成都冬季PM2.5化学组分污染特征及来源解析

2017年1月1~20日在成都地区分昼夜对PM_(2.5)进行连续膜样品采集,并在实验室测定了其主要化学组分(水溶性离子和碳质组分)的质量浓度.观测期间,PM_(2.5)的平均质量浓度为(127.1±59.9)μg·m~(-3);总水溶性离子的质量浓度为(56.5±25.7)μg·m~(-3),其中SO2-4、NO-3和NH+4是最主要的离子,质量浓度分别为(13.6±5.5)、(21.4±12.0)和(13.3±5.7)μg·m~(-3),一共占到了水溶性离子的85.6%;有机碳(OC)和元素碳(EC)的平均质量浓度分别为34.0μg·m~(-3)和6.1μg·m~(-3),分别占PM_(2.5)质量浓度的26.8%和4.8%.昼夜污染对比显示,PM_(2.5)白天和夜晚质量浓度分别为(120.4±56.4)μg·m~(-3)和(133.8±64.0)μg·m~(-3),夜间污染更为严重.SO2-4、NO-3和NH+4白天浓度高于夜间,这与白天光照促进了二次离子的形成有关;而Cl-、K+、OC和EC浓度夜间明显升高,可能是受夜间煤和生物质燃烧排放增加的影响.通过对近年来成都冬季PM_(2.5)化学组分的研究进行文献总结和比较后发现,SO2-4浓度显著降低,从2010年的50.6μg·m~(-3)降低到2017年的13.6μg·m~(-3);而NO-3浓度变化不大,维持在20μg·m~(-3)左右.PM_(2.5)中离子酸碱平衡分析表明,成都冬季PM_(2.5)由于NH+4的相对过剩而呈现出碱性,与以往呈偏酸性结果存在差异.对成都冬季NO-3/SO2-4的比值进行计算,NO-3/SO2-4平均值为1.57,表明移动源对PM_(2.5)污染影响更大.OC与EC的相关性表明,白天和夜间OC与EC的相关系数分别为0.82和0.90(P0.01),OC与EC来源具有一致性.SOC估算结果显示,白天和夜间SOC浓度分别为8.5μg·m~(-3)和11.9μg·m~(-3),占到OC的28.1%和31.8%.K+/EC平均值为0.31,并且K+与OC之间相关系数为0.87(P0.01),说明生物质燃烧对成都冬季碳质气溶胶有一定影响.主成分分析表明,成都冬季PM_(2.5)主要来源于燃烧源(燃煤、生物质燃烧等)、二次无机污染源以及土壤和扬尘源,其贡献率分别为32.8%、34.5%和21.5%.     

南京江北2014-2016年PM2.5质量浓度分布特征及气象和传输影响因素分析

利用2014-2016年南京江北地区PM_2.5质量浓度和气象要素的小时数据,并结合HYSPLIT模式后向轨迹聚类分析和PSCF法分析了PM_2.5质量浓度的污染特征及其主要影响因素和主要来源特征.结果表明：2014-2016年PM_2.5质量浓度呈逐年下降趋势,下降幅度约为17.40%,由2014年的62.1 μg·m^-3下降至2016年的51.2 μg·m^-3,能见度由2014年的5.8 km上升至2016年6.6 km.PM_2.5质量浓度存在显著的月变化和季节变化特征,1月浓度最高,可达93.0 μg·m^-3;8月浓度最低,仅为38.8 μg·m^-3;冬季浓度最高,可达76.8 μg·m^-3,夏季浓度最低,仅为47.1 μg·m^-3.不同季节日变化均为单峰型分布.气象要素对PM_2.5质量浓度的影响较大,不同相对湿度下能见度和PM_2.5质量浓度具有较好的拟合关系.霾和非霾天PM_2.5质量浓度的阈值为15 μg·m^-3.不同季节的主导气团不同,春季主导气团为偏北气流和偏东气流,占比分别为43.50%和30.80%;夏季主导气团以东部气流为主,占比约为68.22%;秋季和冬季主导气团为来自北方的气流,总占比分别为83.52%和100%;偏北内陆气团PM_2.5质量浓度较大,偏东海洋性气团PM_2.5质量浓度较低.PM_2.5质量浓度潜在源区春冬季潜在源区范围较大,夏秋季潜在源区范围较小,季节变化显著.春季潜在来源主要分布在安徽、江西北部、江苏南部和浙江北部等地区,夏秋季分布在安徽东部、浙江北部和江苏南部等地区,冬季分布在安徽、河南东部,山东和江苏等地区.     

洲际传输对我国对流层臭氧影响的数值模拟

采用MOZART-4模式并引入在线源追踪方法量化分析北美和欧洲对我国对流层臭氧（O₃）的贡献,整体来说模拟值能较好地与观测值对应.结果表明,北美和欧洲对流层对我国近地层O₃贡献较低,夏季体积分数分别为0.3×10^-9和0.6×10^-9;冬季略高,均为0.9×10^-9.北美对我国自由对流层O₃贡献较高,不同季节体积分数峰值均超过3.8×10^-9,而欧洲对我国自由对流层的贡献在夏季最高可达7.3×10^-9.呈现以上特征的原因是虽然冬季弱光照条件不利于O₃生成,但东亚的下沉气流能增加北美和欧洲对我国近地层O₃的贡献;夏季北美和欧洲对流层内O₃的生成量大幅增加,但地中海沿岸的下沉气流能减少北美和欧洲大陆西岸对中国O₃的贡献而对欧洲整体影响较弱.此外中国地表的上升气流也会减少北美和欧洲对中国近地层O₃的贡献.HYSPLIT模拟的输送路径表明冬季由于下沉气流的影响,北美近地层气团难以传输至我国,而自由对流层有13条轨迹到达我国;此时欧洲在东亚下沉气流作用下不同高度均有较多轨迹到达我国.夏季受地中海下沉气流影响北美没有到达中国的轨迹,欧洲到达我国的轨迹同样为一年中最少.     

石家庄一次沙尘大气污染物与边界层相互作用

针对2020年5月11~12日华北平原出现的一次沙尘过程,使用云高仪和空中国王-350飞机观测平台观测了气溶胶后向散射系数、气象要素、黑碳气溶胶（BC）和0.1~3.0μm气溶胶粒径分布的垂直结构,并结合FY-4A卫星数据、大气污染物数据（PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、CO和O₃）、地面气象数据和探空数据,探究了此次沙尘过程中大气污染物和边界层结构的相互作用机制.结果表明,由于逆温层的存在,沙尘在石家庄上空维持在>1km的高度,因此对地面污染物的影响较小.沙尘期间石家庄PM₁₀的平均质量浓度为166.3μg/m³,分别是沙尘前和沙尘后的2.7倍和1.5倍.沙尘过程对边界层结构影响较大.沙尘期间在沙尘层附近形成一层RH较小、风速较大、气溶胶含量较高的“穹顶”结构,阻碍了大气边界层的发展.“穹顶”结构使得贴地逆温消失,有利于近地面污染物的扩散.沙尘层内BC和气溶胶数浓度较高,最大浓度接近地面观测浓度.沙尘过程对不同高度气溶胶数浓度谱谱型影响较小,沙尘层使得0.4~3μm气溶胶数浓度显著增加.     

全球近地层臭氧时空分布特征及其来源解析

根据东亚酸沉降网（EANET）和全球温室气体数据中心（WDCGG）等观测资料,对比各地区近地面O₃的季节变化特征,在全球大气化学传输模式MOZART-4中引入在线源追踪方法,结合收支分析,确认各项作用对不同地区O₃的贡献量.研究表明,模拟结果能够再现各地区O₃的季节变化特征以及收支量：清洁背景地区（海洋站居多）近地面O₃各项收支量较小,体积分数在-3×10^-9-3×10^-9/d之间,且净的化学作用大多处于损耗O₃的状态;大多数陆地测站净的光化学作用为产生O₃（约33.8×10^-9/d）.近地面O₃的源主要来自对流层内部,平流层的贡献较小（约10×10^-9）.对于极地及清洁背景地区,平流层的贡献是O₃季节变化的重要原因.平流层的贡献呈现明显的季节变化,即冬季最大（约20.7×10^-9）,夏季最低（约2×10^-9）.     

沈阳市冬季不同污染程度PM2.5中OC和EC污染特征

于2018年12月~2019年1月对沈阳市PM_2.5进行持续在线浓度监测,使用有机碳/元素碳分析仪对PM_2.5中有机碳（OC）和元素碳（EC）的质量浓度进行分析,研究了不同污染程度下PM_2.5及其碳组分的污染特征和来源.结果表明,沈阳地区冬季碳组分污染较为严重,不同污染程度下的总碳气溶胶（TCA）约占PM_2.5的36.3%~42.8%.中/重度污染天气下PM_2.5、OC和EC的平均质量浓度达到148.6,29.6,6.6μg/m³,是清洁天的3.1~3.3倍.PM_2.5、OC和EC的日变化均表现为早晚高、午后低,任一时刻其浓度均为中/重度污染>轻度污染>清洁天.不同污染程度下的OC/EC值均大于2,其中污染天比值分布在2.1~25.3区间内,表明燃煤和机动车尾气排放是污染天碳质气溶胶的主要来源.二次有机碳（SOC）随污染程度增加表现出升高趋势,清洁天、轻度污染和中/重度污染下其平均浓度依次为2.9,6.5,10.6μg/m³.后向轨迹聚类结果表明,沈阳地区冬季污染天主要受偏北和西北方向气团影响.     

沙漠地区边界层高度的提高与尘卷风起沙量的变化

在YSU（Yonsei University）边界层参数化方案的基础上,采用一种经验修正边界层RYSU（Revised YSU）方案,其模拟的边界层高度与观测相吻合.同时利用尘卷风起沙方案,获得了2019年腾格里沙漠夏季尘卷风起沙量的时空分布,结果表明,在08：00~18：00时,RYSU方案模拟的整点尘卷风瞬时起沙量和起沙范围均高于YSU方案,前者的起沙量和范围最大的时刻是15：00时,较后者迟1h,它与腾格里沙漠观测的尘卷风出现频率更接近.采用RYSU方案6~8月研究区每日的总起沙量几乎是采用YSU方案的3倍左右,RYSU方案估算的最大瞬时起沙量比YSU方案更接近用观测的边界层最大高度计算的值.     

基于CMAQ模式的自适应“nudging”源反演方法的中国主要污染区排放特征分析

中国中东部地区的空气污染主要集中在京津冀、长三角、珠三角、东北地区及汾渭平原等区域，各区域的污染排放特征各异.本文应用基于CMAQ（The Community Multiscale Air Quality）模式的自适应"nudging"源反演方法，反演中国中东部地区2016年12月—2017年1月逐日NO_x污染源，分析上述主要污染区的污染物排放强度空间分布特征，并与2016年MEIC（The Multi-resolution emission inventory for China）排放源进行比较，检验反演源的可靠性.结果表明，2016年冬季各个区域反演源NO_x排放强度空间分布特征与2016年MEIC排放源基本一致.京津冀地区高强度排放区域形成沿山前区域东北-西南走向的NO_x高强度排放带；长三角地区NO_x高强度排放区域位于常州、苏州、上海和湖州等城市构成的城市群；珠三角地区NO_x高强度排放区域位于以广州为中心的大范围城市群且排放强度呈现向四周逐渐降低的放射状分布；东北地区NO_x高强度排放区域空间分布特征呈现以城市为中心且稀疏分布；汾渭平原排放区域呈现以城市为中心且向峡谷中间集中分布，排放区域轮廓与汾渭平原狭长的新月状相符.     

2013～2017年江苏省人为源氨排放清单的建立及特征

根据江苏省各类氨排放源活动水平数据,采用合理的清单测算方法和排放因子,建立了2013～2017年江苏省人为源氨排放清单,对其历年来人为源氨排放量的变化趋势进行分析.利用Arc GIS软件对江苏省人为源氨排放量及排放强度的分布特征进行分析.结果表明,江苏省的氨排放量由2013年的624. 84 kt减少至2017年的562. 47 kt,年均下降率约为2. 6%.农业源一直是江苏省最主要的氨排放源,2017年时占江苏省氨排放总量的82. 4%;蛋鸡是畜禽养殖源中最大的氨排放源,占畜禽源氨排放量的49. 3%. 2017年江苏省氨平均排放强度为5. 3 t·km~(-2),其中盐城市和徐州市是江苏省人为源氨排放量和排放强度最大的两个城市,镇江市的氨排放量和排放强度最小.     

不同排放源对华东地区PM2.5影响的数值模拟

使用中尺度气象-化学耦合模式WRF-Chem针对MEIC源清单中五大部门来源（工业源、电力源、民用源、交通源和农业源）对华东地区PM_2.5的影响进行了模拟研究,主要得到以下结论：春夏秋季PM_2.5约40%~60%来源于工业源,冬季由于采暖供热燃用大量散烧煤,导致民用源对PM_2.5的贡献最大,在山东、安徽和江苏省等高值区贡献率超过50%;农业源、电力源和交通源对PM_2.5影响的季节差异不大,农业源贡献约20%~30%,交通源和火电源贡献约10%.因此冬季需主要控制民用源排放,春夏秋季主要控制工业源排放,其次是农业源排放.一次PM_2.5在工业、电力和民用源贡献的PM_2.5中所占比例可达50%~60%;NO₃^-和NH+4在交通源贡献的PM_2.5中总比例可达53%,在农业源中总比例高达93%;由于模式对SO₄^2-模拟偏低,SO₄^2-在工业源和电力源贡献的PM_2.5中占比约5%~15%;OC对来自民用源的PM_2.5有30%的贡献,BC对来自交通源的PM_2.5有15%的贡献;Na⁺和Cl^-对PM_2.5的贡献在各大来源中均低于3%.