区域污染对本底地区气溶胶光学特性及辐射强迫影响的地基和卫星遥感观测研究

基于华北区域大气本底站(北京上甸子站)地面观测和卫星遥感监测数据,分析了2011年10月1~15日在天气系统和人为污染物排放的影响下3次华北平原地区污染输送事件对本底地区气溶胶质量浓度及其光学特性的显著影响.结果表明,受人为污染事件输送影响,上甸子站10月4~5日、7~9日及11~12日气溶胶浓度和反应性气体浓度显著增加,和10月1~3日背景条件相比,反应性气体NOx、CO体积浓度增加3~6倍,SO2体积浓度增加了10~20倍;PM2.5质量浓度10月9日达到200μg·m-3;污染期间500 nm日平均气溶胶光学厚度达到0.60~1.00,气溶胶单次散射反照率低于0.88,黑碳浓度增加4~8倍,表明此次污染事件气溶胶吸收很强,因气溶胶吸收作用导致大气吸收太阳辐射增加100~400 W·m-2,气溶胶吸收和散射导致地表入射太阳辐射下降100~300 W·m-2,地表入射太阳辐射减弱且大气加热增强将导致大气稳定度增加,这可能将显著影响云和降水过程,对区域天气和气候产生重要影响.     

北方地区典型天气对城市森林内大气颗粒物的影响

以北京西山几种游憩型城市森林为例,在一年四季选择典型天气条件,对4种粒径的大气颗粒物浓度进行全天24h监测,研究北方地区不同季节典型天气因素白昼不同时段对不同结构的城市森林内不同粗细粒径的大气颗粒物浓度变化的影响.结果发现:降雨使大气颗粒物浓度减少,尤其粗颗粒物(TSP只为连续晴天的0.58~0.68),所以雨后晴天粒径较小的颗粒物所占比例会增加.不过,有时在雨后的夜间由于空气湿度大大气颗粒物浓度也会增加.雪能够降低大气颗粒物浓度,“雪后晴天”4种粒径颗粒物浓度均只有连续晴天的0.2倍.多云和雾霾天气使大气颗粒物污染加重,尤其在夜间;雾霾和多云对小粒径颗粒物浓度的增加效果明显.夏季高温高湿静风、闷热的“桑拿天”能使郁闭度较大的林地内大气颗粒物特别是细颗粒物浓度及其所占的比例显著增加,PM2.5的浓度是“连续晴天”的2.53倍.风在雨后能使大气颗粒物在一定程度上扩散减少,而在天气干燥时刮风会增加城市森林内大气颗粒物的浓度,且多云会加重干燥天气刮风后大气颗粒物的污染程度.春、冬季林地裸露的落叶阔叶树在刮风时大气颗粒物浓度较四季常绿、地表覆盖物多的针叶林高,夏、秋季桑拿天和雾霾天郁闭度大的侧柏林大气颗粒物浓度较林地结构开阔的黄栌林高.     

平流层硫酸盐气溶胶辐射效应的模拟研究

平流层中的硫酸盐气溶胶在地球能量循环和全球气候变化中发挥着关键性作用.基于自主开发的矢量辐射传输模型,重点研究对流层气溶胶类型、平流层气溶胶光学厚度（AOD）、太阳天顶角（SZA）和地表反照率等对平流层硫酸盐气溶胶辐射强迫和大气加热速率等辐射效应的影响.结果表明,对流层无气溶胶时,平流层气溶胶在大气顶层（TOA）的辐射强迫为-15.80 W·m^-2,地气系统的冷却效应最大.对流层气溶胶为黑碳时,平流层气溶胶在大气底层（BOT）的辐射强迫最小,为-47.53 W·m^-2,地表冷却最大.同时,平流层硫酸盐的辐射强迫导致对流层 降温,平流层升温,在模拟条件下,最大升温可达0.6 K·d^-1.此外,结果还表明,平流层硫酸盐辐射强迫对AOD、SZA和地表反照率均具有很高的敏感性.平流层气溶胶在TOA和BOT的辐射强迫随AOD的增大呈线性减小趋势,但随地表反照率的增大呈线性增大趋势.AOD和SZA的增大会强化辐射强迫的作用效果,但地表反照率的增大可能会改变辐射强迫的正负,导致平流层硫酸盐对地气系统的作用效果从冷却变为加热.     

北京2013年1月连续强霾过程的污染特征及成因分析

以北京市2013年1月份连续灰霾天气中10~16日的强霾污染过程为例,利用MPL-4B型IDS系列微脉冲激光雷达观测资料由Fernald算法反演得到此次污染过程中气溶胶垂直分布特性,结合地面气象条件和天气形势分析污染原因,并讨论与气溶胶地面监测数据的符合性.结果表明:此次连续强霾过程污染严重,观测时段内89.4%的时间出现霾,39.8%的污染时段达到重度霾级别,其中大气地表消光系数与PM2.5浓度变化呈显著线性相关关系,相关系数达0.95.研究过程内,大气边界层在91%的时段低于500m,平均仅为293m,低边界层抑制了污染物的有效扩散;近地面垂向各高度的消光系数持续达到1.5km-1以上,对比气溶胶退偏比发现城市上空的大气强消光为气溶胶颗粒物和大气水分共同导致;气溶胶光学厚度(AOD,532nm)较大,有83.6%的时段超过1,且受相对湿度影响较大,相对湿度偏小时段的AOD值主要为气溶胶颗粒贡献,相对湿度较大时段,细颗粒物吸湿增长导致AOD受大气水分干扰显著.连续静稳的天气形势和区域污染是导致此次强霾发生和持续的主要原因,高湿天气则加剧了灰霾状况.     

气溶胶直接气候效应对天津气象和空气质量的影响

基于在线大气化学模式WRF/chem,发挥其在线模式的优势,假设是否考虑气溶胶直接气候效应2种情况,模拟2015年全年天津地区气象场和空气质量的演变,并与观测实况比较,定量剖析天气-气溶胶-天气-空气质量之间的相互关系.结果表明:2015年气溶胶直接气候效应导致天津地面太阳辐射下降27.42W/m~2,气温下降0.21℃,风速减少1.1%,相对湿度增加1.4%,边界层高度下降6.3%,气象条件向不利于大气污染扩散方向转变,由于上述作用的存在,2015年PM_(2.5)质量浓度增加3μg/m~3,PM_(10)增加5.5μg/m~3,SO_2增加1.2μg/m~3,同时由于气溶胶影响光化学条件导致的O_3质量浓度减少1.4μg/m~3.气溶胶直接气候效应形成天气-气溶胶-天气-气溶胶之间的循环作用并不是线性的,重污染天气显著强于清洁日和平均条件,从而导致重污染天气空气质量的进一步恶化.     

京津冀区域典型重污染过程与反馈效应研究

以京津冀地区2014年10月5~12日一次重污染过程为例,采用飞机AMDAR数据和WRF-Chem模式,分析了大气边界层垂直结构与PM_2.5的时空演变规律,定量研究了气溶胶直接反馈效应对多种气象要素的影响.结果表明：此次重污染过程地域范围广、持续时间长、影响强度大,PM_2.5污染呈带状分布,主要受地面均压场和高空纬向环流形成稳定的大气环流背景场、垂直层风场及逆温共同影响.气溶胶直接反馈效应导致京津冀地区整个时段太阳辐射量降低39.80W/m²,气温下降0.34℃,边界层高度降低36.64m,相对湿度升高0.90%.反馈效应南部地区较北部更显著,污染日强于平均时段和清洁天,气溶胶的辐射反馈作用使得各气象要素均呈现不利于污染物扩散的趋势,造成气溶胶聚集区PM_2.5浓度进一步增加.     

中国北方沙漠戈壁区沙尘气溶胶与太阳辐射的关系

利用中国大陆气溶胶指数(TOMS AI)、天文总辐射、地面太阳总辐射和沙尘能见度等观测和理论计算资料,对中国北方沙漠戈壁区沙尘气溶胶与太阳辐射的关系进行了分析.结果表明:沙漠地区太阳辐射和沙尘气溶胶指数有非常高的相关性,且变化趋势一致.表明由太阳辐射触发的热对流是影响沙漠地区沙尘气溶胶最主要的因子;沙尘气溶胶进入大气中,必然也会对太阳辐射产生重大的影响.晴日时沙尘气溶胶吸收和散射辐射可达沙尘暴(含扬沙)天气时的60%以上.     

1981~2010年深圳市不同等级霾天气特征分析

利用1981~2010年深圳市地面观测及空气质量监测资料,分析深圳不同等级霾天气的长期变化特征以及大气水平能见度、空气质量与霾的关系.结果表明:深圳霾日数总体呈增多趋势,强度增强,中度以上霾增多;各等级霾日数均呈增多态势,但不同等级霾日占年总霾日的比例变化趋势不同,轻微霾所占比例下降,轻度以上霾上升; 霾天气呈现冬季>秋季>春季>夏季的季节特征,但重度霾却是夏季最多; 霾导致大气水平能见度明显下降,霾日平均能见度较非霾日低6~7km,霾等级越高,能见度下降越明显,霾日能见度日变化幅度较非霾日小;霾日SO2、NO2浓度为非霾日的1.4~1.7倍,PM10是非霾日的2.2倍,大气颗粒物污染加剧可能是深圳能见度恶化、霾天气增多的一个重要原因;针对荔香站霾日SO2浓度日变化不明显,PM10 、NO2浓度呈双峰型分布,与上下班时段吻合,说明机动车的增加也是深圳霾天气增多的主因之一;霾等级越高,空气中PM10、SO2、NO2的浓度越高,从轻微到重度霾各级之间SO2、NO2和PM10浓度增幅大都在15%~20%.     

利用微脉冲激光雷达分析上海地区一次灰霾过程

通过分析2008年6月至2009年5月期间浦东新区灰霾天气出现的特征,并以2008年12月19日至2008年12月21日一次典型的灰霾天气过程为例,利用激光雷达(Light laser detection and ranging,简称Lidar)数据资料反演得到气溶胶消光系数及其强度图和廓线图,结合地面气象数据和气溶胶观测资料,分析了此次灰霾天气形成的原因.一年的观测资料表明,上海地区冬季和春季易产生灰霾天气,冬季出现重度霾最多,秋季和夏季灰霾天气较少.较弱的太阳辐射以及静风、小风是导致灰霾天气发生的重要原因,且高湿度的霾天气对能见度影响更大.大气边界层(以下简称边界层)高度变化决定着灰霾天气发生的强度,当边界层高度在1km左右时,易发生轻微霾天气,当边界层高度降至600m左右时,易发生中度、重度霾天气,而太阳辐射强度变化决定着边界层高度的变化.轻微霾天气下,大气气溶胶垂直分布最强消光值约为0.15km-1,而重霾天气下可达0.30km-1以上.本次霾过程还受地面颗粒物排放的影响,主要是PM1和PM2.5,且在消光作用中散射性气溶胶的贡献大于吸收性气溶胶.轻微霾天气下PM2.5浓度为50μg·m-3,黑碳浓度为5000ng·m-3,浊度为200Mm-1,而重度霾时则分别达到200μg·m-3、24000ng·m-3和1400Mm-1.随着此次霾的出现,整层大气气溶胶光学厚度(AOD,550nm)不断增加,在重度霾时达到0.6左右,Angstrom指数在重度霾时显著降低,表明有大颗粒物导入,说明此次重度霾天气的发生还与气溶胶的输送有关.     

大气可降水量卫星遥感反演不确定性对太阳总辐射模拟的影响

辐射传输方程模拟法作为一种较为准确有效的太阳总辐射间接获得方法,其模拟精度受到代入方程的大气参数精度的影响。论文通过将香港2005—2013年卫星遥感反演的大气可降水量产品与地面站数据对比,以68.3%的置信水平分析了卫星遥感反演的大气可降水量的不确定性;并通过收集2005—2013年香港其他影响大气上界太阳辐射到达地表的大气参数,如气溶胶光学厚度、气溶胶单次散射反照率、臭氧含量综合模拟大气环境,确定了大气可降水量的不确定性在夏季和冬季对太阳总辐射模拟（250~2 800 nm）造成的相对误差。研究结果表明,受大气可降水量不确定性影响,使用辐射传输方程法模拟获得的太阳总辐射有1%~3%的相对误差。使用该方法冬季受大气可降水量不确定性影响程度比夏季大。决定相对误差大小的主要因素是波长,大气水汽吸收作用强的波长上,相对误差也大;其次因素是太阳天顶角,太阳天顶角越大,该方法模拟所得太阳总辐射相对误差越大。研究为大气可降水量参数不确定性影响下太阳总辐射模拟的误差评估提供了依据。     

南京冬季气溶胶消光特性及霾天气低能见度特征

利用2015年1月气溶胶散射和吸收系数、PM_2.5质量浓度、大气能见度以及常规气象观测数据,分析了南京冬季大气气溶胶散射系数与吸收系数的变化特征,给出了散射系数与吸收系数对大气消光的贡献,以及能见度与PM_2.5质量浓度和相对湿度的关系.结果表明,观测期间南京大气气溶胶的散射系数和吸收系数分别为(423.4±265.3) Mm^-1和(24.5±14.3) Mm^-1,对大气消光的贡献分别为89.2%和5.2%,表明大气消光主要贡献来自于气溶胶的散射.散射系数与PM_2.5相关性较好(R²=0.91),能见度随PM_2.5质量浓度呈指数下降,也与相对湿度保持一定负相关性.能见度均值为4.3km,且连续出现能见度不足2km的低能见度天气,霾天气下消光系数和PM_2.5质量浓度大幅超过非霾天气,最高值分别达到1471.2Mm^-1和358 μg/m³,霾天气下能见度的降低来自颗粒物与相对湿度的共同影响.     

大气环境热点网格遥感筛选方法研究

为筛选京津冀及周边地区的大气环境热点网格,在卫星遥感反演获取区域灰霾天数、PM_2.5、NO₂和SO₂浓度等大气环境四项遥感监测因子的基础上,首先利用分形求和模型确定了研究区域的四项指标的背景值和标准值,然后根据ORAQI计算方式提出一种大气环境遥感综合污染指数,并提取了大气环境热点网格,最后结合高分辨率卫星数据对热点网格的工业用地情况进行初步探讨分析.结果表明,2016年京津冀及周边地区各项大气污染物的局部分布特征表现出较大差异,不同地区的主要污染物不尽相同并且呈多项污染物复合污染的特征,利用分形统计模型确定灰霾天数、PM_2.5、NO₂和SO₂浓度的背景值分别为10.7d、57.5μg/m³、515.7×10¹³mole/cm²和0.29DU,标准值分别为22.2d、112.2μg/m³、2073.1×10¹³mole/cm²和0.64DU.大气环境遥感综合污染指数表明大气环境综合污染相对最重的地区主要分布在保定中部、石家庄中北部及邢台南部和邯郸北部交界处,该区域共筛选出1782个大气环境热点网格,其中工业用地面积占比较低的网格单元比例相对较大,这表明小型企业生产排放对当地的大气环境质量影响较大.     

基于多源资料天津一次雾-霾过程的边界层特征

为探究雾-霾过程的边界层特征,选取天津市2019年12月7~10日一次严重的雾-霾典型过程,采用常规自动气象站资料、环境小时浓度资料、以及微波辐射计、风廓线雷达、气溶胶激光雷达等多种观测资料及WRF-Chem源追踪方法对此次污染过程进行综合分析. 结果表明,此次雾-霾过程可明显分为雾生成、雾与霾交替、霾、霾消散等4个阶段;雾-霾天气与大气温度层结密切相关,伴随着逆温生成,相对湿度和液态水含量最大增长速率分别达13.44%/h和0.013g/(m³·h),呈爆发性增长,相对湿度快速增至92%,微波辐射资料可较好预报雾的生成;雾与霾交替出现阶段雾天气改变了边界层结构,雾层内大气呈中性状态,相对有利于污染物在雾区内扩散,PM_2.5高浓度主要出现在边界层400m以下,雾顶持续逆温抑制了污染物向上层大气扩散,造成雾区内污染物浓度加重,地面PM_2.5质量浓度为135~223μg/m³,维持中度-重度污染;雾-霾天气与垂直风场有较好的对应关系,雾与霾交替出现阶段存在低风速和较大风速(西南风带来充沛水汽)两种有利于雾维持的情况,雾顶逆温层以上风速为6~12m/s,雾层内为1~2m/s,雾的存在不利于近地面空气质量的改善;此次雾-霾过程天津本地源排放贡献为36.1%,区域输送贡献为63.9%,整个过程表现出明显的区域输送特征.     

西安市冬季霾污染过程PM2.5上蛋白质的浓度变化与来源分析

利用2019年12月至2020年1月在西安市3次灰霾污染过程中采集的PM_2.5样品,采用BCA试剂法、离子色谱和气相色谱-质谱检测法分别对样品中的蛋白质含量及无机有机化学成分进行了分析测定,结合相关性分析和气团后向轨迹模型分析探讨了PM_2.5上蛋白质对灰霾污染的响应及其在污染过程中可能的作用.结果表明,冬季灰霾污染期间,西安市PM_2.5中蛋白质组分的平均浓度为(5.587±2.421)μg/m³,处于较高水平;蛋白质浓度变化呈现出显著的短期连续变化特征,夜晚略高于白天.蛋白质的浓度与Cl^-和K⁺呈显著的正相关,说明气溶胶中蛋白质的来源与燃煤和生物质燃烧有关;与NO₃^-与SO₄^2-的浓度呈现显著的正相关,表明蛋白质可能参与NO₃^-与SO₄^2-的氧化转化;蛋白质具有良好的吸湿性,在湿度较大时,以其为核心吸附空气中的水蒸气及易溶于水的气态污染物(O₃、SO₂、NO_X以及挥发性有机物等)形成的气溶胶易于发生吸湿增长及非均相反应,可能利于二次气溶胶的生成.     

基于气溶胶三维变分同化天津PM2.5数值预报研究

基于气溶胶三维变分同化技术,建立天津空气质量数值模式气溶胶同化模块,通过天津地区两次重污染过程同化模拟敏感性试验,分析了观测资料范围对同化结果的影响,并结合一个月的滚动预报试验,分析了气溶胶同化对天津地区PM_2.5数值预报效果的影响,以期为提升天津空气质量预报能力提供支撑.结果表明：气溶胶同化各控制变量背景误差水平相关系数的衰减尺度约50km,垂直方向上400m高度与模式底层的相关系数衰减至0.6左右;观测资料范围对同化结果影响显著,仅采用天津地区观测数据进行同化,对重污染过程期间天津地区PM_2.5浓度模拟的影响时效约12h,采用模拟区域内所有观测数据进行同化影响时效可持续24h以上,且模拟效果更优;采用三维变分同化技术,实现地面PM_2.5观测资料同化,天津地区PM_2.5数值预报效果显著提升,预报值和实况值之间的相关系数由0.74增加到0.87,均方根误差由32.3μg/m³减小为22.4μg/m³,平均相对误差由39.9%减小为27.1%;同化对模式初始时刻的改进效果最明显,随时间同化效果衰减,14h内改进效果最佳,对24h PM_2.5浓度预报也有明显改进.     

基于小波变换的武汉市PM2.5、PM10与臭氧污染特征

为验证城市空气污染物排放及协同控制后的周期性规律,利用小波变换对武汉市2013～2020年共计2421d的逐日PM_2.5、PM₁₀及臭氧浓度数据进行分析.结果表明:可吸入颗粒物污染情况逐年改善,PM_2.5浓度年均值由80.5μg/m³降至45.3μg/m³,超标比例由44%降至11%;PM₁₀浓度年均值由113.6μg/m³降至72.6μg/m³,超标比例由22%降至2%.臭氧污染未有明显改善,浓度年均值在90～100μg/m³间波动.PM_2.5、PM₁₀与臭氧浓度均表现出明显的周期性,PM_2.5浓度主周期300d、次周期140d左右;PM₁₀浓度主周期300d、次周期125d左右;臭氧浓度主周期300d、次周期143d左右.PM_2.5与PM₁₀的周期与位相均相...     

宁东基地大气PAHs污染特征及呼吸暴露风险

利用主动观测技术对宁东能源化工基地大气PM_2.5、PM_1.0和气相中的PAHs浓度水平、族谱特征、时空分布及来源进行研究,并基于该观测数据对居民呼吸暴露健康风险进行评估.结果表明,宁东基地大气PM_2.5、PM_1.0及气相中∑₁₆PAHs浓度范围分别为：17.95~325.12ng/m³、12.66~311.96ng/m³和26.33~97.88ng/m³,年均浓度分别为（99.42±117.48）ng/m³、（78.88±100.58）ng/m³和（57.89±47.39）ng/m³.宝丰基地冬夏季大气PM_2.5、PM_1.0和气相中∑₁₆PAHs浓度水平均明显高于英力特;宝丰和英力特基地冬季大气PM_2.5、PM_1.0中∑₁₆PAHs浓度水平均明显高于夏季浓度.宁东基地大气中∑₁₆PAHs的浓度水平要高于国内外其他城市,大气PAHs污染较为严重.源解析表明夏季宁东基地PAHs的主要排放源是工业煤燃烧和机动车尾气,冬季则主要来自工业煤燃烧和木材、薪柴等生物质燃烧排放.宁东基地人群暴露于大气PAHs可能会造成平均冬季每百万人中约有33~2628人罹患癌症,夏季每百万人中约有11~834人罹患癌症的风险.     

广州不同站点类型PM2.5与O3污染特征及相互作用

基于2015~2019年广州4个不同国控站点类型的大气污染物监测数据,研究了广州各站点类型颗粒物（PM_2.5）和臭氧（O₃）的污染特征,并分析了O₃污染季节和PM_2.5污染季节PM_2.5和O₃的相关性及相互作用.结果表明：2015~2019年广州各站点类型PM_2.5浓度总体呈下降趋势,O₃浓度呈上升趋势.不同污染季节PM_2.5与O₃浓度均呈正相关.O₃污染季节二次PM_2.5的生成对颗粒物的影响显著大于一次PM_2.5,随着光化学水平的升高,一次PM_2.5的贡献浓度基本不变（均在21.03~31.37μg/m³范围内）,贡献率逐渐下降;而二次PM_2.5的贡献浓度逐渐升高（3.51~7.72 μg/m³升高到16.04~18.45μg/m³）,贡献率也逐渐升高（11%~27%升高到34%~44%）,且呈倍数增加.不同站点类型贡献差异明显,背景站点二次PM_2.5的贡献最大,城区站点在中和高光化学水平下二次PM_2.5的贡献最小;PM_2.5污染季节各站点类型在不同PM_2.5污染水平下O₃浓度均具有差异性,总体上均呈现背景站点>郊区站点>城区站点的特点.气溶胶的消光作用和非均相反应均显著促进O₃生成,随着PM_2.5浓度升高,各站点类型的O₃浓度峰值逐渐升高,由62.12~83.82μg/m³升高到92.49~135.4μg/m³;O₃变化率峰值也逐渐升高,由8.42~10.02μg/（m³·h）升高到21.33~27.04μg/（m³·h）.进一步促进了广州PM_2.5和O₃浓度的协同增长.     

北京冬季重污染过程黑碳气溶胶的飞机观测

利用空中国王飞机平台搭载单颗粒黑碳光度计（SP2）针对北京2016年12月冬季一次污染过程进行了连续观测,阐述了污染发生、发展和消散过程中的黑碳（BC）气溶胶质量浓度、粒径分布和混合状态的变化特征.结果表明,此次污染过程是以PM_2.5污染为主的霾污染过程,最大值为432μg/m³.NO₂、SO₂和CO等气态污染物浓度经过3次污染积累阶段,为PM_2.5最终爆发增长提供了物质基础.静稳的大气条件为PM_2.5爆发增长提供了动力条件.污染发展过程中BC气溶胶先在地面累积增加,然后向高空传输;清除过程则是高空先被移除,低层缓慢降低.污染发展过程中北京地区黑碳气溶胶在边界层（PBL）浓度变化为先升高后减小,平均浓度为3.45μg/m³,质量中值直径（MMD）范围在190~220nm.随着污染过程的发展,气溶胶迅速老化,PBL内的BC老化比例在一天内可从27%增加到了51%,老化过程使得PM_2.5质量浓度爆发增长.污染过程中BC在边界层的垂直演变导致大气加热率发生变化,有利于逆温的维持和发展,加剧了污染物过程.