云南省曲靖燃煤区人群多环芳烃的日暴露特征研究

2007年12月~2008年1月于我国云南省曲靖燃煤区开展人群多环芳烃(PAHs)的暴露评价研究.采用气相色谱/质谱联用(GC/MS)测定了环境样品中16种PAHs的浓度,对暴露的途径及各种PAHs的来源比例进行了分析,以苯并(a)芘(BaP)致癌当量计算了人群日暴露总量.结果表明,人群日饮食暴露量为0.20μg/d,且与WHO报道的水平相当.日空气暴露量为5.26μg/d,占PAHs日暴露总量的96%,表明空气是当地PAHs暴露的主要来源.用BaP当量剂量评价致癌风险时,BaP从数量比3.08%上升至毒性当量比49.6%,低环PAHs毒性当量所占比例明显下降.当地人群BaP平均日暴露量为5.46μg/d,超过了标准限值3μg/d.PAHs暴露给当地环境和人群健康带来了长期危害.     

黄淮平原农田土壤中多环芳烃的分布、风险及来源

对227个黄淮平原农田表层土壤样品中16种多环芳烃(PAHs)含量进行了调查,并对其致癌风险和来源等进行了分析.结果表明,有15种PAHs被普遍检出,各单体检出率在23.3%~100%之间(苊烯未检出).土壤中PAHs总量(∑PAHs15)为33.44~1246μg/kg,平均值为152.4±166.2μg/kg,且以4环及4环以上PAHs为主,其中16.7%的样品中PAHs含量达到了污染水平(>200μg/kg),与国内外其他地区相比,黄淮平原农田土壤中PAHs含量处于相对较低水平.黄淮平原农田土壤7种致癌性PAHs毒性当量浓度(TEQBap)占总毒性当量浓度的98.27%,其中苯并(a)芘(Bap)潜在致癌风险最大.同分异构体比值法和主成分分析结果表明黄淮平原农田土壤中PAHs的主要来源是汽油、柴油高温燃烧、以及煤和秸秆燃烧.相关性分析表明有机质含量与∑PAHs15及PAHs单体含量具有显著相关性,表明有机质是影响PAHs在土壤中含量、空间分布及归趋的一个重要因素.     

浑蒲灌区土壤中多环芳烃的分布及生态响应

因污水灌溉、大气沉降和油井的直接输入可能导致浑蒲灌区土壤中的w(PAHs)升高. 沿灌渠走向选取了8个采样点和1个对照点,分析了不同深度的土壤中w(PAHs)和表层土壤中微生物PLFAs(磷脂脂肪酸)的组成. Spearman分析表明,除了芴和蒽,其他PAHs、2~6环PAHs和总PAHs的质量分数均与土壤深度呈显著负相关. 油井附近的旱田土壤中w(PAHs)较高〔Ⅰ-2U采样点为(645.77±204.21)μg/kg,Ⅰ-6U采样点为(660.39±208.83)μg/kg〕;浑蒲灌区土壤中的PAHs以低环数的菲〔(61.92±13.72) μg/kg〕、蒽〔(39.11±10.68) μg/kg〕和芴〔(31.12±8.14) μg/kg〕为主;由于淋洗作用,水田土壤中w(PAHs)明显低于旱田. 相比对照点,浑蒲灌区土壤中微生物量降低,但微生物多样性增加. 通过对PLFAs的主成分和聚类分析,受油井影响的水田(Ⅰ-1P、Ⅰ-5P采样点)与旱田(Ⅰ-2U和Ⅰ-6U采样点)聚在一起,与对照点距离较远,说明油井附近水田和旱田的微生物结构与对照点存在显著差异,二者同时受到了油田的影响,相应的生态功能也会受到同样的影响. 尽管水田土壤中w(PAHs)明显低于旱田,但其土壤微生物结构也明显受到了石油污染的影响,而且水田地下水健康风险增加,因此建议关注水田风险,并为水田和旱田制订不同的PAHs土壤基准值.      

太原市采暖期大气PM_(2.5)中多环芳烃的污染特征

本研究对太原市采暖期PM2.5中多环芳烃(PAHs)的污染水平、组成特征、健康风险以及来源进行了分析。结果表明,太原市采暖期PM2.5的日均浓度水平为70.7~274.2μg/m3,90%的样品超过了我国《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)中PM2.5的二级标准限值(75μg/m3)。PM2.5中16种PAHs的浓度水平为282.7~1 398.6ng/m3,平均值为915.7ng/m3。荧蒽(Fla)是浓度最高的单体,占PAHs总浓度的20.4%,其次是芘(Pry)和菲(Phe),分别占14.5%和13.2%。不同环数的PAHs质量浓度为4环5~6环2~3环。以苯并(a)芘(Bap)为参照对象的昼夜毒性当量浓度Bapeq分别为75.5和100.0ng/m3,高于我国和WHO对Bap的规定值(分别为2.5和1ng/m3),对人体健康存在潜在危害。根据PAHs环数分布及特征比值法判断PAHs的主要来源是煤燃烧,同时也存在一定的生物质燃烧和少部分石油燃烧。     

某生物质电厂周边农田土壤中多环芳烃污染特征及生态安全评价

为了解与评价某生物质电厂周边农田土壤多环芳烃的污染状况,按照点源扇形布点原则,在电厂周边4个方位不同距离布点,在远离电厂区域设置对照点.参照《土壤环境监测技术规范》(HJ/T 166—2004)采样,共采集25个农田土壤样品.取经过处理的样品5.00 g,用乙腈超声提取、浓缩后,HPLC法测定15种PAHs的含量.描述其空间分布特征,采用特征污染物分析、环数分析、异构体比值分析及聚类分析等方法解析污染来源,运用荷兰分级标准评价法进行生态安全评价.结果显示生物质电厂周边农田土壤中15种PAHs总量为311μg·kg~(-1)(204～576μg·kg~(-1)),TEQ(BaP)为21.9μg·kg~(-1)(4.39～58.1μg·kg~(-1)),明显高于对照区的193μg·kg~(-1)(76.1～329μg·kg~(-1))和12.7μg·kg~(-1)(0.499～31.9μg·kg~(-1)).在常年主导风向下风向,BaP、PAHs总量和TEQ(BaP)随烟囱距离的增加呈抛物线趋势分布,最大值在距电厂1000 m处.生物质电厂周边农田土壤中高环PAHs组分高于对照区和燃煤电厂周边,生物质燃烧是该区域PAHs的主要来源.生物质电厂周边农田土壤中BaP、∑PAHs和TEQ(BaP)高于燃煤电厂和医疗垃圾焚烧厂,存在不容忽视的生态风险.     

不同工作环境人群多环芳烃的日暴露总量

研究了100名处于不同工作与生活环境人群14种PAHs化合物的24h个体呼吸(PM10和气相)及饮食暴露量.结果表明,参试人群按PAHs暴露量从大到小顺序排列为焦炉炉顶工人>焦炉炉侧工人>焦炉炉底工人>炼钢管理人员>办公室工作人员.焦炉工人BaP日暴露量可达8~25g/d;焦炉工人PAHs日暴露量为一般人群的几十至上百倍,造成差异的原因主要是不同人群日呼吸暴露量的不同,而饮食暴露量的组间差异不大;除二苯并(a,h)蒽外的13种PAHs化合物日暴露量两两呈显著正相关.     

天津地区一些降尘中多环芳烃的含量与分布

采集并分析了天津地区2002～2003年16区县23个样点采暖与非采暖期降尘样品中16种优控多环芳烃(PAHs)含量.非采暖期样品16种PAHs含量总和(ΣPAH16)在1 00～48 18μg·g-1间,采暖期样品ΣPAH16在2 54～85 47μg·g-1间.采暖期降尘高含量PAHs主要为萘、菲、荧蒽、和芘,非采暖期降尘PAHs的优势成份包括萘、芴、菲、荧蒽和.除东部工业区外,同一样点采暖期降尘中高环PAHs含量普遍高于非采暖期.采暖期样品各PAHs彼此之间相关性较非采暖期显著.无论是采暖期还是非采暖期,降尘中PAHs主要都是来源于燃煤,交通污染源也占一定比例.     

广西水生蔬菜土壤多环芳烃污染特征

为研究水生蔬菜土壤中多环芳烃(PAHs)的污染水平,以广西水生蔬菜和相邻地块陆生蔬菜土壤作为研究对象,采集表层土壤,比较16种PAHs的污染特征,分析PAHs主要来源,评价潜在的生态风险。结果表明,研究区内水生蔬菜土壤中5、6环PAHs和7种致癌性PAHs的含量显著地高于陆生蔬菜土壤,2,3环PAHs的含量低于陆生蔬菜土壤,4环PAHs的含量没有显著差异;水生蔬菜和陆生蔬菜土壤中7种致癌性芳烃∑7cPAHs的平均贡献率分别为49. 03%和37. 61%,大部分样点属于重度污染水平;三种水生蔬菜土壤PAHs的污染模式相似,以4,5环PAHs为主,其次为2,3环PAHs,6环PAHs的含量最低。通过同分异构体比值法和主要成分分析法分析,发现土壤PAHs的主要来源为机动车尾气排放和生物质不完全燃烧。水生蔬菜土壤PAHs的苯并(a)芘总毒性当量为174. 59μg/kg,显著高于陆生蔬菜土壤的105. 54μg/kg,二者均低于加拿大土壤质量指标600μg/kg,但潜在的生态风险不可忽视。     

华北地区城镇多环芳烃干沉降特征

分别于冬季和夏季采集了北京、天津和秦皇岛3个城市,遵化、沧县、涞源和张北4个县城以及两处人为活动较少的背景地区降尘样品,分析了降尘量及降尘中多环芳烃含量,据此计算了各样点多环芳烃干沉降通量.结果表明,所研究城市夏季和冬季多环芳烃平均沉降通量分别为(6.3±7.4)μg·m-2·d-1和(16.4±14.9)μg·m-2.d-1,县城为(2.2 4±0.9)μg·m-2 d-1和(16.3±3.8)μg·m-2·d-1,对照点明显低于城镇,两季多环芳烃沉降通量分别为(1.0±0.3)μg·m-2 d-1和(1.6 4±0.7)μg·m-2,d-1.两季节获得的所有样点多环芳烃干沉降通量与降尘量显著相关,若分季节统计,相关性更加明显,且冬季降尘中多环芳烃含量显著高于夏季.由此可见,对多数样点而言,导致其多环芳烃干沉降通量差别的首要因素是降尘量,其次为季节差异.仅个别数据(夏季秦皇岛)表现出不同.降尘中多环芳烃成分谱具有明显的季节差异,城市与县城冬季降尘中菲的相对含量显著高于夏季.不同类型样点间差别较小,表现出区域性趋同现象,同种类型样点之间的多环芳烃成分谱则非常一致.     

上海工业区玻璃表面多环芳烃分布特征与溯源

利用GC-MS对上海工业区玻璃表面16种优控多环芳烃(PAHs)进行了定量分析.结果表明,宝山工业区、吴泾化工区和金山化工区玻璃表面PAHs平均含量分别为10.66,16.48,31.94μ/m2,工业区附近对照点PAHs平均含量分别为2.7,8.86,4.18μ/m2.各采样点玻璃表面不同环数PAHs分布特征相似,以3环和4环PAHs为主,平均含量分别占∑16PAHs的25%和47%;其次为5环和6环PAHs,分别占∑16PAHs的14%和9%,最低为2环PAHs,仅占5%.单体PAH以Phe、Fluo、Py和Chry为主.源解析表明,玻璃表面PAHs主要来源于煤和焦炭燃烧,部分来源于石油燃烧.质量标准化毒性当量浓度范围在0.07~3.23μ/g之间,对毒性当量贡献最大的单体PAH分别是BaP,BbF,BkF,DahA.     

西安市地表灰尘中PAHs健康风险特征

为揭示人群暴露地表灰尘中PAHs的健康风险,在西安市采集58个地表灰尘样品,分析其中16种优控PAHs质量分数,并根据美国能源部风险评估信息系统中的暴露方法对其健康风险进行评价.结果表明:西安市地表灰尘中w(∑₁₆PAHs)(16种PAHs总量)范围为5.04～47.74 mg/kg,平均值为13.85 mg/kg.人群暴露地表灰尘中PAHs的主要途径是经口摄入,并且不同途径下儿童的暴露剂量均高于成人.地表灰尘中PAHs对人群没有明显的非致癌健康危害,但对儿童的非致癌危害高于成人,其中Nap、Phe、Fla、Pyr和BghiP对人群的非致癌风险明显高于Acy、Ace、Flu和Ant.7种致癌PAHs的致癌风险大小顺序为BaP>DBA>BbF>InP>BaA>BkF>Chy,致癌风险总和为2.51×10-5,其中BaA、BbF、BaP、InP和DBA致癌风险在1.07×10-6～9.56×10-6之间.研究显示,西安市地表灰尘中16种PAHs对人群的健康危害相对较低.      

兰州市西固区土壤中PAHs污染特征及来源解析

为了解石油工业区土壤中PAHs(多环芳烃)的污染特征、来源及潜在危害,选择兰州市西固区为研究区域,系统采集表层土壤样品及部分剖面样品,采用GC-MS检测方法,分析了土壤中PAHs的污染水平与分布、来源及潜在致癌风险. 结果表明:研究区表层(0~20 cm)土壤中w(∑PAHs)(22种PAHs的总质量分数)在535～32 300 μg/kg之间;PAHs在土壤剖面的纵向分布上主要集中在5～10 cm,在0～25 cm范围内变化不明显;表层土壤中PAHs主要以2～3环为主. 相关性分析显示,土壤中w(∑PAHs)与w(TOC)无显著的相关性,表明TOC并非影响土壤中PAHs持留的重要因素. 研究区土壤中PAHs主要来源于石油、生物质和煤炭的燃烧,∑TEQ_BaP (22种PAHs的毒性当量浓度,以苯并芘等效浓度计)平均值为190 μg/kg,表明土壤中PAHs的潜在致癌性较低.      

珠江广州段沉积物中PAHs生态风险的蒙特卡洛模拟

以珠江广州段24个采样站位表层沉积物的实测16种多环芳烃(PAHs)浓度为基础资料,采用基于Logistic混沌迭代序列改进的蒙特卡洛算法对珠江广州段沉积物中PAHs的生态风险发生概率进行了定量分析.研究结果表明:PAHs风险排序从大到小依次是:菲>芘>荧蒽> >苯并[a]蒽>苯并[a]芘>二苯并[a,h]蒽.菲、芘和荧蒽引发水生生态风险概率较大,应重点关注.除菲外,其余6种PAHs暴露浓度对生态风险发生概率的贡献率均超过90%,可见PAHs在本区域环境中的风险大小主要取决于其暴露量.     

河北邯郸钢铁冶炼区周边麦田土和小麦籽粒的多环芳烃含量及其组分谱特征

在大型邯郸钢铁公司周边不同样区的麦田成对采集表层土壤和成熟的小麦籽粒样品,检测US EPA优控的16种母体多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)的浓度和组分谱,确定当地麦田表土PAHs的空间分布特征、与总有机碳TOC分数的相关性.由此,初步开展PAHs源解析,并简单探讨小麦籽粒PAHs与表土PAHs的关联性.结果表明,麦田表土总PAHs平均中位数含量为398.9 ng·g-1(范围123.4~1 626.4 ng·g-1),根据丹麦的土壤质量标准,所有表土样品中PAHs总含量超过限值占18%,而苯并[a]芘含量超过限值的样品占总数的10%.表土PAHs组分谱以中、高环组分为主体.利用同分异构体特征比值进行初步源解析,显示煤与生物质燃烧和交通燃油(尾气)是当地PAHs主要混合排放源.各样区麦田表土TOC分数与PAHs总含量、与不同环数组分含量都呈现类似的显著正相关.邯郸钢铁公司周边麦田小麦籽粒的总PAHs平均中位数含量为27.0 ng·g-1(范围19.0~34.0 ng·g-1),PAHs含量较低且未超过欧盟与国内的相关食品卫生标准.小麦籽粒中优势低环组分占总体的84%,其组分谱分布与麦田表土有所不同,显示小麦籽粒的PAHs除去根部吸收、传输外,还存在大气干湿沉降通过叶表(气孔)进入小麦体内等其它输入途径.     

北京科教园区绿地土壤中多环芳烃的残留特征与潜在风险

科教园区绿地土壤环境质量关系到在其中学习、工作和生活的学生和教职员工的身体健康.本研究对多环芳烃(PAHs)在科教园区绿地土壤中的累积特征、主要来源、潜在健康风险及其与土壤有机质(SOM)的相关关系进行了分析.共采集了北京市城区20所学校和研究机构中的绿地土壤,使用自动索氏-固相萃取-GC/MS联用技术分析了16种PAHs在其中的残留水平.结果表明16种PAHs总浓度范围为194～6 988μg.kg-1,平均值为1 637μg.kg-1.中、高环的PAHs(4～6环)占到了总PAHs浓度的85%.源解析结果显示其主要来源是科教园区内部冬季供暖和食物供应过程中所燃烧的煤.聚类分析显示NAP与其余15种PAHs组份在来源方式上存在明显的区别.除NAP以外,其余15种PAHs含量与土壤有机质之间没有相关关系,推测这15种PAHs组份主要来源于近距离源的一次沉降.北京市科教园区绿地土壤PAHs对生活在其周围的人群产生的终生致癌风险较小,但其间接影响不容忽视.     

Health risk assessment of dietary exposure to polycyclic aromatic hydrocarbons in Taiyuan, China

Sixteen polycyclic aromatic hydrocarbons （PAHs） were determined in 24 duplicate-diet samples from people in Taiyuan during summer and winter in 2009. Dietary intake of PAHs for 2862 participants was subsequently estimated by a survey in Taiyuan. Results from these 24 samples were compared with a raw food study in Taiyuan in 2008. Three main sources of dietary PAHs are vegetables, wheat flour and fruits, the sum of which contributes 75.95% of PAHs in dietary food. Compared to the estimated value in raw food, much more B[a]Peq （benzo[a]pyrene equivalents） were detected in food samples collected in the duplicate-diet study in Taiyuan （60.75 ng/day）. The cooking process may introduce more B[a]Peq into food, and the relative contribution of 16 PAHs in the diet would be changed during the cooking procedure.     

湖南某地饮用水中多环芳烃的健康风险评价

以湖南某地区的饮用水源——某河流流经之处所涉3个乡镇的居民饮用水为研究对象,对水体中16种优控PAHs的质量浓度及其分布特征进行调查,并结合当地人群实际暴露参数进行健康风险评价. 结果表明:饮用水中ρ(∑PAHs)平均值为253.13 ng/L,分布范围为70.22～673.80 ng/L;其中,ρ(萘)和ρ(菲)最高,分别占ρ(∑PAHs)的39%和32%;毒性相对较大的苯并芘的检出率为67.5%,ρ(苯并芘)最高值为8.95 ng/L,满足GB 5749—2006《生活饮用水卫生标准》要求;研究区PAHs的致癌风险、一般人群的致癌风险均在可接受范围内,但是塘溪乡居民和其他部分特殊人群(如男性、城市地区和60～79岁人群)的致癌风险均大于10-6,值得关注;研究区PAHs暴露的非致癌风险均小于10-6,在可接受范围内.      

西安城区大气中多环芳烃的季节变化特征及健康风险评价

利用大流量主动采样器于2008年8月至2009年7月采集了西安城区大气样品,研究了大气中多环芳烃(PAHs)的季节变化特征.结果表明,西安大气中16种美国EPA优控的PAHs(∑PAHs)气固两相总浓度为37～620ng·m-3(年平均为195ng·m-3),具有明显的季节差异,依次为夏季(74ng·m-3)<春季(106ng·m-3)<秋季(213ng·m-3)<冬季(360ng·m-3).气态PAHs以3～4环为主,颗粒态PAHs以5～6环为主.分子组成表明西安大气PAHs主要来自于燃煤和机动车尾气及生物质燃烧的复合源.应用BaP毒性当量因子及健康风险评价模型对西安城区成人和儿童进行PAHs健康风险评价,结果显示成人和儿童的日均暴露剂量分别为24.3×10-6mg·kg-·1d-1和5.6×10-6mg·kg-·1d-1,终身致癌超额危险度分别为7.5×10-5和1.7×10-5,可能造成成人和儿童的预期寿命损失分别约为467.6min和107.5min.     

北京市民居室内气态多环芳烃呼吸暴露评价

采用被动采样装置采集并测定北京地区38个家庭采暖期和非采暖期室内空气中的7种气态多环芳烃(PAHs)的含量.结果表明,室内气态PAHs以2、3环组分为主,7种气态PAHs的总平均浓度为100 ng/m3左右.根据实测的PAHs浓度、不同年龄段人群室内平均停留时间及其相应的呼吸速率,计算得到室内成年人(包括老人)对7种气态PAHs的潜在总暴露速率在采暖期和非采暖期分别为66 ng/h和58 ng/h;而未成年人的潜在总暴露速率则分别为56 ng/h和50 ng/h.