维生素B_(12)催化降解三氯乙烯的碳氯同位素分馏机理

挥发性氯代烃(volatile chlorinated hydrocarbons,VCHs)是地下水中一类重要的有机污染物,维生素B12是催化VCHs还原脱氯的高效催化剂。该文选取VCHs中典型的污染物三氯乙烯(TCE)作为研究对象,以Ti(Ⅲ)为电子供体,探索不同pH条件下,维生素B12催化TCE还原脱氯过程中碳、氯同位素分馏机理。反应溶液初始pH为7.5~9.0时,其表观一级动力学反应速率系数k值为0.06~0.15 h-1;碳同位素富集系数εC为-1.8‰~-2.4‰,氯同位素富集系数εCl均值为-1.5‰。这说明,pH增大,Ti(Ⅲ)还原势能增大,反应的速率提高;还原脱氯不同反应途径所占份额改变,碳、氯同位素分馏程度变化。碳、氯的单体同位素分析(CSIA)技术可以用来评价地下水氯代烃污染降解程度和效率,结合分析2种元素能够提高污染物修复评价的准确性,同位素富集系数的稳定性研究可为其不同环境条件下的精确评价提供理论依据。     

包膜尿素对污染土壤上水稻吸收Zn的影响

通过盆栽试验,研究了等氮量下普通尿素(PU,prilled urea)、硫包膜尿素(SCU,sulfur coated urea)和树脂包膜尿素(PCU,polymer coated urea)对污染土壤上水稻Zn吸收特性的影响。结果表明,与施用普通尿素相比,施用树脂包膜尿素和硫包膜尿素处理的水稻籽粒产量分别增加9.83%和1.64%,糙米Zn含量分别降低5.48%和11.2%,但差异不显著。施用树脂包膜尿素和硫包膜尿素促进水稻生长,一定程度上降低糙米中Zn浓度。     

秸秆烟尘和灰烬中元素碳的稳定同位素组成

选取稻草、麦草和玉米秸秆各6个品种,进行室内模拟焚烧试验,用同位素质谱计测定了灰烬和烟尘中元素碳(EC)的同位素比值.结果表明,稻草明火和闷烧烟尘中EC的δ13C平均值分别是-28.3‰、-28.7‰,比稻草总碳分别轻2.7‰、3.0‰.麦草明火和闷烧烟尘中EC的δ13C平均值分别为-28.5‰、-28.0‰,比麦草总碳分别轻0.1‰、重0.4‰.玉米秸秆明火和闷烧烟尘中EC的δ13C平均值分别为-17.2‰、-13.6‰,比秸秆总碳分别轻3.4‰、重0.2‰.在稻草明火和闷烧灰烬中,EC的δ13C平均值分别是-27.5‰、-27.3‰,比稻草总碳分别轻1.8‰、1.6‰.在麦草的明火和闷烧灰烬中,EC的δ13C平均值分别为-27.4‰和-26.0‰,比麦草总碳分别重0.9‰和2.4‰.在玉米秸秆的明火和闷烧灰烬中,EC的δ13C平均值分别为-15.0‰和-14.8‰,比玉米秆总碳分别轻1.2‰和1.0‰.3类秸秆,尤其是稻草和玉米秸秆,其烟尘和灰烬中的EC均发生了明显的同位素分馏.其同位素组成对于识别和估算大气气溶胶中此类秸秆燃烧来源的EC有参考意义.     

桂江主要离子及溶解无机碳的生物地球化学过程

河流水体的化学组成记录了流域内各种自然过程与人类活动的信息.对西江一级支流桂江化学径流的分析结果表明,桂江水体的离子组成主要受碳酸盐岩化学风化过程的控制,CO2是这一过程的主要侵蚀介质;H2SO4对碳酸盐岩的风化影响桂江河水的化学组成.大气沉降、人类活动、碳酸盐岩和硅酸盐岩化学风化对桂江水体贡献的溶解物质分别占总溶解物质的2.7%、6.3%、72.8%和18.2%.河流溶解无机碳(DIC)的稳定同位素组成(δ13CDIC)揭示桂江河水中的DIC明显被浮游植物的光合作用所利用.浮游植物初级生产力对桂江颗粒有机碳(POC)的贡献达22.3%~30.9%,这表明岩石风化来源的DIC经浮游植物的光合作用转化为有机碳,并在迁移过程中部分沉积水体底部,进而形成埋藏有机碳.     

广西五里峡水库夏季溶解无机碳行为的初步研究

为更加清晰地认识无机碳在岩溶水库水体中的循环转化过程,2013年7月初对位于岩溶区的广西五里峡水库沿流程方向不同地点不同深度水体进行现场监测.结果表明:1研究区水体水化学主要受碳酸盐平衡体系控制,水化学类型为HCO3-Ca+Mg型.2水体溶解无机碳(dissolved inorganic carbon,DIC)含量及其同位素组成δ13CDIC分布特征:沿流程方向从库尾到坝前同一深度不同取样点DIC含量呈减小趋势(DIC(平均):1.03～0.78 mmol·L-1),δ13CDIC则逐渐变重(δ13CDIC(平均):-10.21‰～-6.62‰).沿垂直方向从表层向库底DIC含量呈增加趋势(DIC(平均):0.86～1.05 mmol·L-1),δ13CDIC则逐渐变轻(δ13CDIC(平均):-7.88‰～-13.39‰).分析认为:1碳酸盐岩溶解沉淀过程对研究区水体DIC含量及δ13CDIC的影响有限或被其它过程平抑.2研究区水体存在热分层现象,其通过影响水库不同部位、不同深度水生生物新陈代谢的方向及强度、有机质分解强度等对水体DIC及δ13CDIC产生影响,使之出现前述变化趋势.     

藏南干旱区湖泊及地热水体氢氧同位素研究

青藏高原水循环过程情况复杂,水体氢氧同位素包含了其重要信息.选取西藏南部干旱区淡水湖、咸水湖及地热水水体为研究对象,分析研究区内不同水体氢氧同位素组成、变化特征、影响因素及水循环过程.结果表明,3种水体均表现出了高海拔地区氢氧同位素组成偏负的特点,淡水湖打加芒错δ18O平均值为-17.0‰,δD平均值为-138.6‰,咸水湖朗错δ18O平均值为-6.4‰,δD平均值为-87.4‰,搭格架地热区热水δ18O平均值为-19.2‰,δD平均值为-158.2‰;受内陆干旱区强烈的蒸发作用影响,湖泊及地热水蒸发线斜率均小于8,氘过量d值均为负值;搭格架地热区热储温度较高,氢氧同位素关系存在氧漂移现象.     

类水滑石Mg/Zn/Al焙烧产物对高氯酸盐的吸附

利用类水滑石Mg/Zn/Al的焙烧产物对ClO-4进行吸附性能研究,通过类水滑石表面结构X射线衍射分析并探讨其吸附等温、动力学模型,并研究了焙烧温度、Mg/Zn/Al质量比、溶液pH值、吸附时间及吸附剂投加量等因素对类水滑石Mg/Zn/Al吸附ClO-4的性能影响.结果表明在500℃下焙烧4 h,Mg/Zn/Al质量比为2∶1∶1的类水滑石对ClO-4去除效果较好,吸附容量最大且对溶液pH值有较好的适用范围.经500℃焙烧的类水滑石吸附ClO-4的动力学拟合结果符合二级反应动力学模型,吸附等温线符合Langmuir及Freundlich吸附等温模型.     

胞外碳酸酐酶对湖泊微藻稳定碳同位素组成的影响

本文以红枫湖、百花湖和阿哈水库中的微藻为研究对象,通过测定湖水中的DIC含量,微藻胞外碳酸酐酶活力和藻体的稳定碳同位素组成等信息,来研究湖泊微藻的碳同位素组成对全球气候变化的响应。结果发现:水体无机碳和微藻胞外碳酸酐酶活力是影响湖泊微藻稳定碳同位素组成变化的决定性因素。本研究所获得的认识将在全球气候变化方面具有重要意义。     

滇池几种鱼体汞含量与δ13C、δ15N特征

鱼体是人体摄入甲基汞的重要暴露途径。对滇池几种重要鱼类的总汞、甲基汞和13 C、15 N进行了测定,结果发现:滇池中鱼体总汞和甲基汞含量范围(平均值)分别为5.6~287ng/g(74±59ng/g)和2.7~400ng/g(73±67ng/g)。总汞和甲基汞含量存现显著的相关关系,(R2=0.65,p0.001),且甲基汞占总汞的平均比例大于80%,表明鱼体中的汞主要以甲基汞的形态存在。滇池几种鱼类的δ13 C平均值为-20.5±4.2‰,范围为-29.0‰~-15.1‰,δ15 N平均值为17.1±4.3‰,范围为5.9‰~25.8‰。同位素比值与鱼体汞含量之间没有显著的相关性,可能是由于滇池中采集的黄颡鱼和白鱼与其他鱼类不属于同一种食物源,因此对13 C和15 N的分馏不同。另外,采集的鱼类大小和年龄不均一,也可能是造成13 C和15 N异常分馏的原因之一。     

大气14CO2的时空分异特征及其在化石源CO2示踪中的应用

大气CO₂中放射性碳同位素(¹⁴C)的水平可以反映化石源CO₂的影响程度,这对于评估我国目前化石源CO₂的排放状况和制定节能减排政策具有重要的指导意义。本文在概述大气¹⁴CO₂采样和分析方法的基础上,简要介绍了大气¹⁴CO₂观测的起源和主要的源汇过程,重点论述了大气¹⁴CO₂的时空分异特征及其驱动因素;阐述了化石源CO₂浓度的估算方法及¹⁴CO₂在国内外化石源CO₂示踪中的应用现状,并对大气¹⁴CO₂观测在我国化石源CO₂示踪中的应用前景进行了展望;旨在为我国正确地开展大气¹⁴CO₂的观测研究,深刻地理解特定区域大气¹⁴CO₂的时空分异特征和化石源CO₂的分布状况提供参考。