兰州市大气颗粒物多环芳烃的恒能量同步荧光光谱特征研究

通过传统单波长激发/发射荧光光谱法与恒能量同步荧光光谱法进行对比,对大气颗粒物中多环芳烃(PAHs)进行了定性定量分析,采用恒能量同步荧光光谱法在不同能量差下建立了15种典型PAHs成分的恒能量同步荧光法的标准谱库.在各PAHs在最佳能量差下进行定量分析,结果表明,除苊荧光信号响应较差外,其余PAHs的LOD和LOQ分别为0.0580～3.18、0.232～12.7 ng·mL~(-1).15种PAHs的空白和一定浓度下的加标回收率范围在82.8%～120.0%,相对标准偏差范围在0.51%～5.87%之间,以恒能量同步荧光光谱进行了兰州地区大气颗粒物中15种PAHs分布特征分析.     

基于好氧甲烷氧化菌的反硝化效能及微生物群落研究

采用气体循环序批式生物膜反应器（gcSBBR）,构建反硝化型甲烷好氧氧化（AME-D）系统.考察了进水氮负荷的影响,发现氮负荷为0.075kg/（m³·d）时,硝酸盐氮去除率达到98.93%,其反硝化速率为74.25mg/（L·d）,系统的甲烷日平均消耗量为35.91%（初期为50%）;扫描电子显微镜（SEM）分析结果显示,系统中的微生物主要以短杆菌（12~18 μm）为主,并存在少量的丝状菌（长150~200μm）;16S rRNA高通量测序结果显示,该系统中的甲烷氧化菌为Methylocaldum、Methylomonas、Methylococcus和Methylococcaceae_unclassified,反硝化菌为Denitratisoma、Hydrogenophaga、Azoarcus、Thiobacillus和Rhodobacter,其中主要的功能微生物为Methylocaldum、Denitratisoma和Hydrogenophaga,系统对氮的去除是由好氧甲烷氧化菌与反硝化菌协同实现.此外,系统中存在大量以甲醇和甲基胺类物质为生长基质的Methylophilaceae_uncultured（30.4%）.     

宁东基地大气PAHs污染特征及呼吸暴露风险

利用主动观测技术对宁东能源化工基地大气PM_2.5、PM_1.0和气相中的PAHs浓度水平、族谱特征、时空分布及来源进行研究,并基于该观测数据对居民呼吸暴露健康风险进行评估.结果表明,宁东基地大气PM_2.5、PM_1.0及气相中∑₁₆PAHs浓度范围分别为：17.95~325.12ng/m³、12.66~311.96ng/m³和26.33~97.88ng/m³,年均浓度分别为（99.42±117.48）ng/m³、（78.88±100.58）ng/m³和（57.89±47.39）ng/m³.宝丰基地冬夏季大气PM_2.5、PM_1.0和气相中∑₁₆PAHs浓度水平均明显高于英力特;宝丰和英力特基地冬季大气PM_2.5、PM_1.0中∑₁₆PAHs浓度水平均明显高于夏季浓度.宁东基地大气中∑₁₆PAHs的浓度水平要高于国内外其他城市,大气PAHs污染较为严重.源解析表明夏季宁东基地PAHs的主要排放源是工业煤燃烧和机动车尾气,冬季则主要来自工业煤燃烧和木材、薪柴等生物质燃烧排放.宁东基地人群暴露于大气PAHs可能会造成平均冬季每百万人中约有33~2628人罹患癌症,夏季每百万人中约有11~834人罹患癌症的风险.     

2005~2017年全球大气边界层SO2时空变化

使用2005~2017年遥感数据研究了全球大气边界层SO₂时空分布特征及变化趋势.结果表明：空间分布上SO₂呈现空间异质性,大气高SO₂柱量值集中在以火山喷发为代表的自然源区域和以工业排放为代表的人为源及附近区域;一、二、三级SO₂柱量值在全球范围内整体呈现纬度地带性分布特征,北半球受人为影响较为明显,分界线在陆地区域向南凸出,海洋上向北凹陷,而南半球受人为影响较小,分界线呈现与纬线平行趋势;2005~2017年全球大气边界层SO₂单元栅格年均值整体呈现先增后减趋势,火山喷发导致2008、2009、2011年夏季出现了明显的波动,其余季节无显著变化;全球范围内大气边界层SO₂年内变化,伴随太阳直射点南北移动,2005~2014年一级SO₂柱量值延纬向对称轴的纬度,除10~12月份外,其余月份与对应月15日太阳赤纬基本吻合.     

Removal of polycyclic aromatic hydrocarbons from different soil fractions by persulfate oxidation

Removal of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) from different soil fractions of contaminated soil was investigated by using activated persulfate oxidation remediation in our research. The results showed that the light fraction, which accounted for only 10% of the soil, contained 30% of the PAHs at a concentration of 4352?mg/kg. The heavy fraction contained more high-molecular-weight PAHs, and the total PAH concentration was 625?mg/kg. After being oxidized, the removal rate of PAHs was 39% in the light fraction and nearly 90% in the heavy fraction. Among the different fractions of the heavy fraction, humic acid contained the highest concentration of PAHs, and consequently, the highest removal efficiency of PAHs was also in humic acid. Compared with the light fraction, the heavy fraction has more aromatic compounds and those compounds were broken down during the oxidation process, which may be the removal mechanism involved in the oxidation of high-ring PAHs. Similarly, the enhancement of C = C bonds after oxidation can also explain the poor removal of high-ring PAHs in the light fraction. These results imply that different fractions of soil vary in composition and structure, leading to differences in the distribution and oxidation efficiencies of PAHs.     

Pilot-scale experiments on multilevel contact oxidation treatment of poultry farm wastewater using saran lock carriers under different operation model

A pilot-scale multilevel contact oxidation reactors system, coupled with saran lock carriers,was applied for the treatment of poultry farm wastewater. The removal efficiencies of CODcr, ammonia, and the total nitrogen as well as the elimination performance of CODcr and total nitrogen along the three-level contact oxidation tanks under six designed operational models were investigated. Based on the performance of the nitrogen removal of the saran lock carriers and the distribution of anoxic–aerobic interspace under the suitable operation model, the mechanism of nitrogen removal of the system was also explored. The results revealed that the intermittent aeration under parallel model is the most suitable operation model, while the removal efficiencies of CODcr, ammonia, and the total nitrogen were 86.86%, 84.04%, and 80.96%, respectively. The effluent concentration of CODcr,ammonia, and the total nitrogen were 55.6 mg/L, 8.3 mg/L, and 12.0 mg/L, which satisfy both the discharge standard of pollutants for livestock and poultry breeding industry(GB18596–2001) and the first grade of the integrated wastewater discharge standard(GB 8978–1996). Moreover, the mechanism for the nitrogen removal should be attributed to the plenty of anoxic–aerobic interspaces of the biofilm and the three-dimensional spiral structure of the saran lock carriers, where the oxygen-deficient distribution was suitable for the happening of the simultaneous nitrification and denitrification process. Therefore, the multilevel contact oxidation tanks system is an effective pathway for the treatment of the poultry farm wastewater on the strength of a suitable operation model and novel carriers.     

Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)铁氧体工艺原位处理PVA废水及其沉淀物回收利用

为了评价Fe（Ⅲ）/Fe（Ⅱ）铁氧体工艺对PVA（聚乙烯醇）废水处理的可行性,采用Fe（Ⅲ）/Fe（Ⅱ）铁氧体工艺原位处理PVA模拟废水,考察不同作用时间、总铁投加量、初始ρ（PVA）和废水硬度对该工艺处理效果的影响.利用XRD（X射线衍射）、FT-IR（傅里叶转换红外光谱）、BET比表面积、VSM（磁滞回线测试）对沉淀物进行表征,解析该工艺原位处理PVA模拟废水的主要机理,并以该工艺沉淀物为吸附剂,通过锑吸附试验,探讨该工艺沉淀物的回用性.结果表明:①Fe（Ⅲ）/Fe（Ⅱ）铁氧体工艺对PVA模拟废水具有良好的处理能力,初始ρ（PVA）为1 000 mg/L时,该工艺在20 min以内即可达到80%以上的去除率,并且基本没有金属铁的残余,该工艺对PVA的去除率随总铁投加量的增加而提高且基本不受水体硬度影响. ②在Fe（Ⅲ）/Fe（Ⅱ）铁氧体工艺对PVA的原位去除过程中,PVA作为一种反应物参与沉淀物Fe₃O₄的生成,并促进纳米Fe₃O₄比表面积增大,最终形成一种类似于凝胶的Fe₃O₄聚合物. ③Fe（Ⅲ）/Fe（Ⅱ）铁氧体工艺可高效处理模拟PVA-MB（亚甲基蓝）染料废水.对于含有100 mg/L MB（亚甲基蓝三水）和500 mg/L PVA的混合溶液,MB和COD_Cr去除率在1 min时分别达到97.37%和89.47%.沉淀物通过磁分离、乙醇和水清洗后,在水中浸出的ρ（TOC）和ρ（COD_Cr）很低,分别为0.86和2 mg/L,可作为吸附剂直接使用,得益于其具有较高的比表面积,对金属锑的拟合吸附量可达71.94 mg/g. ④Fe（Ⅲ）/Fe（Ⅱ）铁氧体工艺具有一定的实际应用价值.对东莞某实际印染废水处理5 min,COD_Cr和染料的去除率分别为85.71%和98.98%.研究显示,Fe（Ⅲ）/Fe（Ⅱ）铁氧体工艺可高效去除PVA,沉淀物为易回收的磁性Fe₃O₄,可作为吸附剂直接使用.      

外源甜菜碱投加增强高盐废水厌氧氨氧化脱氮性能

废水因含盐量高而导致其生物处理效率降低,对于如何提高高盐环境下的生物处理效率已成为目前的研究热点.采用厌氧氨氧化工艺处理高盐废水,以不同甜菜碱浓度对厌氧氨氧化脱氮效能为研究对象,探讨了甜菜碱对厌氧氨氧化脱氮效能的影响.结果表明：①投加甜菜碱对系统脱氮效能有明显的改善作用,甜菜碱浓度为0.1~0.4 mmol·L^-1时,添加甜菜碱缓解了盐胁迫对厌氧氨氧化菌生长的抑制,也促进了反硝化菌的生长;甜菜碱浓度为0.4~0.5 mmol·L^-1时,推测反硝化菌为优势菌群,但对总氮去除表现为促进作用.甜菜碱浓度大于0.5 mmol·L^-1后,添加甜菜碱已无法缓解盐胁迫对反应器脱氮效能的抑制,最终在甜菜碱浓度0.8 mmol·L^-1时对反应器产生完全抑制.②甜菜碱的添加浓度为0.3 mmol·L^-1时,反应去除效能达到最佳,NH₄⁺-N和NO₂^--N分别提升了16%和32%,NRR提升了26.8%.③在最后的恢复试验中,随着甜菜碱浓度的降低反应器脱氮效能得到快速恢复,NH₄⁺-N恢复到50.6%,NO₂^--N平均去除率为63.7%,NRR恢复到0.65 kg·（m³·d）^-1,这说明甜菜碱对反应器的影响是可逆的.     

人类活动净氮输入时空变化特征及其影响因素——以香溪河流域为例

为了阐明人类活动对三峡库区第一大支流香溪河流域氮输入的影响程度,基于人类活动净氮输入（NANI）模型估算了2001~2015年间香溪河流域乡镇水平的人类活动净氮输入,分析了氮输入的主要来源及其动态变化.结果表明：时间尺度上,香溪河流域人类活动净氮输入（NANI）因氮素施用的变化而呈现先上升后下降最后上升的趋势,但2015年相对2001年的NANI下降了143kg N/（km²·a）;空间尺度上,香溪河流域NANI整体呈现北低南高的分布格局,其中NANI输入强度差异较大的区域主要有昭君镇、峡口镇和黄粮镇.从人类活动净氮输入的组成上来看,氮肥施用仍然是最主要的来源（40.06%）,其次为大气氮沉降（29.98%）和食品/饲料净氮输入（27.75%）,作物固氮仅占净氮输入总量的2.21%.香溪河流域的NANI与人口密度和耕地面积比例极显著相关（P<0.001）;而NANI与河流氮输出的相关性不显著,香溪河流域河流氮输出占NANI的比例仅为24.28%.因此,可以通过减少氮素施用降低流域尺度氮素净输入量,但该流域NANI与河流氮输出无直接的响应关系.     

光电催化氧化处理中各类活性物质的氧化机理

为了深入研究其中各类活性物质氧化机理,以难降解的3,4-二甲基苯胺（3,4-DMA）废水作为研究对象,通过研究不同抑制剂条件下的动力学规律,并以贡献度（k_f/K）来量化各活性物质的作用效果,得出氯类活性物质的贡献度为89.03%,羟基自由基（·OH）的贡献度为6.24%,而空穴和阳极直接氧化贡献度可以忽略.采用三聚氰胺法、二甲亚砜（DMSO）法和DPD法定性定量测定了空穴、·OH和自由氯的含量,结果表明：较高浓度的氯化钠降低了空穴和·OH的贡献度;·OH的产量符合零级动力学规律,其产生速率为0.106mg/（L·min）;自由氯的累积浓度分为3个阶段,第3阶段累积速率为0.159mg/（L·min）.自由氯仅占氯类活性物质氧化体系的一小部分,其他含氯氧化物质和氯类自由基的氧化占重要地位.通过GC-MS、UV-vis和TOC检测,发现在反应10.0min前,主要通过氯类活性物质对侧链的快速攻击,使3,4-DMA转化为苯甲醛等易分解的苯环类物质;10.0min后,主要通过·OH对苯环大π键的攻击,使苯环类物质转化为小分子物质,然后继续被·OH氧化直到矿化.