邯郸市PM2.5中碳组分的污染特征及来源分析

为研究邯郸市PM_2.5中碳组分的污染特征及其来源,于2017年4~12月采集PM_2.5样品,用热光反射法（TOR）分析PM_2.5中有机碳（OC）和元素碳（EC）的质量浓度.结果表明：邯郸市PM_2.5和总碳气溶胶（TCA）质量浓度的年均值分别为（88.87±58.89）μg/m³和（31.45±23.35）μg/m³,PM_2.5质量浓度超标率为50%,TCA/PM_2.5比率的年均值为（38.23%±14.61%）,表明邯郸市碳组分污染严重.冬季PM_2.5中TCA质量浓度均值为（68.06±23.77）μg/m³,TCA/PM_2.5比率的均值为（46.86%±10.07%）,OC（37.09±13.05）μg/m³和EC（8.72±3.78）μg/m³浓度明显高于其它季节,表明冬季碳组分污染较为严重.各季节OC/EC比值均大于2,表明邯郸市全年均受二次有机碳（SOC）的污染;OC、EC及SOC与SO₂、NO₂呈显著正相关,与O₃呈显著负相关,尤其是与NO₂相关关系最强,说明邯郸市碳质气溶胶可能受到机动车尾气排放的影响.对8种碳组分进行主成分分析,发现道路扬尘、燃煤排放和机动车尾气是邯郸市PM_2.5中OC和EC的主要贡献源.     

南京冬夏硫酸盐和硝酸盐对黑碳混合态的影响

采用单颗粒黑碳光度计（SP2）结合MARGA在线分析仪对南京地区冬季和夏季黑碳（BC）的质量浓度,以及硫酸盐,硝酸盐对其混合状态的影响进行了研究.结果表明,冬季和夏季南京地区BC质量浓度分别在1.01~14.5μg/m³和0.20~3.81μg/m³之间,均值分别为（4.39±2.66）μg/m³和（1.67±0.76）μg/m³,均呈现早晚高值的双峰型日变化特征.运用相对包裹层厚度D_p/D_c表示BC混合状态,冬季和夏季D_p/D_c分别在1.39~2.34和1.03~1.45之间,均值分别（1.81±0.21）和（1.24±0.08）,D_p/D_c日变化特征与BC相反,冬季D_p/D_c日变化幅度较大.冬季D_p/D_c与SO₄^2-和NO₃^-的相关性较好,D_p/D_c与NO₃^-的相关性高于其与SO₄^2-的相关性,夏季则相反.冬季清洁时期BC以本地源排放为主,其混合状态受硫酸盐和硝酸盐影响较高,冬季重污染时期,受排放源以及区域传输的影响,D_p/D_c与SO₄^2-和NO₃^-的相关性较低.     

北京市大气细颗粒物污染与来源解析研究

采集北京市2014年冬、春、夏、秋4个季节代表月1、4、7、10月的大气细颗粒物PM_2.5样品,分析研究了PM_2.5质量浓度、化学特征、季节变化和污染成因.同时,采用正交矩阵因子分析法（PMF）对PM_2.5进行了来源解析.结果表明,北京市2014年PM_2.5年均浓度为87.74μg/m³,是国家环境空气质量标准年均浓度限值的2.5倍.轻、重污染期间,PM_2.5浓度较常日分别增加了1.5和3.9倍,其季节变化表现为冬季 >夏季 >秋季 >春季.地壳元素Mg、Al、Fe、Ca、Ti在轻度污染和重度污染期间较常日略有升高,分别是常日浓度的1.1~1.2倍和1.2~1.5倍.污染元素S、Pb、Zn、Cu浓度变化显著,轻度污染和重度污染期间分别是常日浓度的1.3~2.7倍和1.9~5.9倍.S元素是PM_2.5中受人为活动影响较为严重的组分,其相应的SO₄^2-年均浓度为13.43μg/m³,在轻度污染和重度污染期间分别是常日浓度的2.7和5.9倍.硫酸盐的形成主要受O₃浓度、温度、相对湿度等气象要素的协同影响,较高的O₃浓度、较高温度和相对湿度有利于硫酸盐的生成.PM_2.5主要来源于机动车排放、燃煤、地面扬尘和工业排放,其贡献率分别为37.6%、30.7%、16.6%和15.1%.     

天津机场区域大气NO2及O3影响因子研究

在紧邻天津机场跑道的点位对机场区域大气常规污染物开展连续监测,应用广义加性模型（GAM）,针对2017年3月1日~2018年2月28日间的NO₂及O₃,识别其影响因子,并确定因子贡献率.选取因子包括环境因子（SO₂、NO、NO₂、O₃、CO、PM_2.5、PM₁₀、前一小时NO₂/O₃浓度）,气象因子（风向、风速、温度、露点温度、修正海压）及航空活动因子（起飞、着陆）.结果显示：机场区域NO₂日均值为17.6~123.6μg/m³,超标天数共计38d,占比约13%;O₃日均值为1.0~276.1μg/m³,超标天数占比26%,污染主要集中在夏季;环境因子是主要影响因子,累积贡献率在56%~89%;航空活动作为区域重要污染源,对大气NO₂、O₃存在一定影响,最高贡献率可达20%;气象因子相对贡献较低.全部GAM的Adj-R²为0.85~0.96,筛选的影响因子能够有效解释区域环境空气污染物浓度的变化.     

关中典型城市及农村夏季PM2.5的化学组成对比

于2016年7~8月采集了陕西省西安市（城市）及蔺村（农村）夏季昼夜PM_2.5样品,分析其有机碳（OC）、元素碳（EC）和无机离子等化学组分的含量,探讨关中平原城市和农村地区PM_2.5的化学组成和来源的差异.结果表明,采样期间西安和蔺村的PM_2.5浓度分别为（49.7±22.8）和（62.6±14.2）μg/m³.西安PM_2.5中OC和EC的浓度[（6.5±2.5）μg/m³,（3.2±1.8）μg/m³]与蔺村[（6.8±1.8）μg/m³,（3.8±2.3）μg/m³]相当.西安OC/EC比值白天（2.6）高于夜晚（1.9）,蔺村反之（白天：1.6;夜晚：2.7）,主要是因为夜间城市地区重型卡车运输活动增强导致排放更多EC,而夜间农村地区人为活动较少导致EC排放显著降低.西安和蔺村无机离子总浓度分别为（20.2±14.6）和（30.1±10.5）μg/m³,占PM_2.5浓度的40.6%和47.6%.蔺村SO₄^2-的平均浓度高达19.0μg/m³,占PM_2.5浓度的30%以上,远高于西安（9.4μg/m³和18.9%）,主要与农村固体燃料（煤和生物质）使用有关.西安NO₃^-和Ca²⁺的浓度及其对PM_2.5的贡献、NO₃^-/SO₄^2-比值均明显大于蔺村,表明城市地区受机动车尾气和扬尘的影响更大.西安K⁺与Ca²⁺和Mg²⁺的相关性较强,而蔺村K⁺与EC的相关性显著强于西安,说明西安市区K⁺由粉尘源主导,而农村地区则主要来自生物质燃烧.     

2015～2020年济南市O3污染趋势及敏感性变化分析

基于环境空气质量站点监测数据及卫星遥感资料,研究了2015～2020年济南市近地面臭氧(O₃)污染的时空分布特征、变化趋势和前体物生成敏感性.结果表明,2015～2020年济南市O₃浓度呈上升趋势,全年O₃日最大8 h滑动平均值(MDA8)的第90百分位数(即年评价浓度)和4～9月MDA8 O₃浓度年均值分别以4.8μg·(m³·a)^-1和3.8μg·(m³·a)^-1的速率增长;各监测站点间O₃浓度水平差异逐渐缩小,且O₃浓度高值范围进一步扩大,济南市有16.1%和22.6%的监测点年评价值和4～9月MDA8 O₃出现了显著的正趋势(P<0.05),这些监测站点主要位于市区和靠近市区的郊区.卫星遥感监测数据显示2015～2020年4～9月济南市NO₂对流层柱浓度下降20.6%,年下降速率为0.3×10¹⁵     

南京北郊早春霾污染过程及硫酸盐形成研究

对2016年3月南京北郊PM_2.5进行采样分析,通过样品中的水溶性离子（Na⁺、NH₄⁺、K⁺、Ca²⁺、Mg²⁺、Cl^-、NO₃^-、SO₄^2-）和碳质组分（OC、EC）,探讨霾污染的特征、来源及硫酸盐形成机制.结果表明,采样期间南京北郊PM_2.5平均浓度（103.22±48.5）µg/m³.污染天二次硫酸盐的形成与NO₂对SO₂的氧化相关性较强,而O₃的氧化作用影响较小;清洁天则相反.污染天,具有酸度缓冲作用的矿物粉尘使得气溶胶颗粒物总体呈弱碱性,而碱性环境下又更利于二次硫酸盐的形成.南京北郊早春二次污染严重,SOC主要由大气中碳氢化合物与O₃发生光氧化反应生成.污染天主要排放源为机动车尾气排放,其次是生物质和煤炭燃烧;清洁天主要排放源为煤炭燃烧和扬尘,机动车尾气影响较小.     

北京市冬季重污染期间PM2.5及其组分演变特征

通过实时在线监测了2018年11月27日~2019年1月15日北京市城区PM_2.5、水溶性无机离子（Na⁺、NH₄⁺、K⁺、Mg²⁺、Ca²⁺、F^-、Cl^-、NO₂^-、NO₃^-、SO₄^2-、PO₄^3-）、碳质组分（有机碳OC、元素碳EC）的质量浓度以及气态污染物浓度和气象要素,收集整理了近20年北京市冬季PM_2.5、主要离子组分以及碳质组分浓度,分析研究了1999~2018年北京市冬季PM_2.5、离子、碳质组分的变化特征,重点探讨了监测期间清洁日与两个典型重污染事件PM_2.5及其组分的演变特征.结果表明：研究期间PM_2.5浓度为53.5μg/m³,达到近20年北京市冬季较低值,且大气主要污染源由煤烟型污染源转变为燃煤型与机动车尾气复合型污染源.监测期间,湿度高、微弱的西南风导致重污染产生,清洁日、污染事件I与污染事件II PM_2.5平均浓度分别为32.5,138.9,146.8μg/m³且不同时段PM_2.5日变化趋势存在差异.各离子浓度变化为：NO₃^- > NH₄⁺ > SO₄^2- > Cl^- > K⁺ > Ca²⁺ > Na⁺ > PO₄^3- > F^- > NO₂^-~Mg²⁺,总水溶性离子浓度为24.6μg/m³占PM_2.5总浓度的46.0%,其中SNA浓度占总离子浓度的83.7%,是离子中最主要的组分.碳质组分浓度达到近二十年北京市冬季最低值,变化为：一次有机碳POC > EC > 二次有机碳SOC,OC与EC相关系数达到0.99,一次燃烧源对污染过程有较大贡献.NH₄⁺在清洁日与污染II中富集,主要以（NH₄）₂SO₄、NH₄NO₃和NH₄Cl形式存在,在污染I中较少,仅以（NH₄）₂SO₄和NH₄NO₃存在.在污染I和II期间,SO₄^2-的形成昼夜均受相对湿度与NH₃影响;NO₃^-的形成白天受O₃与NH₃的影响,夜间受相对湿度和NH₃的影响.     

北京市开发区PM1污染特征及影响霾形成的因素

通过采集北京市亦庄经济技术开发区2016年7月和10月、2017年1月和4月4个季节典型代表月大气亚微米颗粒物PM₁样品,分析研究了该开发区PM₁及其水溶性离子组分的季节变化以及不同污染时段的变化特征,揭示了影响二次组分形成和霾污染形成的重要因素.结果表明：研究期间开发区PM₁平均浓度为73.95μg/m³,高于北京市同期估算的PM₁平均水平,为其1.13倍.夏、秋、冬、春4季PM₁平均浓度分别为69.22,63.38,99.50,57.26μg/m³,明显呈现出冬季 > 夏季 > 秋季 > 春季的季节变化特征,各季节霾天PM₁浓度是清洁天的1.78~3.17倍.PM₁中总水溶性离子浓度为37.30μg/m³,占PM₁总质量浓度的50.44%,其中二次组分SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺（SNA）平均浓度占总水溶性离子浓度的86.98%,是PM₁中水溶性离子的最主要组成部分.PM₁总水溶性离子浓度的季节变化与SNA的变化一致,表现为冬季 > 夏季 > 秋季 > 春季.研究期间硫氧化率（SOR）高于氮氧化率（NOR）,且SOR表现为夏 > 秋 > 冬 > 春,而NOR表现为夏 > 秋~春 > 冬,相应霾污染天SOR和NOR均显著高于清洁天,其中夏季霾天SO₂和NO₂的二次转化过程最为显著.SO₂向SO₄^2-的转化主要受相对湿度RH、温度T、NO₂以及NH₃的影响,且液相反应是硫酸盐形成的重要途径.NO₂向NO₃^-的转化受RH、T、O₃以及NH₃的影响较大.鞍型气压场、均压场、逆温层以及南、东南和西南方向为主的近地面偏弱气团传输是影响霾污染形成的重要因素.     

江苏省大气复合污染特征与相关气象驱动

基于2014~2017年江苏省13个市的PM_2.5浓度和O₃_8h_max数据,探讨了其时空分布特征.在此基础上,研究了日益升高的近地层O₃浓度与气象因子的关系.结果表明：江苏省2014~2017年PM_2.5浓度整体上呈下降的趋势,年均浓度减少率为6.06μg/m³,而O₃_8h_max整体上呈上升趋势,年均浓度增长率为3.84μg/m³.总体上,PM_2.5浓度呈现冬春高、夏秋低的V型月变化特征,O₃_8h_max则基本呈现不规则的M型,在5月份达到峰值后逐渐降低,又在7~9月份保持平缓,而后又逐渐下降.空间上,江苏省PM_2.5浓度呈现"内陆高,沿海低"的状态,而O₃_8h_max却呈现"沿海高,内陆低"的状态.与气象因子的相关性表明,O₃浓度与气温和太阳辐射呈正相关关系,与相对湿度呈负相关关系,太阳辐射对O₃浓度的影响最大,其次是温度和相对湿度.当日平均气温在20~30℃、相对湿度在50%~70%、太阳辐射强度高于150w/m²时O₃浓度容易出现超标.     

2013~2014年北京大气重污染特征研究

从污染物浓度的时间变化、空间分布以及大气污染类型等方面,对2013~2014年北京大气重污染过程进行了分析,并初步探讨其影响因素.结果表明:2013~2014年北京共出现大气重污染105d,重污染频率为14.4%.其中,首要污染物为PM_2.5的天数为103d,首要污染物为PM₁₀和O₃各有1d;冬半年重污染天数占全年的76.2%.重污染气象要素特征主要表现为风速小、湿度高、能见度低.重污染日PM_2.5/PM₁₀浓度比值为91.3%,明显高于全年平均水平,表明重污染时颗粒物以细颗粒物为主.北京大气重污染区域分布表现为南高北低,平原高、山区低的总体特征,交通站重污染天数普遍高于市区其它站点.北京大气重污染主要表现为积累型、光化学型、沙尘型以及复合型等类别;其中积累型大气重污染往往伴有区域污染水平的整体升高,PM_2.5组分中NO₃^-、SO₄^2-、NH₄⁺等水溶性二次离子的浓度增幅最为明显;O₃污染在近两年有加重的趋势.     

京津冀臭氧变化特征及与气象要素的关系

基于2014~2017年京津冀13座城市的O₃-8h数据,分析O₃时间变化特征及污染状况.在此基础上,结合同期气象数据研究近地层O₃浓度与气象要素的关系.结果表明：2014~2017年京津冀区域O₃-8h整体呈上升趋势,增长率为4.50μg/m³.区域内O₃污染整体加重,北京、保定O₃污染较为严重;2014~2015年O₃浓度与超标情况的月变化主要呈单峰型变化,峰值出现在5月;而2016~2017年为不规则双峰型变化,峰值出现在5~6月和9月.与气象因子的相关性表明：气象要素对O₃的影响具有明显的季节差异,其中春、夏、秋季气温是影响O₃浓度变化的主要因素,而在冬季相对湿度与风速为影响O₃浓度变化的主要因素.此外,分析表明北京、天津、石家庄3大城市夏季形成高浓度O₃的阈值明显不同.     

北京地区对流层低层臭氧及硫酸盐气溶胶的时空分布

基于OMI/Aura卫星资料,分析了北京地区2007~2016年近10a对流层O₃浓度（0~3km）、硫酸盐气溶胶光学厚度（0~2km）、SO₂（边界层以内）柱浓度时空演变特征.结果表明,近10a来北京地区O₃浓度总体呈现上升趋势,最低值在2007年,浓度为33.65 μg/m³;硫酸盐气溶胶污染总体变化呈现先下降后增长的趋势,2007年硫酸盐气溶胶污染最为严重,2011年污染最轻,对应的AOD值为0.252,但在2014年以后,硫酸盐气溶胶污染又出现增长趋势;SO₂浓度在2007~2016年总体呈现下降的变化趋势,且下降趋势明显,最高值为2007年,最低值出现在2016年,最低值比最高值降低了60.42%,但在2011年污染出现反弹.北京O₃季节变化明显,夏季高、春秋次之、冬季低;硫酸盐气溶胶污染季节特征与O₃相同;SO₂污染主要集中在冬季,采暖期污染程度高于非采暖期.     

基于混合效应模型的京津冀地区PM2.5日浓度估算

利用2016年182d的MODIS 3km AOD数据与地面监测数据,评估了混合效应模型不同参数组合的模拟性能,得出模型在解释AOD-PM_2.5关系时,对时间序列变异的解释能力要比空间差异更佳.在此基础上,利用混合效应模型建立京津冀地区每日的AOD-PM_2.5关系,模型拟合R²为0.92,交叉验证调整R²为0.85,均方根误差（RMSE）为12.30 μg/m³,平均绝对误差（MAE）为9.73 μg/m³,说明模型拟合精度较高.基于此模型估算的2016年京津冀地区年均PM_2.5浓度为42.98 μg/m³,暖季（4月1日~10月31日）为43.35 μg/m³,冷季（11月1日~3月31日）为38.52 μg/m³,与同时期的地面监测数据差值分别为0.59,0.7,5.29 μg/m³.空间上,京津冀地区的PM_2.5浓度呈现南高北低的特征,有一条明显的西南-东北走向的高值区.研究结果表明,基于每日混合效应模型可以准确评估京津冀地区的地面PM_2.5浓度,且模型估算的PM_2.5浓度分布状况为区域大气污染防治提供了基础的数据支撑.