%, 69.0%, and 52.9% of measured formaldehyde, acetaldehyde, and acetone were considered to be attributable to industrial emissions. The emission ratios relative to toluene for formaldehyde, acetaldehyde, and acetone were determined to be 0.10, 0.20 and 0.40 ppb/ppb, respectively. More research on industrial carbonyl emission characteristics is needed to understand carbonyl sources better.     

Investigation of carbonyl compound sources at a rural site in the Yangtze River Delta region of China

Carbonyl compounds are important intermediates in atmospheric photochemistry, but their primary sources are still not understood well. In this work, carbonyls, hydrocarbons, and alkyl nitrates were continuously measured during November 2011 at a rural site in the Yangtze River Delta region of China. Mixing ratios of carbonyls and hydrocarbons showed large fluctuations during the entire measurement. The average level for total measured volatile organic compounds during the pollution episode from 25th to 27th November, 2011 was 91.6 ppb, about 7 times the value for the clean period of 7th–8th, November, 2011. To preliminarily identify toluene sources at this site, the emission ratio of toluene to benzene (T/B) during the pollution episode was determined based on photochemical ages derived from the relationship of alkyl nitrates to their parent alkanes. The calculated T/B was 5.8 ppb/ppb, significantly higher than the values of 0.2–1.7 ppb/ppb for vehicular exhaust and other combustion sources, indicating the dominant influence of industrial emissions on ambient toluene. The contributions of industrial sources to ambient carbonyls were then calculated using a multiple linear regression fit model that used toluene and alkyl nitrates as respective tracers for industrial emission and secondary production. During the pollution episode, 18.5%, 69.0%, and 52.9% of measured formaldehyde, acetaldehyde, and acetone were considered to be attributable to industrial emissions. The emission ratios relative to toluene for formaldehyde, acetaldehyde, and acetone were determined to be 0.10, 0.20 and 0.40 ppb/ppb, respectively. More research on industrial carbonyl emission characteristics is needed to understand carbonyl sources better.     

近20年来广东省农业面源污染负荷时空变化与来源分析

广东省农业面源污染负荷产生量大,对区域生态环境造成严重影响.采用清单分析法分析了近20年(1999～2019年)广东省农业面源污染负荷时空变化特征,探讨了农业面源污染的来源情况,并分析了农业生产投入强度、农业面源污染负荷和农业面源污染指标的关系.结果表明,近20年广东省农业面源污染总负荷下降6.08%,其中化学需氧量(COD)、总氮(TN)和总磷(TP)的污染负荷增幅分别为-11.88%、 4.99%和26.17%,耕地化肥和农药投入强度分别上升112.19%和60.38%.珠三角地区是广东省农业面源污染负荷最高的地区,其次分别是粤北、粤西和粤东地区.畜禽养殖是COD的主要来源,化肥和畜禽养殖是TN的主要来源,畜禽养殖和水产养殖是TP的主要来源,且水产养殖污染物排放占比呈现出明显上升趋势.不同区域的污染物来源存在一定差异,粤西、粤北和粤东地区COD和TP主要来源是畜禽养殖,TN的主要来源是化肥;珠三角地区水产养殖业成为TN和TP污染负荷的主要来源.广东省面源污染负荷总量下降主要源于城镇化水平的提高和农村人口比例减少.总体而言,广东省面源污染存在时间阶段性变化与空间差异,应当采取全面治理...     

珠三角地区人为热排放演变趋势及不确定性分析

人类生产生活中产生的大量废热对城市环境中的温度、城市边界层结构、空气质量及人类健康都有着重要的影响.然而目前人为热排放清单的计算方法存在所需基础资料种类繁多、计算过程复杂,空间分布和排放量有较大偏差等不足.本研究采用统计回归法基于CO和NO_x污染源清单计算了2007—2015年珠江三角洲地区的人为热排放清单,对其排放趋势、热排放来源类型变化以及空间格局的演变进行了梳理.结果表明：2007—2015年珠三角地区年平均人为热均大于9 W·m^-2,人为热排放峰值出现在2010年,趋势为先增加后减少,这与燃料消耗总量的变化趋势基本一致,而工业源和道路移动源是影响人为热排放总量变化的最大因素：2007—2015年珠三角地区大部分区域人为热排放处于0~20 W·m^-2,高值区（>20 W·m^-2）主要分布于珠三角地区中心地带的城市群,高值区缩减的面积和速度在2010—2012年期间达到最大.进一步对2012年人为热清单的不确定性分析表明：总人为热的95%置信区间的不确定性为-16%~49%,其中电厂类别排放估算中的不确定性最小,为-13%~16%,而工业源的不确定性最高,为-46%~73%.     

珠江三角洲大气面源排放清单及空间分布特征

估算了珠江三角洲地区2006年大气面源污染物的排放清单,并利用2006年珠江三角洲人口分布栅格数据作为代用空间分配权重因子,建立了该地区大气面源3km′3km的SO2、NOx、PM10和VOC网格化排放清单.结果表明,2006年珠江三角洲大气面源排放的SO2为1.12′105 t, NOx为5.25′104 t, PM10为1.6′105 t, VOC为3.14′105 t.SO2、NOx和PM10排放量较大的区域集中在广州市区、佛山、东莞和中山,而VOC排放量较大的区域位于广州市区、东莞和深圳.