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相似文献
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1.
以2019年3—4月臭氧(O3)污染小高峰为例,应用空气质量模型CAMx-DDM法分析了成渝地区O3浓度对人为源前体物排放敏感性,并用2020年"新冠"疫情防控及生产恢复导致的污染排放同比变化情景进行模拟验证.模拟结果表明成渝地区O3对NOx的敏感性为负、对VOCs的敏感性为正,其中,重庆市主城区、主城区以西地区、川南城市群和成都平原西部地区敏感性较高,与其自身污染排放源分布密集有关.以典型城市重庆市主城区为例,2019年3—4月O3小时浓度对NOx和VOCs的敏感性平均值分别为-19.14 μg·m-3和7.25 μg·m-3,两者表现出相反的日变化规律,且主要受到本地及周边区域的影响,模拟结果显示在所有区域VOCs排放均削减25%的情况下,3月和4月月均O3日最大8 h浓度分别下降2.62 μg·m-3和3.59 μg·m-3.敏感性模拟得到2020年3月四川省和重庆市NOx排放量同比下降8.00%和22.40%,VOCs同比下降1.00%和7.92%;4月NOx排放量同比上升5.00%和9.50%,四川省VOCs同比持平,重庆市上升3.63%,与同期"新冠"疫情防控及生产恢复导致的实际排放情况非常一致.  相似文献   

2.
基于观测模型的成都市臭氧污染敏感性研究   总被引:4,自引:0,他引:4       下载免费PDF全文
2019年4—8月,在成都市城区开展了O3、NOx、VOCs及气象参数的连续在线观测,基于观测数据OBM模拟的方式,对O3超标日的敏感性及收支进行了分析.研究发现,成都市城区O3超标日对应的绝大部分前体物的浓度均有所上升,基于VOCs的组分变化分析推断工业源排放在超标日可能存在较大幅度的增加.相对增量反应活性(RIR)值结果表明,成都市城区O3超标日对人为源VOCs(AVOCs)敏感性最强,其次为天然源(BVOCs)和CO,而对NOx为负敏感性,控制AVOCs对站点超标日的O3浓度下降最为有利;逐月变化来看,O3对AVOCs和NOx的敏感性逐月差异较小,对BVOCs的敏感性在6—7月最强,对CO的敏感性在4—5月最强.观测点位处于典型的VOCs控制区,以O3浓度为等值线的EKMA曲线显示4—5月脊线比例约为13,6—7月及8月的脊线比例约为8.建议在开展O3防控时,VOCs的减排比例应远大于NOx,且春季的减排比例应大于夏季.典型O3污染日的日最大O3小时生成速率为10×10-9~18×10-9· h-1,上午存在O3输入,下午O3本地生成占主导,其余时段O3输出影响较强.  相似文献   

3.
李睿  魏巍  王兴锋  王晓琦  程水源 《环境科学》2023,44(10):5400-5409
近年来京津冀区域夏季臭氧(O3)体积分数仍居高位,轻中度污染频繁发生,相关反应机制研究亟需开展.利用WRF-Chem模式对该区域2018年夏季代表月O3浓度进行模拟,并基于Brute-Force方法探究了区域层面前体物减排的O3变化.O3在不同排放情景的变化表明,该区域O3反应机制以VOCs控制区与非敏感区为主,VOCs控制区主要聚集京津冀中部,呈南北带状分布,面积占比15.60%~26.59%.区域各市城区的O3浓度对前体物排放的相对响应强度(RRI)具有很大的空间差异性,对于VOCs,RRI_VOC在0.03~0.16范围内;而对于NOx,RRI_NOx在-0.40~0.03范围内.纬度越高的城区,RRI值越剧烈,表明了越为显著的区域输送影响.前体物排放强度高的城区,RRI_NOx值越低,暗示RRI_NOx对当地NO2浓度的负向依赖;但RRI_VOC与NO2水平无明显关联,更依赖于对前体物相对丰度(VOCs :NOx).RRI_VOC与RRI_NOx比值在多数城市表现为负值,VOCs协同减排以抑制O3浓度恶化十分必要;该比值的绝对值在工业化和城市化高的城市远低于普通中小城市,意味着这些城市VOCs协同减排的要求将更高.然而,即使在前体物50%减排下,区域各城市O3浓度改善仍然有限,毗邻省份的区域外联合治理也依然重要.  相似文献   

4.
臭氧浓度与其前体物排放在不同地区、不同时刻具有高度非线性关系,如何精准防控臭氧污染成为了目前研究的难点.本文基于WRF-Chem空气质量模式和自建的乌海市2018年大气污染物排放清单,以2018年8月17~20日乌海市海勃湾市区的一次臭氧污染过程为例,利用有交互作用的正交试验研究臭氧及其前体物之间的非线性响应,揭示臭氧生成敏感性并确定最优控制方案.结果表明,NOx、VOCs与CO的交互作用、CO、排放的污染物和气象场的交互作用是影响海勃湾市区臭氧浓度的主要因素,在臭氧超标日的12:00~18:00臭氧生成对NOx排放量最为敏感,当NOx、VOCs和CO协同削减60%、30%和30%时,臭氧平均浓度下降最为显著,为12.6 μg·m-3(7.8%);通过对化学反应机制分析得出,VOCs和CO通过与·OH和HO2·等自由基反应进而影响整个光化学反应,是导致VOCs与CO对臭氧生成存在显著交互作用的原因.该方法为研究臭氧及其前体物的非线性响应和制定臭氧污染控制方案提供了一种新的思路.  相似文献   

5.
挥发性有机物是O3重要的前体物之一,在O3生成方面起着决定性作用.为研究天津郊区VOCs特征及其对O3生成的作用,利用SyntechSpectras GC955在线监测系统监测天津市津南区54种VOCs的浓度,并结合最大增量活性因子计算VOCs的臭氧生成潜力.结果表明,2018年7月津南区VOCs总浓度为(32.33±23.77)μg·m-3,其中烷烃质量浓度最高,芳香烃和烯烃次之,炔烃最低,丙烷、乙烯和甲苯分列VOCs质量浓度的前3位.观测期间TVOC的OFP为107.81 μg·m-3,烯烃对OFP的贡献最大,为55.80%,乙烯、异戊二烯和甲苯分列OFP贡献率的前3位.后向轨迹分析表明,不同来向和性质的气团下TVOC及其OFP不同.VOCs/NOx体积分数比值估算表明,观测期间O3生成对VOCs较为敏感.乙苯/间,对-二甲苯和乙烷/乙炔等特定物种对浓度比值的变化表明,3次O3污染过程均伴随VOCs的老化过程.  相似文献   

6.
针对厦门"金砖会晤"空气质量保障活动,本研究选取2017年8月10日—9月10日的O3、NO2和挥发性有机物(VOCs),以及气象因子等在线观测数据,开展人为减排、副热带高压、台风等对东南沿海城市大气O3污染特征的影响研究.结果表明,研究期间厦门大气O3-8 h平均浓度为(110.0±40.6)μg·m-3.与管控前相比,无台风影响的管控I期的O3-8 h浓度上升了19.9 μg·m-3,而管控II期的O3-8 h浓度下降了27.9 μg·m-3.对于管控I期和II期,台风影响下O3-8 h浓度较无台风时段分别下降85.2 μg·m-3和8.9 μg·m-3.在排放控制和台风的共同作用下,峰会期间厦门大气O3浓度的日变化显现出"削峰填谷"的特征.另外,与管控I期相比,管控II期O3前体物VOCs浓度显著下降,其臭氧生成潜势(OFP)下降了44.6%.总之,运用区域联防联控策略,对臭氧前体物(NOx和VOCs)实施针对性减排,可有效地降低沿海城市大气O3日间最高浓度.  相似文献   

7.
韩丽  陈军辉  姜涛  徐晨曦  李英杰  王成辉  王波  钱骏  刘政 《环境科学》2021,42(10):4611-4620
2018年4月在成都市区开展了臭氧(O3)以及挥发性有机物(VOCs)等污染物的在线监测,搜集了成都市国控站点数据,对O3污染特征进行分析,利用增量反应活性(RIR)的方法识别了O3生成的关键前体物.结果表明,成都市2016~2018年的4月的O3污染程度逐年加重,O3日变化呈现单峰态;当温度大于20℃,风速处于1~1.5 m·s-1,相对湿度小于65%时,O3超标率在4月会高于80%;2018年4月,O3超标天的NOx日均浓度是非超标天的2.3倍,VOCs日均浓度是非超标天的2倍;人为源VOCs、CO、天然源VOCs和NOx这4大类前体物在臭氧超标天对O3的RIR值依次为2.4、0.87、0.06和-2.6,说明O3处于VOCs控制区;从VOCs物种来看,间/对-二甲苯、乙烯、反-2-丁烯、丙烯、邻-二甲苯、甲苯、丙酮、异戊二烯、异戊烷和正丁烷等为O3生成的关键活性VOCs物种.  相似文献   

8.
珠三角空气质量模拟关键不确定性来源识别   总被引:2,自引:1,他引:1  
由于受到模型输入参数不确定性和模型结构不确定性的影响,利用大气化学传输模型模拟空气质量普遍存在偏差.对大气化学传输模型进行不确定性诊断分析、识别其关键不确定性来源是提高空气质量模拟的重要手段,本研究以珠三角为研究区域,利用HDDM-SRSM不确定性诊断方法量化了清单排放(SO2、NOx、VOCs和NH3)、边界条件浓度和气象(风速和温度)等模型输入参数不确定性对空气质量模拟的影响.结果表明:SO2、NO2和O3模拟受排放、边界条件和气象不确定性影响明显,其相对不确定性为15.19%~43.33%.在这些因素中,边界条件、风速和前体物(NOx和VOCs)排放是O3模拟的关键不确定性来源,但各因素不确定性贡献比例在昼夜存在明显差异.在夜间,风速不确定性对O3模拟影响增大,其平均贡献比例上升至29.6%,表明改进风速模拟有助于改善夜间O3模拟;在白天,NOx和VOCs排放不确定性对O3峰值浓度模拟影响增大,其平均贡献比例上升至32.26%,表明改进前体物排放模拟有助于提高白天O3模拟准确性.不同于O3,SO2、NO2模拟更容易受到排放不确定性的影响,尤其是垂直分配的不确定性.模拟与观测结果对比也表明,合理的烟囱参数设置可以降低源排放垂直分配不确定性,提高SO2和NO2的模拟效果.  相似文献   

9.
为研究典型工业城市夏季挥发性有机物(VOCs)污染对环境的影响及成因,利用2020年7月在淄博市城区的VOCs在线监测数据,分析了污染日和清洁日VOCs的污染特征、化学反应活性和臭氧(O3)污染成因.结果表明,污染日总挥发性有机物(TVOC)小时浓度均值较清洁日高32.5%,分别为(50.6±28.3)μg·m-3和(38.2±24.9)μg·m-3,污染日和清洁日各组分贡献率均为:烷烃>芳香烃>烯烃>炔烃,TVOC和O3浓度日变化均呈现相反的变化趋势.污染日臭氧生成潜势(OFP)、·OH消耗速率(L·OH)和二次有机气溶胶生成潜势(SOAp)均高于清洁日,烯烃对OFP和L·OH贡献最大,芳香烃对SOAp贡献最大;OFP和SOAp日变化趋势和TVOC基本一致;化学反应活性优势物种以烯烃和芳香烃类物质居多.VOCs/NOx法判断污染日和清洁日O3敏感区属性均处于VOCs控制区和过渡区,而烟雾产量模型法(SPM)诊断污染日O3敏感区属性在08:00~16:00期间处于VOCs控制区和过渡区交替状态,清洁日各时段均处于VOCs控制区.为减轻该市夏季O3污染,应加强对VOCs (烯烃和芳香烃)和氮氧化物(NOx)的协同控制.  相似文献   

10.
基于2019年五指山背景点、海口市和三亚市的环境空气自动监测数据和气象观测资料,分析了海南省背景区域和重点城市O3及其前体物NO2污染特征;结合挥发性有机物(VOCs)在线监测数据,分析了五指山背景点VOCs的时间变化规律、O3浓度高值月份O3及其前体物VOCs和NOx的污染特征以及VOCs的臭氧生成潜势(OFP).结果表明,O3是影响五指山背景点空气质量的关键污染物,五指山背景点O3日最大8 h浓度平均值与海口市和三亚市显著相关.背景点NO2月均浓度水平显著低于城市点,然而背景点和城市点O3月均浓度水平和变化趋势高度一致.背景点O3变化与风向密切相关,春夏季偏南风频率较高,O3浓度相对较低;秋冬季以东北风为主,易受内陆污染输送影响,O3浓度较高.五指山背景点春夏季VOCs体积分数低于秋冬季,但对应的OFP高于秋冬季;其中异戊二烯夏季体积分数显著高于秋冬季,且其夏季体积分数占总挥发性有机物的比例最高,对应的OFP贡献率可达70%以上,O3则表现出秋冬季显著高于夏季的特征.11月O3高浓度时段乙炔和芳香烃的体积分数较清洁日出现较大上升,同时其对应的OFP显著上升.VOCs优势物种和OFP主要贡献物种的分析结果表明,O3高浓度时段机动车尾气和油气挥发排放源对五指山背景点VOCs的化学组成和OFP有重要贡献.  相似文献   

11.
符传博  丹利  佟金鹤  徐文帅 《环境科学》2023,44(9):4799-4808
基于环境空气质量数据、气象观测数据和卫星遥感资料,研究了2015~2020年海南岛臭氧(O3)污染的时空分布、变化趋势、O3生成敏感性及其与气象因子的关系.结果表明,海南岛O3-8h (日最大8 h滑动平均值)表现为西部和北部偏高,中部、东部和南部偏低的分布特征,2015年O3-8h浓度最高,2019年O3-8h浓度超标占比最大.O3-8h浓度与平均气温(P<0.1)、日照时数(P<0.01)、太阳总辐射(P<0.01)、大气压和平均风速呈正相关关系,与降雨量(P<0.05)和相对湿度呈负相关关系.卫星遥感数据显示,2015~2020年海南岛对流层NO2柱浓度(NO2-OMI)和HCHO柱浓度(HCHO-OMI)呈相反的变化趋势,2020年NO2-OMI较2015年上升了7.74%,HCHO-OMI下降了10.2%.海南岛属于NOx控制区,近6年FNR值(O3生成敏感性)呈波动式地下降趋势,其趋势系数和气候倾向率分别为-0.514和-0.123 a-1.气象因子与海南岛FNR值有较好的相关关系.  相似文献   

12.
探讨不同臭氧度量指标对我国人群总死亡风险的影响.基于中国知网、万方数据库、维普中文服务平台、 Web of Science和PubMed数据库,检索了建库至2020年12月底发表的相关时间序列研究和病例交叉研究,最终纳入22项合格研究.按照臭氧每日1 h最大浓度(O3-M1h)、每日8 h最大平均浓度(O3-M8h)和每日24 h平均浓度(O3-24h)分别进行Meta分析.结果表明,O3-M1h指标(RR#, 1.005 2; 95%CI, 1.003 1~1.007 3)与人群总死亡风险增加的关联更加密切,O3-24h指标(RR#, 1.003 6; 95%CI, 1.002 5~1.004 8)和O3-M8h指标(RR#, 1.003 1; 95%CI, 1.002 2~1.004 1)关联较弱. 3类指标的亚组分析表明,冷季臭氧的总死亡风险更高,老年人(≥65岁)更容易受臭氧污染的影响,且北方地区总死亡风险高于南方地区.  相似文献   

13.
位于广西柳州市郊区的柳城县存在突出的臭氧(O3)污染问题,但目前尚未有当地O3污染成因分析的相关报道.为探究其O3污染成因,在2021年10月1~15日开展了116种挥发性有机物(VOCs)的在线连续观测,并对O3敏感性进行分析.结果表明,观测期间φ[总挥发性有机物(TVOCs)]平均值为27.52×10-9,其中污染过程(10月1~6日)φ(TVOCs)的平均值为32.15×10-9,比非污染过程(10月8~15日)高32.79%.从物种浓度来说,含氧挥发性有机物(OVOCs)贡献最高,贡献率为43.70%,其次是烷烃(23.00%)、芳香烃(11.75%)和卤代烃(7.35%).从臭氧生成潜势(OFP)来说,OVOCs对OFP的贡献率最高(41.96%),其次是芳香烃(32.60%)和烯烃(17.92%).观测期间VOCs主要来自机动车排放(32.44%)、生物质燃烧源(29.31%)、溶剂使用源(16.43%)、植物源(11.34%)和化工企业排放(...  相似文献   

14.
臭氧作为大气中的二次污染物,其形成和变化复杂,臭氧预报更是当下空气污染治理的难题之一.通过分析2014~2017年佛山地区近地面O3浓度与高低层气象要素的关系,建立了佛山O3浓度预报方程,并进行了检验和应用.结果表明,佛山近地面O3的变化与高低层气象要素关系密切,气温和日照时数等气象要素与O3浓度呈显著正相关,相对湿度、总(低)云量和风速等与其呈负相关;高浓度O3污染发生的气象条件为小风速、晴间少云、低相对湿度、较长的日照时间和较高的温度,高浓度O3潜势指数(HOPI)和风向指数(WDI)的定义可以较好地衡量O3污染气象条件的好坏;综合考虑HOPI和不同高度WDI等13种气象要素,采用多指标叠套和多元逐步回归建立了佛山地区臭氧浓度预报方程;利用2018年资料检验发现,模拟值与实测值二者的相关系数R可达0.82,预报方程具有良好的拟合效果和可预报性.  相似文献   

15.
晏洋洋  尹沙沙  何秦  秦凯  张瑞芹 《环境科学》2022,43(6):2947-2956
基于环境空气质量站点数据及卫星遥感数据,研究了河南省近地面臭氧(O3)2015~2020年变化特征、趋势和生成敏感性.结果表明,2015~2020年,河南省近地面O3浓度先上升后下降,2018年浓度最高,O3日最大8 h滑动平均值(MDA8)年均值为110.70μg·m-3,各站点间的MDA8值差异逐渐缩小;河南省月均MDA8时间序列表现为上升趋势,增长速率为2.46μg·(m3·a)-1,经Mann-Kendall趋势检验,除漯河、南阳和平顶山市外其它地市上升趋势均具有显著性意义(P<0.05);6 a间四季MDA8浓度也呈增长趋势,增长大小为:秋季(19.31%)>冬季(17.09%)>春季(16.82%)>夏季(7.24%); 2015~2019年河南省对流层NO2高值集中在西北部,浓度呈下降趋势,下降速率为0.34×1015 molecules·(cm2·a)...  相似文献   

16.
对流层臭氧(O3)主要由氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)经过一系列光化学反应生成,反应过程呈现复杂的非线性关系.为深入了解O3的光化学特征及生成机制,利用2018年夏季大气O3与VOCs的观测数据,结合大气零维框架模拟模型F0AM-MCM,研究O3超标日和非O3超标日的O3光化学特征之间的差异性.观测结果表明,O3超标日期间φ(O3)和φ(TVOCs)的平均值分别为47.8×10-9和49.0×10-9,为非O3超标日期间O3(26×10-9)和TVOCs(30×10-9)体积分数的1.8倍和1.6倍.使用F0AM模型,借助EKMA曲线和RIR分析等识别O3敏感性,发现南京市O3超标日和非O3超标日O3的形成均主要受VOCs和NOx的协同控制.F0AM-MCM模拟结果表明,在O3超标日,·OH和HO2的日平均混合比分别是非O3超标日的1.3倍和1.8倍,表明O3超标日期间具有更强的大气氧化能力,且·OH和HO2的形成和损失速率也有明显的增加,表明自由基循环的增强.此外,O3超标日的O3生成速率明显高于非O3超标日,从而导致了O3超标日的O3净生成速率明显高于非O3超标日.以上发现提高了对南京夏季O3超标日大气O3光化学特征的认识.  相似文献   

17.
孟祥来  孙扬  廖婷婷  张琛  张成影 《环境科学》2022,43(9):4484-4496
精细化的挥发性有机物(VOCs)组分特征和来源分析,可以为科学有效地进行臭氧(O3)污染防控提供支持.利用2020年夏季7~8月北京城区点位监测的小时分辨率VOCs在线数据,分析高O3浓度时段和低O3浓度时段环境受体中VOCs化学特征和臭氧生成潜势(OFP),并利用正定矩阵因子分解(PMF)模型进行精细化源解析.结果表明,观测期间监测点φ[总大气挥发性有机物(TVOCs)]平均值为12.65×10-9,高O3时段和低O3时段φ(TVOCs)平均值分别为13.44×10-9和12.33×10-9,OFP分别为107.6μg·m-3和99.2μg·m-3.观测期间O3生成受VOCs控制,芳香烃的反应活性最高,对OFP贡献排名前三的组分均为异戊二烯、甲苯和间/对-二甲苯.低O3时段环境受体中VOCs的主要来源包括汽车排放(26.4%)、背景排放(15.7%)、溶剂使用(13.0%)、汽修(12.8%)、二次生成源(9.7%)、生物质燃烧(6.1%)、印刷行业(5.7%)、液化天然气(LNG)燃料车(5.5%)和植被排放(5.0%),其中背景排放、二次生成和印刷行业源在近年来北京VOCs源解析研究中少有讨论.高O3时段汽修源和二次生成源贡献分别较低O3时段上升了3.4%和2.6%,汽车排放仍是北京城区最主要的VOCs贡献源.植被排放源从07:00开始上升,在午后达到最高;背景排放源的贡献变化较小;汽车排放和LNG燃料车排放源呈现早晚高峰特征,下午时贡献相对较低.  相似文献   

18.
张蕊  孙雪松  王裕  王飞  罗志云 《环境科学》2023,44(4):1954-1961
为深入了解臭氧(O3)污染高发季节大气挥发性有机物(VOCs)对O3生成的影响,基于北京市2019年夏季VOCs和O3高时间分辨率在线监测数据,开展VOCs变化规律、组成特征和臭氧生成潜势(OFP)研究.结果表明,大气φ(VOCs)平均值为(25.12±10.11)×10-9,其中,烷烃是体积分数最大的组分,占总VOCs的40.41%,其次是含氧有机物(OVOCs)和烯/炔烃,分别占总VOCs的25.28%和12.90%. VOCs体积分数日变化呈双峰型,早高峰出现在06:00~08:00,烯/炔烃占比明显增加,表明机动车排放对VOCs贡献显著,而午后VOCs体积分数降低,期间OVOCs占比呈现上升趋势,下午的光化学反应和气象要素对VOCs体积分数和组成影响较大.北京市城区夏季OFP为154.64μg·m-3,贡献率较高的组分是芳香烃、 OVOCs和烯/炔烃,正己醛、乙烯和间/对-二甲苯等是关键活性物种,削减机动车、溶剂使用和餐饮源排放是北京市城区夏季控制O3  相似文献   

19.
利用溶胶凝胶法制备了BiOBr/TiO2复合型光催化剂并进行氯化改性,紫外照射下表现出了较高的臭氧转化能力.随后利用XRD、UV-Vis DRS、TEM、EPR、电化学等方法对催化材料进行表征,分析其光催化反应原理.结果表明,BiOBr/TiO2对臭氧的转化率提升至61%,这是由于二者形成了半导体异质结,光生电子传递降低了载流子复合率,羟基自由基生成量增加;氯化材料的转化率进一步大幅提升至99%,这是由于氯元素在光照条件下生成氯自由基,进而驱动了一种效率更高的链式传递反应.该反应体系在较高湿度下未见明显失活,优于传统α-MnO2,具有应用潜力.  相似文献   

20.
金丹 《环境科学》2022,43(1):132-139
为研究上海市夏季臭氧高发季节大气VOCs在臭氧生成中作用,选取2018年5~8月大气臭氧较高的时段,在淀山湖科学观测研究站对103种挥发性有机物、臭氧和氮氧化物等环境污染物进行观测.结果表明,上海臭氧高发季节大气平均φ(VOCs)为32.7×10-9,羰基化合物是VOCs的主要组分,所占质量分数达35.0%.羰基化合物中甲醛体积分数最高,其次是丙酮,占12种测量羰基化合物总量的82.8%. 5月环境空气的化学反应活性最强,总的臭氧生成潜势(OFP)为337.2μg·m-3,甲醛贡献率最大.烷烃、烯烃和芳香烃的日变化呈现夜高昼低规律,在早晨出现小峰值,与交通排放影响有关;而醛酮类日变化呈现昼高夜低规律,与光化学反应的二次生成过程有关.OBM模拟结果显示,5~6月属于臭氧生成的VOCs控制区,7~8月属于过渡区.  相似文献   

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