我国4个大气背景点环境空气颗粒物(PM_(2.5)、PM_(10))中水溶性离子分布特征

为研究国家大气背景点颗粒物质量浓度与水溶性离子组成特征,于2013年2月、7月、9月、12月分别对4个国家大气背景点进行了PM2.5及PM10的采样,通过超声萃取-IC法测定了样品中的9种水溶性离子(F-、Cl-、NO-3、SO2-4、Na+、NH+4、K+、Mg2+、Ca2+)质量浓度,结果表明:(1)可吸入颗粒物浓度水平一、二季度重于三、四季度,PM2.5、PM10年均值分别为17μg·m-3、32μg·m-3,与其他主要国家和地区背景区域浓度相当,背景点大气状况良好;(2)PM2.5中水溶性离子比重全年波动不大,为35.5%—42.2%,浓度排序为SO2-4、NH+4、NO-3Ca2+、Cl-、K+、Na+F-、Mg2+,第一季度PM10中Ca2+浓度显著升高,控制风沙尘将有效降低PM10的浓度;PM2.5及PM10中的9种水溶性离子在不同季节的浓度分布规律与颗粒物浓度类似,一季度较高,三、四季度较低;(3)二次离子是背景点区域的主要水溶性离子,浓度值与其他主要国家和地区相当.NO-3、SO2-4的物质的量浓度与NH+4存在显著相关性,相关系数r为0.7539,斜率小于1,水溶性离子中酸性离子的量比铵根离子略占优势,对气溶胶酸度产生重要贡献.     

成都市中心和航空港秋、冬季大气PM10中特征有机污染物的变化

选取成都市新气象宾馆(市区采样点)和下风向的成都信息工程学院航空港校区(郊区采样点)为采样点,同时采集2009年秋、冬季大气PM10样品,分析其特征有机污染物(多环芳烃、正构烷烃和二元羧酸)的浓度水平及污染特征,探讨其污染来源,为城市大气污染控制提供支持.1实验部分1.1样品采集及预处理在成都市新气象宾馆(市中心采样点)和下风向的成都信息工程学院航空港校区(郊区采样点)用空气总悬浮微粒采样器带PM10切割器(武汉天虹仪表有限公司)采集大气PM10.采样点均在建筑物楼顶,高度约15 m.分别同时采集日     

苏南农村地区大气细颗粒物中水溶性离子特征

本研究利用离子色谱法对苏南农村地区两个采样点PM2.5样品中Cl-,SO2-4,NO-3,NH 4,Mg2 ,Na ,K 7种主要水溶性离子进行了分析,讨论了该地区PM2.5中水溶性离子组成及其时空分布特征.     

黄、渤海滨海带大气颗粒物时空分布与来源特征

PM10作为大气污染物监测的主要指标之一,探究大气PM10浓度对大气环境质量和人体健康评价具有重要意义。黄、渤海滨海带包括京、津和辽、冀、鲁、苏等工、农业大省,区域大气PM10污染的时空分布和来源特征具有复杂性和典型性。在锦州、北京、天津、烟台、青岛、连云港和盐城7个城市布设10个采样点,含7个城市点和3个农村点,开展为期一年的大气颗粒物的采样;同时,于冬季1月和夏季7月在锦州、天津和烟台进行合计60 d的加密采样,藉以确定研究区域大气PM10的时空分布和来源特征。结果表明,黄、渤海滨海带大气年均PM10总浓度为(129’18)"g·m~(-3),单月最低值出现在2015年7月盐城农村样点15"g·m~(-3),最高值为2015年3月北京城市点307"g·m~(-3)。盐城大气PM10浓度(城市点(85’27)"g·m~(-3)和农村点(66’35)"g·m~(-3))显著低于其他样点大气PM10浓度。渤海滨海带中西部的京(140’68"g·m~(-3))、津(169’60"g·m~(-3))两市大气PM10年均浓度显著高于东部的锦州(125’41"g·m~(-3))和烟台(109’31"g·m~(-3));而且黄海滨海带大气PM10年均浓度(114"g·m~(-3))显著低于渤海滨海带年均浓度(136"g·m~(-3)),总体上表现出西高东低、北高南低的特征。黄、渤海滨海带城市点和农村点年均浓度分别为(129’18)"g·m~(-3)和(112’30)"g·m~(-3);农村点春冬季大气PM10浓度和城市点浓度相当,无显著差异,夏秋季大气PM10浓度略低于城市浓度,表明农村地区大气颗粒物污染情况也较为严重,需受到关注。区域内PM10浓度季节变化整体表现为春冬高、夏秋低。利用多元回归分析初步判断黄、渤海滨海带PM10属于复合来源,大气PM10浓度约30%的变化与降水、人均能耗和沙尘天气相关。黄、渤海滨海带大气PM10浓度的昼夜变化不大,大气PM10浓度与气温呈现正相关,与风速和降水呈现负相关,表现为受各种气象因素综合作用的影响。     

2011年冬季天津PM2.5及其二次组分的污染特征分析

2011年11月—12月于天津城区和武清采集PM2.5样品,分析其中的二次水溶性无机离子(NH4+、NO3-和SO24-)、有机碳(OC)和元素碳(EC),估算二次成分浓度,并分析采样期间气象因素对一次持续重污染过程的影响.结果表明,天津地区冬季PM2.5污染严重、城区和武清PM2.5质量浓度平均值分别为166.9μg.m-3和180.0μg.m-3;城区样品中SO24-、NO3-和OC在PM2.5的比例依次为19.4%、16.7%和15.4%,武清样品中则为19.2%、15.5%和20.4%;二次组分占PM2.5质量浓度的47%(城区)和46%(武清),雾霾日二次组分含量明显高于非雾霾日;高湿和静小风等不利气象条件是造成PM2.5质量浓度持续增加以及二次组分浓度迅速升高的重要原因.     

济南市降尘通量时空分布特征研究

为研究济南市大气降尘的变化规律,探讨降尘的气象影响因素,于2017年12月-2018年12月期间,在济南市区及县区共21个采样点采集了降尘样品,研究了济南市降尘通量的时空分布特征,分析了降尘通量与环境空气中PM10和PM2.5的相关性,并通过构造降尘通量和各气象要素(气温、相对湿度和风速)的标准化回归方程,计算了各气象因子对大气降尘变化的相对贡献率。结果表明:2018年济南市降尘通量表现为先升高再降低的变化趋势,春季高秋季低,降尘通量在4月到达全年峰值(11.97 t·km~(-2)·30 d~(-1)),超过生态环境部2018年首次颁布的大气降尘国家考核目标标准(9 t·km~(-2)·30 d~(-1))的33%,且市区的降尘通量稍高于县区的降尘通量;21个采样点中,只有紧邻工业园区的蓝翔技校和受道路施工影响的建筑大学两个采样点降尘通量超标,分别为9.56 t·km~(-2)·30 d~(-1)和10.18 t·km~(-2)·30 d~(-1),其他采样点均不超标,跑马岭的降尘通量最小,为4.71 t·km~(-2)·30 d~(-1),济南市区各行政区降尘通量变化较大,县区差异较小;降尘通量与环境空气中PM10、PM2.5的质量浓度相关性均不高,说明降尘对环境空气的直接影响不大,泉城广场点位和清洁对照点位的降尘对环境空气影响高于其他点位,应加大措施控制降尘;3种气象因素中风速对降尘通量的相对贡献率达到50%以上,济南市大气降尘通量主要受风速的影响,风速较大时,降尘通量增加,县区采样点的降尘通量还与湿度有一定负相关,气温对降尘通量的影响很小。     

石家庄冬季道路积尘水溶性离子污染特征及来源分析

为了解石家庄市城市道路积尘水溶性离子组分特征及来源,于2015年冬季使用移动采样法收集城市道路积尘样品,经离子色谱仪分析其水溶性离子组分,用相关性分析和比值分析法解析其污染特征,用主成分分析法初步推断其主要来源.结果表明,10种水溶性离子(Na+、NH+4、K+、Mg2+、Ca2+、F-、Cl-、NO-2、NO-3、SO2-4)占道路积尘PM2.5的15.31%、PM10的11.15%,Ca2+和SO2-4的百分含量在PM2.5和PM10中均大于1%;其中Ca2+在10种离子中所占比例最高、SO2-4次之,PM2.5和PM10中NO-3/SO2-4分别为0.24和0.18;颗粒物总体偏碱性,且PM2.5较PM10碱性更强;推测其来源于机动车排放、大气中燃煤、生物质燃烧和建筑尘的沉降及绿化带尘土.     

长白山PM2.5中水溶性无机离子观测研究

2005年12月-2006年11月在长白山北坡海拔763 m处,利用大流量滤膜采样器对大气中的PM2.5进行采样,并用离子色谱(IC)分析了PM2.5中水溶性无机离子的成分含量.结果表明,PM2.5中总水溶性无机离子年平均浓度为(7.4±5.7)μg·m-3.其中,主要的3种离子SO2-4、NH+4和NO-3占PM2....     

排水对三江平原沼泽湿地土壤中化学元素的影响

以三江平原沼泽湿地生态试验站为研究基地 ,选择典型采样点 ,对排水沟土壤、沼泽土壤、沼泽化草甸土壤 (共有 6个采样点 ,2 8个样品 )进行测试 ,分析土样中主要离子 (HCO3- 、Cl- 、NO3- 、SO4 2 - 、Ca2 +、Mg2 +、K+、Na+)含量、重金属 (铁、锰、锌、铜 )含量、营养元素含量、有机质含量以及土壤pH值 ,研究沼泽排水对沼泽土壤中的化学元素含量的影响。研究结果表明 ,排水使沼泽土壤丧失大量的化学元素     

西安冬、夏季PM2.5中水溶性无机离子的变化特征

为探讨西安市冬、夏季水溶性无机离子的季节和空间变化特征,2010年1月和7月分别在西安城区4个站点及上风区高陵(GL)和下风区黑河(HH)连续采集2周的PM2.5样品,使用离子色谱仪分析样品中水溶性无机离子成分.结果表明,PM2.5质量浓度冬季明显高于夏季,空间变化表现为:城区站点浓度均值(172.6μg.m-3)>上风区点GL(98.9μg.m-3)>下风区点HH(81.0μg.m-3).水溶性无机离子浓度总和占PM2.5质量浓度的41.8%,其中SO24-、NO3-和NH4+是水溶性离子的主要成分,分别占总离子质量浓度的35.1%、22.6%和12.2%.Na+、Ca2+和Mg2+在冬、夏季浓度相差不大,而SO24-、NO3-、NH4+以及K+、Cl-等均明显表现为冬季浓度高于夏季.SO24-、NO3-和NH4+在冬、夏季空间变化均表现为城区站点>GL>HH,这3种离子夏季在大气中的主要存在方式为NH4HSO4和NH4NO3,而冬季主要以(NH4)2SO4、NH4NO3和NH4Cl形式存在.NO3-/SO24-的比值为0.64,表明西安市固定源仍是主要污染贡献源,但是移动源所占比例较之前研究有所上升,应采取一定措施控制机动车数量并加强排放监控.     

城市森林大气PM2.5中水溶性无机离子沉降特征

森林被誉为"地球之肺",在防霾治污方面有其独特不可替代的作用,不同树种沉降PM_2.5的功能有很大差别.本文选取代表性城市森林——奥林匹克森林公园为研究对象,设置垂直监测塔观测大气PM_2.5的浓度垂直分布,以考察不同季节城市森林对PM_2.5中各组分的影响.在冬季、春季和夏季各采集PM_2.5样品,分析并计算PM_2.5中Na⁺、NH₄⁺、K⁺、Mg2⁺、Ca2⁺、Cl^-、NO₃^-和SO₄^2-等典型水溶性无机离子的浓度.结果表明,PM_2.5中水溶性无机离子总浓度呈规律性变化特征:冬季((56.90±27.38)μg·m-3)>春季((46.69±12.24)μg·m^-3)>夏季((23.16±8.75)μg·m^-3).其中SO₄^2-和NO₃^-浓度和占PM_2.5主要水溶性无机离子总浓度的50%以上.3个季节中,除冬季外,在春季和夏季,8种离子有明显的垂直方向上的沉降,夏季的沉降速率高于春季,但是春季由于大气颗粒物浓度高,沉降通量高于夏季.NO₃^-和SO₄^2-垂直方向的沉降量在所有可溶性无机离子中最高.植被密度、叶面积指数、气象条件等因素对于PM_2.5的沉降特征有明显影响.     

乌鲁木齐市米东区大气降水的化学特征及来源分析

为研究乌鲁木齐市米东区大气降水中的化学组分特征及来源,对2017-2019年降水中主要离子浓度及来源进行了分析.研究结果显示,米东区2017-2019年降水的雨量加权pH年均值为7.95,雨量加权平均电导率年均值为16.15 mS·m-1,雨量加权平均总离子浓度为72.75-95.89 μeq·L-1,年均浓度为81....     

球磨零价镁/石墨(ZVMg/C)降解水中三氯乙烯

利用机械球磨法制备了零价镁/石墨(ZVMg/C)材料,并将其用于水溶液中三氯乙烯(TCE)的降解。研究通过SEM、BET和XRD等分析手段解析了ZVMg/C的表面形态结构和成分组成;采用正交实验方法优化了ZVMg/C的制备参数,比较了石墨含量对材料性能的影响;并考察了ZVMg/C投加量、溶液初始pH和地下水中常见阴(Cl^-、SO₄^2-、HCO₃^-、NO₃^-)、阳(Fe³⁺、Cu²⁺)离子与ZVMg/C降解TCE的构效关系。研究结果表明,球磨转速和球磨时间是决定ZVMg/C还原能力的两个主要控制参数;ZVMg/C对TCE的降解主要发生在反应的前2 h内,当ZVMg/C投加量为0.2 mol·L^-1时,表面积归一化速率常数(KSA)达到最大为1.31×10^-1 L·h^-1·m^-2;溶液初始pH和常见阴离子对ZVMg/C降解TCE的影响相对较小;而溶液中的Fe³⁺或Cu²⁺能够被ZVMg/C原位还原成金属单质并与ZVMg组成双金属体系促进TCE的还原降解。     

济南市PM2.5中二次组分的时空变化特征及其影响因素

为分析济南市PM_2.5中二次组分的时空变化和影响因素,对济南市春季(2019年5月16—25日)、秋季(2019年10月15—24日)和冬季(2019年12月17—2020年1月16日)4个典型点位的PM_2.5样品进行连续采样,并测定了PM_2.5中水溶性离子、有机碳(OC)和元素碳(EC)的含量。结果表明:物流交通区的二次组分质量浓度最高(56.13μg·m^?3),钢铁工业区的二次组分浓度比城市市区高,但是二次组分占比较城市市区低,清洁对照点的浓度和占比最低;济南市4个功能区SO₄^2?和NO₃^?转化率均高于0.1,除清洁对照点外,城市市区、钢铁工业区和物流交通区的SO₄^2?转化率明显高于NO₃^?转化率;济南市春季、秋季和冬季的ρ(NO₃^?)/ρ(SO₄^2?)分别为0.67、2.57和1.98,春季PM_2.5浓度以固定源贡献为主,秋季和冬季以移动源贡献为主;运用ISORROPIA热力学模型分析了含水量和pH对二次组分生成的影响,含水量会随着污染增大而增大,酸度和含水量对二次无机组分的转化机理产生影响,酸度会抑制二次无机组分的生成,而含水量会促进二次组分的生成;后向轨迹聚类分析结果表明,占比最高的轨迹(29.2%)来自东北方向的滨州和东营,基于潜在源贡献因子(WPSCF)和浓度权重轨迹(WCWT)分析PM_2.5中二次组分质量浓度的潜在污染源区域,SO₄^2?的主要贡献源区在济南市区北部的济阳区和东北方向的滨州、东营等,NO₃^?和NH₄⁺的主要贡献源区在济南市区北方向的济阳区、东北方向的章丘区和南方向的莱芜区等。该研究结果可为中国北方城市细颗粒物进一步的治理和防控提供数据支撑和理论依据。     

嘉善冬季PM2.5化学组分特征及来源分析

为研究嘉兴地区嘉善冬季污染时段和清洁时段PM_2.5化学组分特征,结合气象数据对2019年1月嘉兴市嘉善县善西超级站在线自动监测PM_2.5及化学组分数据、气态污染物(NO₂和SO₂)进行了分析.结果表明,2019年1月嘉善善西超级站污染时段PM_2.5浓度(97.18μg·m^-3)为清洁时段(36.77μg·m^-3)的2.6倍.污染时段水溶性离子浓度(41.58μg·m^-3)较清洁时段(19.82μg·m^-3)高21.76μg·m^-3,但占比有所降低,含碳组分比例增加.OC;EC比值为3.93,可能受到燃煤及机动车排放的共同影响.低风速及高湿有利于NO₂和SO₂等气态污染物进行二次转化,污染时段硫转化率和氮转化率均比清洁时段高,分别增高7.93%和54.11%,说明NOx向硝酸盐二次转化较为明显,导致颗粒物浓度升高.聚类分析结果显示67.34%气流来自北方,且相应的气流轨迹上污染物浓度比周边高,说明污染物存在一定的长距离输送.结合风玫瑰图可以看出,污染主要为本地及其周边的输送,污染物的长距离输送在短时会使污染浓度突增.因此,在重点关注本地及周边污染的同时,偏北气流下的污染物区域输送不可忽视.     

川南四座城市PM2.5化学组分污染特征及其源解析

为探究川南地区大气气溶胶中化学组分与来源特征,于2015年9月—2016年8月在四川盆地南部4个典型代表城市(泸州、内江、宜宾、自贡)采集了226个PM_2.5样品,对PM_2.5的质量浓度和主要化学组分(水溶性离子和碳质组分)进行测定,并利用颗粒物源解析受体模型对PM_2.5来源进行解析.结果表明:川南地区PM_2.5日均浓度为46.4—68.0μg·m^-3,均高于国家环境空气质量标准年均PM_2.5限值(35.0μg·m^-3).OC、EC和水溶性二次离子(SO₄^2-、NO₃-和NH₄+)分别占PM_2.5质量的15.7%—22.8%、4.2%—6.4%和28.6%—55.8%.PM_2.5及其主要化学组分浓度有显著的季节变化,即冬季浓度显著高于其他季节,夏季浓度最低.泸州除夏季外,其他季节SO₄2-、NO₃-同源性较好;其他城市在冬季,SO₄2-、NO₃-同源性较好.NH₄+主要存在形式为NH₄NO₃、(NH₄)2SO₄、NH₄HSO₄.OC、EC来源复杂,主要为机动车源、煤燃烧源和生物质燃烧源.川南地区PM_2.5的来源主要受8种因子影响,按总体贡献排序依次为:二次硫酸盐、生物质燃烧、工业源、二次硝酸盐、机动车源、煤燃烧、道路尘埃和建筑尘埃.此外,相比较而言,机动车源贡献在泸州市较凸显,煤燃烧源贡献在宜宾市较凸显.     

Relations between indoor and outdoor PM2.5 and constituent concentrations

Factors impacting indoor-outdoor relations are introduced. Sulfate seems a fine tracer for other non-volatile species. Particulate nitrate and ammonium desorb during outdoor-to-indoor transport. OC load increases during the transport due to sorption of indoor SVOCs. Outdoor PM_2.5 influences both the concentration and composition of indoor PM_2.5. People spend over 80% of their time indoors. Therefore, to assess possible health effects of PM_2.5 it is important to accurately characterize indoor PM_2.5 concentrations and composition. Controlling indoor PM_2.5 concentration is presently more feasible and economic than decreasing outdoor PM_2.5 concentration. This study reviews modeling and measurements that address relationships between indoor and outdoor PM_2.5 and the corresponding constituent concentrations. The key factors in the models are indoor-outdoor air exchange rate, particle penetration, and deposition. We compiled studies that report I/O ratios of PM_2.5 and typical constituents (sulfate (SO₄^2-), nitrate (NO₃^-), ammonium (NH₄⁺), elemental carbon (EC), and organic carbon (OC), iron (Fe), copper (Cu), and manganese (Mn)). From these studies we conclude that: 1) sulfate might be a reasonable tracer of non-volatile species (EC, Fe, Cu, and Mn) and PM_2.5 itself; 2) particulate nitrate and ammonium generally desorb to gaseous HNO₃ and NH₃ when they enter indoors, unless, as seldom happens, they have strong indoor sources; 3) indoor-originating semi-volatile organic compounds sorb on indoor PM_2.5, thereby increasing the PM_2.5 OC load. We suggest further studies on indoor-outdoor relationships of PM_2.5 and constituents so as to help develop standards for healthy buildings.     

天津市采暖季PM2.5组分消光特性及来源分析

为了解天津市采暖季细颗粒物组分对能见度的影响、明确消光组分来源,对天津市2017年采暖季大气PM_2.5样品进行了为期一月的连续采集,并测定水溶性离子、有机碳和元素碳的含量,通过修正IMPROVE方程研究了细颗粒物消光特性,并采用主成分分析—多元线性回归模型(PCA-MLR)对其来源进行解析,同时应用潜在源贡献因子(PSCF)和浓度权重轨迹(CWT)明确PM_2.5质量浓度的潜在污染源区域。结果表明,OC、EC以及SNA(NO3^?、NH₄⁺、SO₄^2?)的生成和积累对于能见度的下降具有重要影响,且能见度随SOR和NOR二次转化程度的升高而下降;2017年天津市采暖季日均消光系数为(294.56±262.89)Mm^?1,其中OM(34.86%)、硝酸盐(22.84%)、硫酸盐(11.59%)和EC(11.54%)为主要消光组分,硝酸盐和硫酸盐的增加对于能见度的下降起主要影响作用;根据PCA分析结果可知,天津市采暖季PM_2.5中的碳组分和水溶性离子主要来源于燃煤、生物质燃烧(68%),受扬尘(22%)和海盐(8%)的影响较小;区域传输分析结果表明天津市采暖季PM_2.5污染源潜在区域主要分布在河北中西部、河南北部、山西北部和内蒙古中部、西部。     

无机离子对左旋葡聚糖光降解的影响

左旋葡聚糖(LG)被广泛作为生物质燃烧的示踪剂.然而,近年来研究表明左旋葡聚糖在大气中不稳定而会发生光降解.此外,对于大气中含量较高的SO₄^2-、NO₃-、NO₂-无机离子对LG光解的影响罕有报到.为此,本文模拟了液相中SO₄^2-、NO₃-、NO₂-对LG光氧化行为的影响.结果表明,Na2SO₄、NaNO₃、NaNO₂条件下LG光解速率常数分别为0.208、0.182、0.165 min^-1,均低于对照组(0.266 min-1),这表明无机离子的存在会减缓LG光降解速率.此外,这3种无机离子对LG光解产物中的低分子脂肪酸分布,甲酸/乙酸(C1/C2)比率均有重要的影响.其中,SO₄^2-存在下产物中戊二酸较多、NO₃-存在下产物中甲酸较多、NO₂-存在下产物中乙酸较多;NO₂-存在下产物中的C1/C2比率小于1与一般二次源中的C1/C2比率不一致,这表明由单一反应引起的C1/C2并不总是大于1.这些结果对于我们深刻理解大气液相中的有机物转化具有重要的参考价值.     

Removal of ammonium and nitrate through Anammox and FeS-driven autotrophic denitrification

● Simultaneous NH₄⁺/NO₃^– removal was achieved in the FeS denitrification system ● Anammox coupled FeS denitrification was responsible for NH₄⁺/NO₃^– removal ● Sulfammox, Feammox and Anammox occurred for NH₄⁺ removal ● Thiobacillus, Nitrospira , and Ca. Kuenenia were key functional microorganisms An autotrophic denitrifying bioreactor with iron sulfide (FeS) as the electron donor was operated to remove ammonium (NH₄⁺) and nitrate (NO₃⁻) synergistically from wastewater for more than 298 d. The concentration of FeS greatly affected the removal of NH₄⁺/NO₃⁻. Additionally, a low hydraulic retention time worsened the removal efficiency of NH₄⁺/NO₃⁻. When the hydraulic retention time was 12 h, the optimal removal was achieved with NH₄⁺ and NO₃⁻ removal percentages both above 88%, and the corresponding nitrogen removal loading rates of NH₄⁺ and NO₃⁻ were 49.1 and 44.0 mg/(L·d), respectively. The removal of NH₄⁺ mainly occurred in the bottom section of the bioreactor through sulfate/ferric reducing anaerobic ammonium oxidation (Sulfammox/Feammox), nitrification, and anaerobic ammonium oxidation (Anammox) by functional microbes such as Nitrospira, Nitrosomonas, and Candidatus Kuenenia. Meanwhile, NO₃⁻ was mainly removed in the middle and upper sections of the bioreactor through autotrophic denitrification by Ferritrophicum, Thiobacillus, Rhodanobacter, and Pseudomonas, which possessed complete denitrification-related genes with high relative abundances.