基于细菌毒性测试与小鼠肺基因转录分析的PM2.5健康效应

尽管大量流行病学和毒理学研究表明,PM_(2.5)暴露会导致一系列肺部疾病,但是其毒性机制尚不明确.本研究选取不同浓度梯度PM_(2.5)颗粒物样品进行细菌毒性评价,结果显示颗粒物的发光细菌急性毒性、遗传毒性分别为低毒和阴性.此外,采用气管灌注方法模拟小鼠呼吸暴露,研究了肺脏病理改变及差异基因表达.肺脏病理切片分析显示,PM_(2.5)暴露造成肺组织不同程度炎症反应和纤维化损伤,并呈现浓度越高、损伤程度越明显的现象.通路分析发现PM_(2.5)暴露影响到核糖体蛋白功能、脂肪酸与胆固醇代谢功能的正常表达,提示肺部炎症反应源于基因损害,其造成的损害后果可能是不可逆的.GO聚类分析发现免疫功能发生聚类富集,相关基因功能异常表达可能是造成肺部炎症的具体路径.这些发现有助于了解PM_(2.5)暴露危害路径和机制.     

天津市区夏冬季环境空气PM2.5中碳组分污染特征及来源研究

为了明确天津市区环境受体PM_(2.5)中碳组分的污染特征及来源,本研究分别于2016年2月(冬季)和8月(夏季)在天津市区设置6个采样点位同步采集PM_(2.5)样品,采用热光反射法测定样品中各个碳组分(OC1~OC4、EC1~EC3和OP(裂解碳))的含量,并计算得到OC、EC、CharEC和Soot-EC,以定性识别大气颗粒物中碳组分的来源.结果表明,夏季PM_(2.5)中OC平均浓度为(7.5±3.0)μg·m-3,占PM_(2.5)的11.7%±4.1%;而冬季相比于夏季OC的浓度和占比均有增加,分别为(13.1±7.0)μg·m-3和13.9%±2.8%.夏季和冬季EC浓度分别为(4.0±1.8)μg·m-3、(4.3±2.4)μg·m-3,占PM_(2.5)的6.1%±2.0%和4.6%±1.2%.OC与EC的相关性在夏季(r=0.83,p0.01)和冬季(r=0.96,p0.01)均显著,而冬季CharEC与OC(r=0.94,p0.01)、EC(r=0.98,p0.01)相关性明显高于夏季(OC:r=0.44,p0.01;EC:r=0.45,p0.01).PM_(2.5)中OC/EC平均值在夏季和冬季分别为1.9和3.0,估算得到夏季SOC为(2.6±1.4)μg·m-3,占OC的33.5%±13.6%;冬季为(3.5±2.5)μg·m-3,占OC的26.6%±12.0%.夏季Char-EC/Soot-EC为6.5,高于冬季(4.9),并且空间差异性显著(t检验,p0.05).正定矩阵因子模型(PMF)解析结果表明,天津市区大气PM_(2.5)中碳组分主要有4类来源:燃煤及生物质排放混合源、柴油车、汽油车、道路尘,对夏季PM_(2.5)中碳组分分担率分别为35.4%、16.4%、20.5%、14.4%;对冬季碳组分分担率分别为41.3%、15.5%、18.1%、16.3%.可见,燃煤和机动车是天津市区PM_(2.5)中碳组分的主要来源.     

北京市霾天PM_(2.5)污染特征及其与气象因素的关系

2016年在北京市区春、夏、秋、冬四季分别进行1个月的PM_(2.5)样品采集,探讨了北京市霾与非霾期间PM_(2.5)质量浓度的季节变化、逐日变化特征,对影响其浓度的气象因素进行了分析,并使用MATLAB软件对数据进行可视化表达。结果表明,2016年北京市PM_(2.5)年均浓度为119.8μg/m~3,占采样天数37.6%的霾天PM_(2.5)质量浓度对其贡献率为72.5%;采样期间夏季与冬季的霾天数较多,呈明显的双峰特征。霾天与非霾天PM_(2.5)质量浓度存在显著差异,霾天PM_(2.5)平均浓度(138.3～263.8μg/m~3)是非霾天PM_(2.5)均值(65.4～86.4μg/m~3)的1.9～3.1倍。各季节温度对霾天的影响较小,春、冬季霾天的相对湿度(40%～70%,65%～95%)高于相应平均值(31.7%,55.0%),PM_(2.5)质量浓度与其显著正相关(R0.68),表明该季节相对湿度对霾天的形成有比较明显的影响。另外,南风和西南风且风速1.2 m/s,大气压较高时易形成霾天。     

兰州大气细颗粒物中多环芳烃污染特征及来源分析

多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)是环境空气中一类重要的有毒化合物,为探究兰州市大气细颗粒物(fine particulate matter,PM_(2.5))中PAHs的污染特征,于2012年冬季和2013年夏季采集兰州市PM_(2.5)样品共60个,并进行了GC/MS分析.结果表明,16种PAHs的冬、夏季平均总质量浓度分别为(191.79±88.29)ng·m~(-3)和(8.94±4.34)ng·m~(-3),冬季污染程度明显严重;降雪是导致兰州冬季大气PM_(2.5)中PAHs质量浓度降低最主要的气象因素;冬、夏季PAHs的环数分布均以4环比例最大,分别为51.40%和49.94%,5~6环比例夏季41.04%,高于冬季24.94%,2~3环比例冬季23.67%,高于夏季9.03%;通过PAHs的特征比值分析,兰州大气PM_(2.5)中PAHs的来源冬季以燃煤源和机动车尾气为主,其中柴油车比例较大;夏季汽油车对PAHs的相对贡献较大.     

杭州市PM2.5中水溶性离子的污染特征及其消光贡献

对杭州市2013年大气PM_(2.5)进行采样分析,探讨了其中水溶性离子的污染特征和消光贡献.杭州市PM_(2.5)中总水溶性离子的质量浓度为37.5μg·m~(-3),占PM_(2.5)质量浓度的44.4%,二次离子SNA(SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+)是水溶性离子的主要成分,共占到水溶性离子的83.4%.PM_(2.5)和主要水溶性离子的质量浓度都在冬季最大,夏季最低,夏秋季水溶性离子占PM_(2.5)的比值明显高于冬春季,而SNA在总水溶性离子中的比例4个季节非常接近.燃料燃烧和汽车尾气排放导致的二次离子生成,对杭州市PM_(2.5)贡献最大.SOR和NOR的年平均值分别为0.27和0.15,SO_2在大气中的转化率大于NO_x,SOR和NOR与相对湿度都呈现出明显正相关,非均相氧化过程对SO_4~(2-)和NO_3~-的生成具有重要贡献.气溶胶中[NO_3~-]/[SO_4~(2-)]的年平均值为0.63,主要受到燃煤排放的影响.霾天随着霾污染等级的逐渐加重,PM_(2.5)、水溶性离子和SNA的浓度都逐渐增大,SOR和NOR值也不断升高,霾天稳定的天气条件,能有效促进污染物的积累和二次转化.PM_(2.5)和SNA的质量浓度与大气消光系数都呈现出明显正相关,使用IMPROVE公式对不同化学组分消光系数的计算结果能够基本反映出气溶胶对大气散射的变化趋势,其结果显示SNA对大气总消光系数的贡献达60.8%.SNA的消光系数冬季最高,夏季最低,随着霾污染等级的加重,SNA的消光系数和对总消光的贡献比例也逐步增加.     

含氮杂环化合物对水生生物的毒性作用研究

研究了6种典型含氮杂环化合物对水生生物的急性毒性,获得了吲哚、吡啶、喹啉、异喹啉、2-甲基喹啉和8-羟基喹啉对小球藻的48 hEC50、对大型蚤的48 h LC50、对斑马鱼的96h LC50及对发光细菌的15min EC50值.6种物质对大型蚤、斑马鱼及发光细菌的毒性与其价分子连接性指数、辛醇/水分配系数显著相关.发光细菌毒性结果与大型蚤、斑马鱼的毒性结果显著相关,而与小球藻不相关.     

青岛近海冬季大气生物气溶胶中微生物活性研究

为了研究生物气溶胶中微生物活性水平和活性粒径分布特征,于2015年11月~2016年1月在青岛近海运用分级生物气溶胶采样器连续采集了生物气溶胶样品,并用荧光素二乙酸酯(fluorescein diacetate,FDA)水解法进行了活性测定.结果表明,采样期间青岛地区气溶胶中微生物活性水平(以荧光素钠计)范围为21.89~108.59 ng·m~(-3),平均值为59.43 ng·m~(-3).微生物活性的粒径分布呈现活性随粒径增大而增大,粗粒径(2.1μm)高于细粒径(2.1μm)的特征,在7.0μm粗粒子上所占比例最高,平均为24.06%.冬季微生物活性在一天当中变化较大,并未呈现出明显的昼间变化规律.相关性分析显示采样期间微生物活性与风速之间存在显著正相关关系(r=0.445,n=33,**P0.01),与温度、湿度和紫外线强度等气象因素以及AQI、PM_(2.5)、PM_(10)、CO、NO_2、O_3、SO_2等因子无显著相关性.气团来源对微生物活性具有明显影响.晴天微生物活性平均水平为100.33 ng·m~(-3),霾天微生物活性降低,平均水平降为56.53 ng·m~(-3),随着雾-霾天持续出现,活性迅速降低至晴天水平的37.7%,可见持续雾-霾天对微生物活性的影响更大.     

过敏与非过敏儿童室内PM2.5的细胞毒性比较研究

流行病学研究表明,空气细颗粒污染物(PM_(2.5))的暴露与过敏性疾病有一定的联系;然而,PM_(2.5)暴露与过敏性疾病之间的关系尚未完全阐明,特别是室内环境中PM_(2.5)涉及到过敏或非过敏的作用不详.为了比较研究过敏与非过敏儿童室内PM_(2.5)的细胞毒性,在武汉市洪山区10户家庭室内进行了为期3个月的采样,分别收集过敏与非过敏儿童的室内PM_(2.5).采用有机/元素碳测定仪对二者PM_(2.5)成分中的含碳组分进行了分析,并通过检测昆明小鼠巨噬细胞的形态及吞噬功能影响、细胞活力、乳酸脱氢酶(LDH)漏出率等指标,来检测PM_(2.5)暴露所致的细胞毒性.结果表明,高剂量(200μg·mL~(-1))PM_(2.5)暴露对小鼠巨噬细胞的形态及吞噬功能会产生不利的影响;与非过敏儿童的室内PM_(2.5)暴露组相比,过敏儿童的室内PM_(2.5)暴露组诱导巨噬细胞产生的毒性作用更明显.细胞体外测试结果提示:在相同PM_(2.5)暴露剂量下,引起儿童过敏症的室内PM_(2.5)成分具有重要影响.     

临安夏季霾和清洁天气PM2.5化学组成特征比较

本研究对长江三角洲背景地区临安大气本底站夏季PM_(2.5)进行连续采集,并对其分别进行OC/EC和水溶性离子测试分析.研究结果发现,临安夏季PM_(2.5)中OC和EC平均质量浓度分别为(14.3±3.95)μg·m-3和(3.33±1.47)μg·m-3.与城市地区相比,本研究临安背景地区夏季气溶胶中OC和EC相关性较弱(R2=0.31,P0.01).二次无机离子,即SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+(SNA),明显高于其它水溶性无机离子,平均浓度分别为(8.70±5.66)、(2.04±1.07)和(3.25±2.29)μg·m-3.基于对临安夏季PM_(2.5)连续加密观测、气团后向轨迹以及火点图研究分析,发现静稳天气条件和区域传输都可以影响临安地区PM_(2.5)的化学组成特征.此外,通过对临安本底站霾天和清洁天PM_(2.5)化学组成特征比较发现,与清洁天相比,霾污染天气POC和EC占PM_(2.5)的质量分数没有明显变化,而SOC占PM_(2.5)的质量分数却呈现了明显的下降趋势.与SOC不同,SO_4~(2-)和NH_4~+占PM_(2.5)的质量分数在霾污染天气均呈现了上升的趋势,说明二次无机离子有另一种明显增强的化学生成路径,即非均相化学反应.     

卤代酚对斑马鱼的急性联合毒性效应研究

为了探讨卤代酚等毒性二元混合物联合毒性效应和评价其联合毒性效应的最佳方法,依次测定了6种卤代酚对斑马鱼的单一急性毒性和二元混合物的联合毒性,其中联合毒性作用类型采用毒性单位法(TU)、相加指数法(AI)和混合毒性指数法(MTI)分别进行评价. 结果表明:单一卤代酚的生物毒性随着卤素原子数目在化合物中的增多呈增强趋势;卤代酚等毒性二元混合物的联合作用方式以部分相加和协同作用为主;毒性单位法(TU)和混合毒性指数法(MTI)可以较精确地评价卤代酚联合毒性作用类型.      

大气细颗粒物亚慢性染毒对大鼠肺内质网应激相关因子表达的影响

采集冬、夏季太原市大气细颗粒物(PM2.5),并制备PM2.5生理盐水混悬液.将35只雄性SD大鼠随机分为7组:对照组、3个不同剂量夏季PM2.5染毒组(0.2、0.6、1.5 mg·kg~(-1)体重)及3个不同剂量冬季PM2.5染毒组(0.3、1.5、2.7 mg·kg~(-1)体重),每组5只,气道滴注法染毒,每隔2 d染毒1次,共60 d.采用荧光实时定量PCR、Western blot、ELISA方法检测大鼠肺内质网应激指标——葡萄糖调节蛋白78(GRP78)、活化转录因子6(ATF6)、C/EBP同源蛋白(CHOP)、半胱氨酸天冬氨酸蛋白酶12(Caspase12)及血红素氧合酶-1(HO-1)的mRNA和蛋白表达变化.结果表明,与对照组相比,冬季中、高剂量PM2.5染毒组大鼠肺组织GRP78、ATF6、CHOP、Caspase12、HO-1 mRNA和蛋白表达显著增加,夏季高剂量PM2.5染毒组大鼠肺组织这5个基因mRNA和蛋白表达显著增加.冬季和夏季PM2.5组大鼠肺上述5个基因表达有剂量-效应关系.结果表明,太原市PM2.5亚慢性染毒可诱导大鼠肺内质网应激相关基因GRP78/ATF6/CHOP/HO-1表达,说明肺内质网应激反应加强;而CHOP和Caspase-12上调,提示与细胞凋亡关联的内质网相关性死亡途径被激活.冬季和夏季PM2.5引起内质网应激相关因子表达上调的效应没有显著差别.     

基于DALYs的北京市大气PM2.5载带苯并[a]芘疾病负旦研究

苯并[a]芘(BaP)是一类兼具强致癌性和非致癌毒性的物质,可随PM_(2.5)经呼吸途径进入人体而威胁健康.本文采集2016年北京城区监测点PM_(2.5)样品并采用气相色谱质谱联用仪测定其载带BaP浓度.通过BaP的流行病学及动物毒理学数据的检索和分析,确定BaP呼吸暴露的致癌和非致癌毒效应评价终点及其剂量效应关系.运用伤残调整生命年(DALYs)指标估算了呼吸途径人群PM_(2.5)载带BaP暴露导致的疾病负担.结果显示北京市BaP导致总疾病负担为431.36 DALYs·a~(-1),每千人DALYs为0.03 a~(-1).其中非致癌效应的疾病负担为1.98 DALYs·a~(-1),致癌效应为429.39 DALYs·a~(-1).不同毒效应的疾病负担排序为:癌症(99.54%)发育毒性(0.41%)生殖毒性(0.04%).不同季节的疾病负担贡献差异较大.北京市BaP暴露导致疾病负担的主要贡献季节为冬季,疾病负担贡献的顺序为冬季(88.01%)秋季(4.91%)春季(4.34%)夏季(2.74%).     

重庆万州城区大气PM2.5中正构烷烃污染特征及来源分析

采用大流量气溶胶采样器采集了重庆市万州城区2013年夏季和冬季大气中PM_(2.5)样品,并运用气相色谱-质谱联用技术对PM_(2.5)中22种(C12~C33)正构烷烃的含量进行了测定,进而对万州城区PM_(2.5)中正构烷烃的污染特征及来源进行了分析.结果表明,万州城区夏、冬季大气PM_(2.5)中均检测出C12~C33正构烷烃,主峰碳均为C29和C31.夏、冬季PM_(2.5)中正构烷烃日均总浓度分别为158.70 ng·m-3和257.20 ng·m-3,碳优势指数CPI分别为1.63和1.82,CPI1分别为0.61和0.67,CPI2分别为1.83和1.96,植物蜡参数Wax C平均值分别为53.44%和55.53%.万州城区大气细颗粒物中n-alkanes受到来源于陆源高等植物蜡的排放等生物源及化石燃料燃烧等人为源的共同影响,且生物源的影响较大.     

太原市大气PM_(2.5)中铅同位素特征研究

使用ICP-MS测定太原市2009年夏季至2010年春季典型月份中存在于PM2.5上的铅(Pb)及同位素特征,分析了铅的浓度水平、季节变化特征,探讨了铅同位素丰度比特征,并由富集因子法初步解析了铅的来源。结果显示,太原市环境大气中存在于PM2.5上的Pb含量为270.83ng/m3,低于我国环境空气质量标准(GB3095-2012)中对颗粒物中铅的年均限值,在国内属中等水平。冬季存在于PM2.5中的Pb浓度水平最高,与取暖燃煤排放有关;扬尘中的Pb富集则对春季的Pb污染有较大贡献。Pb与PM2.5的相关性显示夏季和冬季二者来源一致,皆为燃煤排放;206 Pb/207 Pb与208 Pb/206 Pb的同位素丰度比特征也表明PM2.5中Pb的主要源于燃煤排放,由于冬季煤炭消费量较高,其燃烧排放对PM2.5中Pb的贡献高于其他季节。采样期间PM2.5中Pb的富集因子(20.45)显示,Pb主要源于人为活动的排放;春季的富集因子(10.76)接近10,表明春季时自然源的Pb对PM2.5的贡献较大。     

2019年西安首场雾霾PM2.5关键特征的综合诊断

通过对WRF-Chem（Weather Research and Forecasting Model Coupled to Chemistry）环境模式模拟资料、HYSPLIT（HYbrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory Model）前/后向气团轨迹资料、环境站监测资料，以及西安理工大学（Xi''an University of Technology，简称XUT）多波长激光雷达、米散射激光雷达、能见度仪、粒谱仪等观测资料的综合诊断，探讨了2019年1月初发生在西安的雾霾过程（记为首场雾霾）PM_2.5组分、分布及传输特征，旨在为雾霾气溶胶研究提供有益的个例积累.定性、定量双重检验表明，Chem模式较成功复制了此次雾霾气溶胶过程.利用这些可靠的模式数据分析表明，PM_2.5中碳气溶胶的主要组分为有机碳，约占85%，强盛期气溶胶各组分随高度增加均呈递减趋势，各组分近地面浓度最高.通过对两类不同方法获取的消光系数对比分析表明，相比于模式数据，激光雷达数据具有更高的垂直分辨率，因此，更善于描述消光廓线的细节特征.通过对多源资料的综合诊断最终揭示出，"北风涌"是雾霾消散的关键影响因子，沿铜川-西安-山阳一带存在着污染物传输的重要路径，雾霾由此体现出自北向南依次消散的特征.     

2011~2012北京大气PM2.5中重金属的污染特征与来源分析

为研究北京PM_(2.5)中重金属污染特征,于2011年夏季~2012年夏季每3 d采集一次PM_(2.5)样品.利用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)分析了Li、V、Cr、Mn、Co、Cu、Zn、As、Se、Ti、Ga、Ni、Sr、Cd、In、Ba、Tl、Pb、Bi和U的浓度,选取其中Zn、Pb、Mn、Cu、As、V和Cr 7种主要重金属元素进行深入讨论.北京市PM_(2.5)中重金属Zn、Pb、Mn、Cu、As、V和Cr的平均质量浓度分别为(331.30±254.52)、(212.64±182.06)、(85.96±47.00)、(45.19±27.74)、(17.13±19.02)、(4.92±3.38)和(9.04±7.84)ng·m-3.采样期间秋冬季节PM_(2.5)中重金属污染较春夏季节严重,这可能与北京秋冬季节取暖导致煤燃烧增加有关.霾过程会加剧北京PM_(2.5)中主要重金属Zn、Pb、Mn、Cu、As、V和Cr的污染,霾天对重金属污染的增加作用呈现一定的季节变化特征.源分析结果表明北京大气颗粒物中重金属主要来源于扬尘(包括建筑扬尘和道路扬尘)和煤燃烧,少量来自远距离输送和其他工业来源.     

贵州主要城市PM2.5的氧化性损伤评价

对贵州省主要城市(贵阳、安顺、遵义、都匀)按季节进行PM_2.5样品的采集,应用质粒DNA评价法研究了贵州省主要城市PM_2.5氧化性损伤能力,并与PM_2.5质量浓度、微量元素含量做相关性分析。结果表明,PM_2.5全样TD₂₀值均小于其相应的水溶样TD₂₀值;四个城市PM_2.5氧化性损伤能力均表现为冬季>秋季>春、夏季;城区PM_2.5氧化性损伤能力强于背景区;研究区内PM_2.5样品的氧化性损伤能力表现为都匀市最强,安顺市最弱;PM_2.5全样和水溶样的TD₂₀值与质量浓度之间无明显相关关系;PM_2.5水溶样的TD₂₀值与相应的12种微量元素的浓度总和呈负相关关系(P<0.05);全样Al、Mn、Cd、Pb的含量与PM_2.5全样TD₂₀值呈明显负相关关系,水溶样Cd、Pb、Cu的含量与PM_2.5水溶样TD₂₀值呈明显负相关关系,表明研究区PM_2.5氧化性损伤可能与样品中水溶性元素Cd、Pb、Cu等的含量有关。     

深圳市PM2.5 化学组成与时空分布特征

于2008-12-30～2009-12-25,在深圳市宝安区、罗湖区和盐田区各设置一个采样点采集大气细粒子PM2.5,分析了PM2.5中主要的水溶性离子组分、有机碳和元素碳,同时结合气象条件,对深圳市PM2.5的化学组成及时空分布特征进行了研究.结果表明,深圳市PM2.5污染总体上呈现西高东低的空间分布特点,但是SO24-和NH4+的空间差异不大,说明深圳PM2.5污染具有明显的区域传输特征.OC/EC值自西向东逐渐升高,说明深圳西部地区受一次源排放影响更为显著.受亚热带海洋性季风气候的影响,深圳市PM2.5总体污染程度表现为秋冬高、夏春低的特点,各主要组分的质量浓度变化也均有类似的特征.与2004年深圳的类似观测结果比较发现,该地区脱硫措施显著降低了PM2.5中硫酸盐浓度,而机动车尾气对PM2.5的贡献变得更加重要.     

冬季北京城区PM2.5诱导人肺上皮细胞系A549中多环芳烃受体(AhR)通路的激活

使用冬季北京市城区的细颗粒物（PM_2.5）评估其对人肺上皮细胞系A549中多环芳烃受体（AhR）通路的激活作用.利用CCK-8法检测细胞暴露PM_2.5后的存活率,选取50%抑制浓度（IC₅₀）作为细胞暴露剂量,采用Western blot和免疫荧光检测PM_2.5暴露诱导AhR定位变化,采用荧光定量PCR和Western blot检测AhR的靶基因CYP1A1的转录和翻译水平改变,应用双荧光素酶报告基因法测定AhR与靶基因结合位点（XRE）的活性,利用酶标仪测定CYP1A1的酶活性改变.结果显示,随着暴露时间的增加,AhR逐渐从细胞质易位至细胞核;CYP1A1 mRNA和蛋白质的表达水平也呈时间依赖性显著增加;AhR与XRE结合活性的增加表明了PM_2.5诱导CYP1A1增加的调节机制;最后引起细胞内CYP1A1酶活性显著增加.研究表明,来自冬季北京城区的PM_2.5样品可激活A549细胞的AhR通路,提示AhR介导的信号途径可能与PM_2.5的暴露毒性有关.