Temporal variations and source apportionment of volatile organic compounds at an urban site in Shijiazhuang, China

Shijiazhuang, the city with the worst air quality in China, is suffering from severe ozone pollution in summer. As the key precursors of ozone generation, it is necessary to control the Volatile Organic Compounds (VOCs) pollution. To have a better understanding of the pollution status and source contribution, the concentrations of 117 ambient VOCs were analyzed from April to August 2018 in an urban site in Shijiazhuang. Results showed that the monthly average concentration of total VOCs was 66.27 ppbv, in which, the oxygenated VOCs (37.89%), alkanes (33.89%), and halogenated hydrocarbons (13.31%) were the main composite on. Eight major sources were identified using Positive Matrix Factorization modeling with an accurate VOCs emission inventory as inter-complementary methods revealed that the petrochemical industry (26.24%), other industrial sources (15.19%), and traffic source (12.24%) were the major sources for ambient VOCs in Shijiazhuang. The spatial distributions of major industrial activities emissions were identified by using geographic information statistics system, which illustrated the VOCs was mainly from the north and southeast of Shijiazhuang. The inverse trajectory analysis using Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory (HYSPLIT) and Potential Source Contribution Function (PSCF) clearly demonstrated the features of pollutant transport to Shijiazhuang. These findings can provide references for local governments regarding control strategies to reduce VOCs emissions.     

川南自贡市大气颗粒物污染特征及传输路径与潜在源分析

川南自贡市大气颗粒物污染比较严重, 2015～2018年PM_(10)和PM_(2.5)平均浓度分别为(95.42±9.53)μg·m~(-3)和(65.95±6.98)μg·m~(-3),并有明显的下降趋势,冬季PM_(10)和PM_(2.5)浓度远高于其它季节, 1月平均浓度最高,分别为(138.08±52.29)μg·m~(-3)和(108.50±18.05)μg·m~(-3),夏季平均浓度最低.PM_(2.5)与PM_(10)的平均比值为69.12%,冬季比值约为夏季的1.17倍,空气污染以PM_(2.5)为主.采用拉格朗日混合单粒子轨迹模型(HYSPLIT)和全球资料同化系统的GDAS气象数据,对自贡市细颗粒物(PM_(2.5))浓度和逐日72 h后向轨迹进行计算和聚类研究,利用潜在源贡献分析法(PSCF)和浓度权重轨迹分析法(CWT),探讨不同季节影响自贡市PM_(2.5)浓度的潜在源区以及不同源区的污染贡献.结果表明,自贡市近地面四季多受东南风、偏西风和西北风控制,高浓度PM_(2.5)多出现在0～2 m·s~(-1)的低风速区;不同季节、不同输送路径对自贡PM_(2.5)污染影响的差异显著,春季主要受到来自偏西和偏北方向短距离输送气流的影响,夏季污染轨迹主要来自短距离输送的东南气流,秋季主要受来自资阳,经遂宁、重庆和内江的短距离输送气流的影响,冬季除受到资阳、遂宁和内江等周边城市的影响外,还受到来自西藏中部的远距离输送气流影响;除夏季外,自贡市潜在源区主要位于重庆西部与川南交界区域,冬季的主要贡献区范围最广、贡献程度最大,夏季潜在源区范围最小且贡献程度最弱.     

华中地区黄冈市一次重度污染期间PM2.5中12种微量元素特征及来源解析

为了给华中地区大气污染防制提供数据和理论支持,于2018年1月13～24日的一次重度污染期间,利用颗粒物中流量采样器采集黄冈市大气PM_(2.5)样品48个,运用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)对样品中Li、 Be、 V、 Se、 Sr、 Mo、 Ag、 Ba、 Tl、 Th、 Bi和U这12种元素进行分析,基于正定矩阵因子分析法(PMF)对此次污染来源进行分析,并结合后向轨迹模式中的聚类分析法、潜在源分析法(PSCF)和浓度权重分析法(CWT)分析了黄冈市此次PM_(2.5)外来输送通道及潜在源分布情况.结果表明,此次污染内因是静稳高湿气象条件的出现,外因是污染的输入,总共有5种污染源,分别为燃料燃烧源(10.59%)、地壳源(24.22%)、工业源(3.16%)、燃煤源(47.57%)和交通源(14.45%).主要的气流轨迹类型有两种,短距离传输占比62.50%,长距离传输占37.50%.本次污染贡献较大的区域有湖北的中东部、湖南的东北部、安徽的西南部以及河南的南部等地,华中地区存在南北方向的传输通道.除了本地污染之外,区域传输的影响不容忽视,在秋冬季重污染应急响应期间,各地都需要控制好减排措施,联防联控是治理大气污染的关键.     

杭州市典型雾霾期污染特征及污染源的HYSPLIT模型分析

为探究杭州市冬春季节大气污染特征与雾霾成因,本文分析了2015年12月—2016年3月市区10个空气质量监测站的PM_(2.5)、SO_2等6种污染物的浓度变化规律,对比了雾霾期和非雾霾期各污染物间的相关性,利用HYSPLIT(Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory)模型探讨了期间5次典型雾霾期污染物的潜在来源.结果表明,研究期内各污染物浓度呈现冬高春低的变化趋势(除O3浓度3月最高),颗粒物和NO_2是主要的超标污染物,其中PM_(2.5)和PM_(10)日均值分别是一级标准的2.2和2.4倍.雾霾期PM_(2.5)、PM_(10)、SO_2、NO_2和CO浓度是非雾霾期的2.4、2.3、1.3、1.5和1.6倍,PM_(2.5)与CO的正相关性最强(0.863),远高于NO_2(0.410)和SO_2(0.399),而非雾霾期三者差异不大,表明雾霾期机动车尾气的贡献更为重要.HYSPLIT后向轨迹和浓度权重轨迹CWT(Concentration-Weighted Trajectory)分析结果表明雾霾时期西南(38.3%)、西北(19.1%)方向和近距离输送(27.3%)的气团携带了较多的污染物,远距离输送是污染物的主要来源.研究结果可为长三角的雾霾污染控制提供数据支撑.     

APEC前后北京郊区大气颗粒物变化特征及其潜在源区分析

为分析2014年APE(Asia-Pacific Economic Cooperation)会议前后北京郊区大气颗粒物数浓度和质量浓度的变化特征及其主要影响因素,于当年11月在北京怀柔区中国科学院大学雁栖湖校区教学一楼楼顶利用微量振荡天平(TEOM)、扫描电迁移率颗粒物粒径谱仪(SMPS)和空气动力学粒径谱仪(APS)对大气颗粒物质量浓度和数浓度分布进行连续在线监测;同时结合地面气象参数和HYSPLIT轨迹模式,对颗粒物的来源和传输过程进行聚类、潜在源区贡献因子(PSCF)和浓度权重轨迹(CWT)分析.结果表明,APEC期间(11月5—11日)超细粒子(PM_(0.01～1))数浓度、细粒子(PM_(0.5～2.5))数浓度和粗粒子(PM_(2.5～10))数浓度分别为(17720.1±998.7)、(30.9±3.34)和(0.12±0.01) cm~(-3),比非APEC期间(即11月1—4日和11月12—30日)分别降低了28.8%、58.6%和64.7%;APEC期间ρ(PM_(2.5))为(36.1±2.4)μg·m~(-3),比非APEC期间降低55.5%.PM_(0.5～2.5)数浓度和PM_(2.5～10)数浓度降幅远大于PM_(0.01～1)数浓度,这表明APEC期间的减排措施对于PM_(0.5～2.5)和PM_(2.5～10)的控制效果优于PM_(0.01～1),说明APEC期间对PM_(0.5～2.5)、PM_(2.5～10)数浓度进行了更有效的控制.对北京气流后向轨迹聚类分析发现,来自蒙古国、内蒙古、河北西北部、河北南部方向的气流轨迹对应北京郊区的PM_(0.01～1)数浓度最高,为30593 cm~(-3),来自河北西北部、北京、天津、河北南部方向的气流轨迹对应北京郊区的PM_(0.5～2.5)、PM_(2.5～10)的数浓度及ρ(PM_(2.5))均为最高,分别为190 cm~(-3)、0.65 cm~(-3)、168μg·m~(-3).综合潜在源区贡献因子分析法(PSCF)和浓度权重轨迹分析(CWT)的结果分析发现,观测期间北京PM_(0.01～1)与PM_(0.5～2.5)、PM_(2.5～10)的潜在源区存在明显的区别,其中PM_(0.01～1)数浓度的潜在源区分布区域相对较广,主要分布在内蒙古中部、河北西北部、河北中南部和山西东北部等地区,而PM_(0.5～2.5)和PM_(2.5～10)数浓度的潜在源区分布基本一致,而且区域相对较集中,主要分布在河北北部、山西东北部和河北中南部等地区.APEC期间与非APEC期间ρ(PM_(2.5))的源区贡献因子分析和浓度权重轨迹分析表明,APEC期间ρ(PM_(2.5))的主要源区分布比非APEC期间相对较集中,主要位于北京当地、天津等附近地区,该地区对观测点ρ(PM_(2.5))的贡献值在24～40μg·m~(-3)之间.     

长江三角洲地区大气污染过程分析

针对2015年和2016年12月2个月的4次污染过程,利用中分辨率成像光谱仪（MODIS）Terra卫星的气溶胶光学厚度（AOD）,Angstrom波长指数（AE）气溶胶数据,并结合PM_2.5和PM₁₀的浓度以及比值变化分析,发现以PM_2.5为代表的人为因素产生的细颗粒物是造成研究地区污染发生的重要因素.并且利用MODIS火点数据以及美国海军气溶胶分析与预测系统（NAAPS）模拟分析污染物成分,发现2015年12月12~16日和19~27日2次污染都以人为因素产生的细粒子污染物为主,沙尘以及生物质燃烧产生的烟粒对研究地区影响较小.2016年12月6~10日和15~18日2次污染过程产生的原因不同,利用潜在源贡献因子分析法（PSCF）分析发现6~10日污染天气的产生主要是由西北方向含有大量沙尘粒子气流以及南方生物质燃烧产生的大量烟粒共同输送到研究地区,加之研究地区大量人为污染细粒子的产生,导致了此次混合型污染天气发生.15~18日污染过程与2015年2次污染过程相似,主要原因都在于人为因素产生的细颗粒污染物的影响,沙尘以及烟粒对污染过程起到了加剧的作用.     

武汉市大气PM2.5中多环芳烃的分布特征及来源

为研究武汉市大气质量状况,在武汉市ID（工业区）、DT（中心城区）、BG（植物园）设3个采样点,连续1 a同步采集了大气中的PM_2.5（细颗粒物）样品,并研究了其中PAHs（多环芳烃）的质量浓度、来源和健康风险.结果表明,武汉市ID、DT、BG采样点的ρ（PAHs）年均值分别为（75.60±28.12）（59.77±22.81）（24.27±9.15）ng/m3,并呈冬季最高、夏季最低的季节性变化趋势.PMF（正定矩阵因子分析）结果显示,ID、DT、BG采样点的PAHs的主要来源分别为燃煤和扬尘（35%和33%）、机动车和扬尘（30%和34%）、机动车和木质燃烧（33%和32%）,在ID和DT采样点,扬尘对大气颗粒物中PAHs的贡献都很大,而燃煤和木质燃烧分别是ID和BG采样点PAHs的重要来源,在3个采样点中,机动车对颗粒物中PAHs贡献都较大,尤其是DT和BG采样点,机动车的贡献都超过30%.利用后向轨迹模型分析采样期间武汉市的气团来源,并结合每天的ρ（PAHs）发现,不同聚类气团对应的ρ（PAHs）差异很小,表明区域传输对武汉市PAHs贡献不大.通过武汉市大气颗粒物中PAHs吸入风险评估发现,武汉市PAHs的吸入风险范围在10-7~10-5之间,ID和DT采样点的部分人群的吸入风险稍高于安全范围（10-6以下）,有潜在的致癌风险.      

ASSESSMENT OF POTENTIAL ATMOSPHERIC TRANSPORT AND DEPOSITION PATTERNS DUE TO RUSSIAN PACIFIC FLEET OPERATIONS

A probabilistic analysis of atmospheric transport and deposition patterns from two nuclear risk sites-Kamchatka and Vladivostok-situated in the Russian Far East to countries and geographical regions of interest (Japan, China, North and South Koreas, territories of the Russian Far East, State of Alaska, and Aleutian Chain Islands, US) was performed. The main questions addressed were the following: Which geographical territories are at the highest risk from hypothetical releases at these sites? What are the probabilities for radionuclide atmospheric transport and deposition on different neighboring countries in case of accidents at the sites? For analysis, several research tools developed within the Arctic Risk Project were applied: (1) isentropic trajectory model to calculate a multiyear dataset of 5-day forward trajectories that originated over the site locations at various altitudes; (2) DERMA long-range transport model to simulate 5-day atmospheric transport, dispersion, and deposition of 137Cs for 1-day release (at the rate of 10(10) Bq/s); and (3) a set of statistical methods (including exploratory, cluster, and probability fields analyses) for evaluation of trajectory and dispersion modeling results. The possible impact (on annual, seasonal, and monthly basis) of selected risk sites on neighboring geographical regions is evaluated using a set of various indicators. For trajectory modeling, the indicators examined are: (1) atmospheric transport pathways, (2) airflow probability fields, (3) fast transport probability fields, (4) maximum possible impact zone, (5) maximum reaching distance, and (6) typical transport time fields. For dispersion modeling, the indicators examined are: (1) time integrated air concentration, (2) dry deposition, and (3) wet deposition. It was found for both sites that within the boundary layer the westerly flows are dominant throughout the year (more than 60% of the time), increasing with altitude of free troposphere up to 85% of the time. For the Kamchatka site, the US regions are at the highest risk with the average times of atmospheric transport ranging from 3 to 5.1 days and depositions of 10(-1) Bq/m2 and lower. For the Vladivostok site, the northern China and Japan regions are at the highest risk with the average times of atmospheric transport of 0.5 and 1.6 days, respectively, and depositions ranging from 10(0) to 10(+2) Bq/m2. The areas of maximum potentially impacted zones are 30 x 10(4) km2 and 25 x 10(4) km2 for the Kamchatka and Vladivostok sites, respectively.     

长三角北部沿海城市2018年大气VOCs分布特征

于2018年4—9月在连云港市不同功能区进行了VOCs苏玛罐采样,分析了57种PAMS物种和15种醛酮化合物.结果表明,工业区VOCs浓度最高（54.51 μg·m^-3）,其次是城区（52.59 μg·m^-3）,郊区浓度最低（43.98 μg·m^-3）.不同功能区的VOCs组分占比类似,都为醛酮（39.29%~45.94%） > 烷烃（27.61%~33.15%） > 芳香烃（15.99%~20.25%） > 烯烃（6.49%~7.39%） > 乙炔（0.55%~0.85%）.连云港市PAMS组分浓度与我国其他城市相比明显处于较低水平,季节变化趋势在连云港市城区和郊区基本一致,各组分浓度水平则是城区和工业区较为接近,明显高于郊区.醛酮类化合物中含量最高的为丙酮和2-丁酮,与我国其他城市和乡村地区相比也处在较高水平,季节变化趋势在连云港市所有功能区均呈现春季最高,秋季最低,夏季居中的情况.采用MIR系数计算VOCs的臭氧生成潜势（OFP）,不同功能区对臭氧生成贡献最大的都是芳香烃（39.18%~46.63%）,醛酮（23.90%~29.89%）其次.OFP排名前十物种表明,在连云港市控制正己烷、甲苯、二甲苯、三甲苯等芳香烃和丙酮、2-丁酮,可以有效控制O₃生成.甲苯/苯比值在2左右表明连云港市交通源对大气VOCs贡献显著,由异戊烷/TVOCs比值可知城区和郊区汽油挥发源贡献明显大于工业区,甲醛/乙醛比值在1左右表明连云港市不同功能区大气都符合城市地区的特征,从苯/甲苯与二甲苯/苯比值散点图发现连云港市大气老化特征明显.     

气象条件对2009-2018年天津地区PM2.5质量浓度的影响

采用PM_2.5质量浓度长期连续观测资料,结合地面气象资料和后向轨迹方法,分析2009-2018年天津地区PM_2.5质量浓度的长期变化趋势,并探讨气象条件对其浓度变化的影响.结果表明,2013年受不利天气影响,PM_2.5质量浓度达到近10 a来的峰值,其后逐年下降,2018年年均值降至52 μg·m^-3,与优良天气和重污染及以上天气发生频率的年际变化趋势一致.相关性分析和主成分分析都表明相对湿度、风速和混合层厚度是影响天津地区,尤其是冬季PM_2.5浓度的主要气象影响因素.不同季节下随着相对湿度增高,地面风速减小,混合层厚度降低,均有PM_2.5污染加重的趋势,其中冬季差异最大,与该季节气象因素剧烈多变、静稳天气和寒潮交替发生有关.后向轨迹的聚类分析结果表明,途经天津偏南区域的短距离近地气流下PM_2.5质量浓度较高,与该气流下易形成静稳天气有关,春季西北方向的长距离轨迹对应较高浓度的PM_2.5则与沙尘天气有关.