土壤和沉积物中的聚合有机质对多环芳烃分布和提取的影响

为了研究土壤和沉积物中凝聚型有机碳(碳黑、干酪根)的含量及其对多环芳烃(PAHs)分布和提取的影响,分别用三氟醋酸(TFA)和在375℃下通氧燃烧的方法从珠江三角洲2个污染土壤和5个河口沉积物样品中提取酸非水解有机碳(NHC)和碳黑(BC);用索氏抽提法和不同溶剂的加速溶剂萃取法(包括连续加速萃取法ASESum和标准溶剂萃取法ASESTD)抽提土壤和沉积物中的多环芳烃,并在不同温度梯度(25℃到150℃)下用水为溶剂加速溶剂萃取其水溶态.结果表明,1)NHC是珠江三角洲土壤和沉积物中总有机碳的重要组成部分,NHC碳明显高于BC碳,NHC和BC分别占土壤和沉积物中有机碳的25.6%￣73.8%和4.64%￣17.3%.2)3种有机溶剂(丙酮、甲苯1、甲苯2)连续抽提的PAHs含量是索氏抽提的2.11倍;5种ASE方法(丙酮、甲苯1、甲苯2、ASESum、ASESTD)提取的PAHs含量与NHC含量存在明显的相关性,而且比PAHs含量与BC或无定型有机碳(AOC)含量的相关性更明显.3)在不同温度梯度下水溶态PAHs浓度符合Van’tHoff方程.研究说明除了BC外,非水解有机碳对土壤和沉积物中PAHs的分布和提取具有重要影响.     

磷酸三(1,3-二氯-2-丙基)酯导致小鼠神经毒性结局的潜在靶点研究

磷酸三(1,3-二氯-2-丙基)酯(TDCPP)在环境介质及生物样本中被广泛检出,为探究TDCPP的潜在神经毒性以及作用机制,以C57BL/6小鼠为动物模型,考察经300 mg·kg-1·d-1的TDCPP持续染毒35 d后,小鼠大脑皮层神经功能相关因子及血清代谢组学的变化.结果显示,小鼠在TDCPP染毒35 d后,大脑皮层中5-羟色胺(5-HT)含量和乙酰胆碱酯酶(AChE)活性无显著变化(P＞0.05),而促炎性细胞因子白细胞介素-6(IL-6)、白细胞介素-1β(IL-1β)、肿瘤坏死因子-α(TNF-α)、诱导型一氧化氮合酶(iNOS)及胶质细胞源性神经营养因子(GDNF)基因表达水平显著上调(P＜0.05),神经营养因子-3(Ntf3)基因表达水平显著下调(P＜0.05);同时,TDCPP染毒显著干扰了小鼠的代谢过程,引起异亮氨酸、谷氨酸、甘氨酸和β-葡萄糖等多种神经性疾病相关生物标志物的改变,以及氨基酸代谢、糖类代谢和脂质代谢紊乱.研究结果表明,TDCPP的神经毒性效应与神经炎症和神经元损伤相关因子转录水平改变,以及代谢失衡引起的信号紊乱有关.     

丙烯腈-丁二烯-苯乙烯塑料、四溴双酚A混合物的热解实验:含溴二噁英生成研究

模拟电子垃圾热回收处理过程,将丙烯腈-丁二烯-苯乙烯塑料(ABS)、四溴双酚A(TBBPA)分别与4种金属(Cu、Fe、Zn和Ni)进行混合,在自制的加热装置内开展了不同气氛、不同温度条件下热解实验研究。对产物溴代二噁英(PBDD/Fs)检测显示,2,3,7,8-TBDF、2,3,7,8-TBDD及1,2,3,4,7,8-与1,2,3,6,7,8-Hx BDD为主要产物,其中2,3,7,8-TBDF含量最高,约占总PBDD/Fs的12%~90%。反应生成的8种2,3,7,8-PBDD/Fs浓度范围为0.05~2 082 ng·g-1。在同等实验条件下,温度升高有利于ABS塑料混合物中PBDD/Fs的生成。Cu、Fe、Zn和Ni四种金属都具有催化效应。空气、氮气气氛下热解实验显示,空气气氛下PBDD/Fs的生成量大,2种条件下生成的二噁英总量比值在0.8~99.6之间变化。无金属催化条件下此比值变化范围较小,为0.8~1.5;在金属参与条件下,此比值变化范围加大,为1.2~99.6;其中,在Cu和Fe参与下,此比值较高。各种热解条件下形成的PBDD/Fs都具有PBDFsPBDDs的特征。研究结果说明,虽然无金属参与条件下含TBBPA的ABS热解生成溴代二噁英浓度较低,但金属(如Cu等)存在时,此类污染物的浓度显著增加。     

水溶性吸收剂对甲苯废气的吸收性能

液体吸收法应用于处理工业有机废气涉及到2个关键因素,即吸收剂的选择与吸收液的再生处理. 选择8种水溶性吸收剂——2种氟碳表面活性剂(FSO100和FSN100)、2种非离子表面活性剂〔TW80(吐温80)和SP20(斯盘20)〕、2种阴离子表面活性剂〔脂肪醇聚氧乙烯醚硫酸钠(AES)和脂肪醇聚氧乙烯醚羧酸钠(AEC)〕及2种类表面活性剂〔β-CD(β-环糊精)和SA(乙酸钠), 对模拟甲苯废气进行了动力学吸收试验,研究吸收性能和加热蒸馏法对甲苯回收与吸收剂溶液再生的可行性. 结果表明:吸收剂类型是影响甲苯吸收能力的最主要因素. 2种氟碳表面活性剂吸收液的甲苯吸收能力最强,其次是SP20与AES,而其他4种吸收剂溶液对甲苯的吸收能力很弱. 上述3类吸收剂对甲苯的初始去除率分别为80%～90%、75%左右与60%～70%,甲苯饱和吸收浓度(以w计)分别为0.58～3.45、0.38～1.44与0.14～1.01 mg/g. 除TW80吸收液热稳定性差、不宜采用加热蒸馏方法再生外, 其他吸收剂溶液经5次重复使用,甲苯回收率可达70%～85%,并能保持其原有吸收性能. 甲苯分配系数计算结果表明,FSO100和FSN100分别为0.41、0.62, SP20和AES分别为0.76、0.95, 其他4种吸收剂溶液在1.12～3.54之间;甲苯分配系数与饱和吸收浓度呈负相关、与体积传质系数呈正相关. 因此,2种氟碳表面活性剂吸收液对甲苯的吸收能力强,加热蒸馏法回收甲苯与再生吸收液具有经济性,用于处理甲苯废气具有广泛的应用前景.      

土壤-水稻系统中重金属的富集特征及对土壤元素标准限的判定

在调查研究广东省江门市土壤与水稻元素的含量基础上,对江门市水稻重金属元素的富集特征进行了探讨,并根据水稻重金属富集系数与土壤重金属含量的关系趋势,对暂无明确标准的土壤元素进行适宜含量的判定.结果表明,水稻重金属As、Cu、Pb、Zn、Cd、Ni、Hg和Cr元素中,部分样品Cd的富集系数大于1且小于2,表明存在一定的富集状况,其他元素的富集系数均未超过1,表明并无明显富集.水稻重金属的富集系数的顺序为:CdCuZnNiAsHgCrPb.水稻中重金属元素的富集系数随土壤重金属含量升高的变化趋势分为两部分,开始为明显降低,当达到一个阈值时降低趋势明显变缓.与《土壤环境质量标准》Ⅰ级标准相比,除Hg和Pb超标率较高外,这个阈值基本处于各元素标准值的1/5—1/3之间,同时也表明土壤中各重金属含量值在此范围内为适宜含量.水稻中S、F、Cl、I、Ga、Sr、Se元素的富集系数与土壤对应元素的含量比值与重金属元素趋势一致,即可利用土壤重金属元素呈现的规律判断无明确标准元素的适宜含量范围.可以得出土壤中S、F、Cl、I、Ga、Sr、Se的含量适宜范围分别为:450—800、480—800、900—1500、2.4—4.0、75—125、123—205、1.2—2.0 mg·kg~(-1).     

煤制油工艺及煤制油残渣综合利用综述

为了缓解我国高度依赖石油进口带来的风险,发展将煤炭通过科学手段转化为石油的煤制油工艺,是缓解石油和天然气供需矛盾的现实手段。煤制油残渣是煤制油工业的主要污染产物,妥善解决煤制油残渣是实现煤制油工艺绿色发展的重要组成部分。综述了目前国内最普遍的4种煤制油技术并分析其各自优缺点。并对不同煤制油工艺产生的残渣进行分类,对其组成结构和物化性质进行总结,并在此基础上选择煤直接液化残渣,阐述了其利用技术研究进展,主要包括燃烧、热解、制备沥青产物和其他利用途径4个部分。提出煤制油技术的未来发展趋势是研究煤炭的结构转换过程、更加廉价高效的催化剂及其催化原理、催化剂分离的高通量反应器以及产品分离技术。煤制油残渣的高值化利用方式中,沥青类产物和高性能碳材料具有可观的经济前景和研究价值。     

生理毒代动力学模型及其在有机污染物水生生态毒理研究中的应用

人类生产和生活使用各种人工合成的化学品,种类和数量急剧增长,对生态系统和人体健康造成了极大威胁。因此,亟需采用高效的方法对数量巨大的化合物进行毒性评价。对生理毒代动力学(PBTK)模型的建立过程及其在污染物生态毒理研究中的应用进行了综述。PBTK模型,又称生理药代动力学(PBPK)模型,是利用生理学和解剖学等原理,将生物体简化为用血流连接的肝、肾和脂肪等各组织器官房室,模拟化合物在生物体内的吸收、分布、代谢和排泄过程。模型参数包括生理参数和生化参数2个部分,可用MATLAB等软件进行模拟。模型已应用于数百余种有机污染物在鱼体等水生生物体的毒代动力学模拟。已有模拟结果能够预测化合物在生物体内的有效剂量,对化合物毒性进行评估,并可用于不同物种、不同剂量和不同暴露途径间的外推,有力推进了污染物生态毒理研究工作的开展。     

潮汐-复合流人工湿地系统优化及对抗生素抗性基因的去除效果

抗生素抗性基因随废水排放传播扩散,对环境生物和民众健康构成严重威胁.针对废水中抗性基因的深度去除值得重点关注.在前期研究中发现潮汐流人工湿地能有效去除废水中多种氮素.本研究通过增加隔板和种植植物等方式进一步优化潮汐流人工湿地系统,并考察了工艺优化对抗性基因去除和脱氮功能微生物的影响机制.结果表明,同时增加隔板和种植植物后的潮汐-复合流人工湿地系统能有效提高抗性基因的去除效率,在增加隔板和种植植物组对7类21种抗性基因去除率最高达到83.82%~100.0%,显著高于单一增加隔板或种植植物组.从湿地基质和植物中的抗性基因绝对丰度对比可以看出,增加隔板能促进湿地基质中抗性基因量积累,而植物对抗性基因吸附也是其去除途径之一.同时,结合氮循环功能基因测序结果显示,湿地系统优化能提高基质中硝化和反硝化功能微生物物种多样性和丰富度,这与优化系统对废水中硝化量、反硝化量和总氮的去除率相对更高结果一致.     

上海室内外灰尘中多氯联苯及其人体暴露评估

2008年11月~2009年6月以气象学分4个季度测定了上海地区居民家庭室内外灰尘中多氯联苯(PCBs)的浓度.研究表明,春季和冬季室内灰尘中PCBs平均含量高于夏季和秋季,而室外灰尘中PCBs含量表现相反特征.单个室内样品∑PCBs浓度范围为1.0×103~1.97×106pg/g,室外为n.d.~1.96×106pg/g.此外,通过生理学的体外实验模拟人体胃肠消化过程,并利用响应面法研究影响PCBs生物有效性的因素,发现胆汁浓度相对于消化时间、液固比和污染物浓度对PCBs生物有效性影响最大.依据室内外灰尘中PCBs年平均浓度、生物有效性及灰尘摄入量计算得出,上海地区儿童和成人通过摄入灰尘人均PCBs的日暴露量分别为2.657×102~1.078×104pg/d和1.328×102~ 5.392×103pg/d.     

中国典型湖泊沉积物中脂肪烃的分布特征及来源

以我国13个典型湖泊的表层沉积物为研究对象,对沉积物的w(TOC)和w(TN)的分布特征进行了报道.结果显示,西南、华南地区湖泊沉积物的w(TOC)和w(TN)要高于西北地区,华东地区湖泊沉积物最低.结合多个脂肪烃来源参数,初步探讨了13个典型湖泊表层沉积物中脂肪烃的分布特征及来源. 结果表明:湛江玛珥湖、四海龙湾、洱海、红枫湖和程海受脂肪烃污染严重,鄱阳湖和双塔水库受脂肪烃污染程度最轻;受水体高矿化度的影响,双塔水库沉积物中有机质的δ13C值明显偏正;湛江玛珥湖中来自自身固氮藻类的脂肪烃含量明显高,致使湛江玛珥湖沉积物的δ15N值明显低;由于四海龙湾特殊的地理环境,四海龙湾沉积物中来自陆源木本植物的w(C_27+C29)明显高.