珠三角城市群PM2.5和O3污染特征及VOCs组分敏感性分析

系统分析了珠三角城市群PM_2.5、O₃和挥发性有机物（VOCs）的污染特征,并筛选出对二次有机气溶胶（SOA）和O₃影响较大的敏感性组分。结果显示:珠三角城市群PM_2.5和O₃浓度的季节变化具有明显差异,PM_2.5和O₃分别在1月和10月出现浓度最高值。珠三角城市群VOCs主要以烷烃为主,占比为64.2%,其次为芳香烃和烯烃,含量较高的组分为丁烷、异戊烷、异丁烷和环己烷。SOA生成潜势贡献主要以芳香烃为主,占比为78.5%,其中甲苯、间,对-二甲苯和乙苯的SOA生成潜势最大。O₃生成潜势主要以烯烃为主,占比为42.3%,其次为芳香烃（34.2%）和烷烃（23.5%）,其中丙烯、异戊二烯和1-丁烯的O₃生成潜势最大。为有效缓解珠三角城市群PM_2.5和O₃污染,建议优先对机动车尾气、溶剂挥发、涂料使用和石化行业的VOCs敏感组分进行控制。     

保定市大气污染特征和潜在输送源分析

保定市是京津冀地区重要城市之一.为了解保定市大气污染物质量浓度特征和潜在输送源,对保定市国控点2017年1月1日-12月31日PM₁₀、PM_2.5、SO₂、NO₂、O₃、CO等常规大气污染物数据进行分析,并利用TrajStat后向轨迹模型进行区域传输研究.结果表明:①ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）、ρ（SO₂）、ρ（NO₂）分别为（138±96）（84±66）（29±23）和（50±24）μg/m3,与2016年相比分别下降5.9%、9.1%、25.5%和13.1%;ρ（CO）较2016年下降了14.0%;ρ（O₃）较2016年增长了25.2%.ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）、ρ（NO₂）和ρ（O₃）分别超过GB 3095-2012《环境空气质量标准》二级标准限值的0.97、1.40、0.25和0.34倍,ρ（SO₂）和ρ（CO）未超标.②除ρ（O₃）外,其他污染物质量浓度均呈冬季最高、夏季最低的季节性特征,其中,冬季PM_2.5污染最为严重,春季PM_2.5~10（粗颗粒物）污染严重.③空气质量模型源解析结果显示,保定市ρ（PM_2.5）约60.0%~70.0%来自本地污染源排放.后向轨迹结果表明,在外来区域传输影响中,保定市主要受到西北方向气团（占比为21.7%~60.0%）远距离传输和正南方向气团（占比为34.8%~50.5%）近距离传输的影响.④PSCF（潜在源贡献因子分析法）和CWT（浓度权重轨迹分析法）分析表明,除保定市及周边区县本地污染贡献外,位于太行山东麓沿线西南传输通道的邯郸市、邢台市、石家庄市是影响保定市PM_2.5的主要潜在源区.研究显示,PM_2.5为保定市大气中的主要污染物,并呈冬季高、夏季低的变化特征,其主要来自西北远距离输送和南部近距离传输.      

武当山夏季颗粒物数浓度谱分布特征及气团来源影响研究

为研究大气边界层中上层大气颗粒物的数浓度谱分布特征及气团来源的影响,于2018年6月利用3080型SMPS粒径谱仪对武当山14.6~660 nm颗粒物数浓度谱进行观测,分析和探讨了其数浓度谱分布及日变化特征,并结合后向轨迹、潜在源贡献因子法（PSCF）与浓度权重轨迹分析法（CWT）探讨对武当山颗粒物数浓度影响较大的外源输送路径和贡献源区.结果表明:①武当山大气颗粒物主要以爱根模态为主,平均数浓度为2 500个/cm3,积聚模态、核膜态平均数浓度分别为2 265、359个/cm3,3种模态数浓度分别占总数浓度的48.79%、44.21%、7.01%.②在新粒子生成日,核膜态数浓度于10:00开始上升,11:00—17:00的核膜态数浓度相对较高,约2 000个/cm3.新粒子生成日ρ（SO₂）与ρ（O₃）的日变化趋势均与核模态数浓度较为相似,表明SO₂和O₃参与光化学反应后的产物（硫酸及有机物）有利于新粒子的生成与增长.新粒子生成日风速、温度均大于非新粒子生成日,但相对湿度较低.③在东部及局地气团影响下大气颗粒物主要以积聚模态为主,数浓度分别为2 311和2 596个/cm3;核模态、爱根模态数浓度在受西北气团影响时最大,数浓度分别为806和3 078个/cm3.④潜在源区分析表明,影响武当山积聚模态数浓度的主要源区为十堰市本地及襄阳市,二者贡献值在840个/cm3以上.研究显示,武当山颗粒物主要以爱根模态为主,颗粒物数浓度日变化主要受大气边界层发展及山谷风的影响,较高的ρ（SO₂）与ρ（O₃）以及高温、低湿及较大的风速均有利于新粒子的生成,周边城市的区域性传输对武当山颗粒物的影响较大.      

深圳市龙岗区大气颗粒物中多溴联苯醚的污染特征研究

为了解深圳市龙岗区大气颗粒物中多溴联苯醚的污染状况,于2017年1月、4月、8月和11月分别采集龙岗区大气颗粒物样品.利用气相色谱-质谱联用仪（GC/MS）对深圳市龙岗区4个功能区（工业区、商业区、居民区和生态区）的80个大气颗粒物样品进行检测,得到PBDEs（多溴联苯醚）8种单体（BDE-28、BDE-47、BDE-99、BDE-100、BDE-153、BDE-154、BDE-183、BDE-209）的质量浓度,同时研究了大气颗粒物中PBDEs质量浓度的时空分布特征.结果表明:①深圳市龙岗区大气颗粒物中ρ（∑₈PBDEs）（∑₈PBDEs为PBDEs 8种单体的加和）范围为0.07~77.80 pg/m3,ρ（∑₈PBDEs）年均值为（6.86±14.17）pg/m3.ρ（BDE-209）范围为0.01~76.23 pg/m3,年均值为（5.10±13.58）pg/m3,BDE-209为主要污染单体.② 4个功能区的ρ（∑₈PBDEs）平均值大小顺序依次为工业区（13.65 pg/m3）>商业区（7.75 pg/m3）>生态区（3.95 pg/m3）>居民区（2.19 pg/m3）,工业区是环境空气颗粒物中PBDEs的主要污染区.③ ρ（∑₈PBDEs）平均值的季节性变化规律为春季（13.32 pg/m3）>冬季（9.18 pg/m3）>秋季（2.17 pg/m3）>夏季（1.51 pg/m3）,符合深圳市亚热带海洋季风气温和气候对环境空气中颗粒物质量浓度的影响规律.研究显示,深圳市龙岗区大气颗粒物中PBDEs质量浓度处于较高水平,污染严重,建议减少含PBDEs产品的生产、使用和运输等活动,或找到更利于环境安全和人体健康的替代品,降低PBDEs对该地区的污染.      

闽江河口养虾塘养殖期和非养殖期CO2通量变化特征

为揭示河口区陆基养虾塘从养殖期到非养殖期一年间的CO₂通量变化,以福建省闽江河口鳝鱼滩陆基养虾塘为研究对象,于2016年5月-2017年3月采用悬浮箱/静态箱-气相色谱法对养虾塘养殖期水-大气界面和非养殖期沉积物-大气界面白天CO₂垂直通量进行原位观测.结果表明:①养虾塘在整个研究期间CO₂通量变化范围为-62.87~162.81 mg/（m2·h）,平均值为（42.66±18.12）mg/（m2·h）,总体上表现为大气CO₂的释放源,且呈非养殖期CO₂通量平均值[（78.51±16.61）mg/（m2·h）]显著高于养殖期[（17.98±18.26）mg/（m2·h）]的特征.②养殖期间,养虾塘CO₂通量呈"排放-吸收"交替变化的特征,而非养殖期养虾塘一直是大气CO₂的净排放源.③养虾塘养殖期CO₂通量时间变化特征主要受到ρ（DOC）（DOC为总溶解有机碳）、ρ（SO₄2-）、ρ（Cl-）、盐度、pH、ρ（Chla）（Chla为叶绿素a）的影响,其中,pH和ρ（SO₄2-）是其主要影响因子,而ρ（TDN）（TDN为总溶解氮）、ρ（TDP）（TDP为总溶解磷）、ρ（SO₄2-）对非养殖期CO₂通量时间变化影响较大.研究显示,滨海陆基养殖塘是大气CO₂的重要来源,其排放通量多低于河流、水库等水生生态系统,但高于湖泊生态系统;养殖塘CO₂通量受人为影响明显,其较高的变异性与养殖生物、饲料投放以及浮游藻类有关.      

厦门市冬季PM2.5污染情境识别及其与气象条件的关系

为研究厦门市冬季不同PM_2.5污染情境与气象条件和气团轨迹路径特征的关系,结合PM_2.5观测数据,使用AGAGE（Advanced Global Atmospheric Gases Experiment）统计方法识别2014—2018年冬季厦门市PM_2.5观测值、基线值和污染值情境,通过气象数据统计和气团后向轨迹聚类对不同PM_2.5污染情境下气象条件和气团轨迹路径特征进行探究.结果表明:①厦门市冬季不同PM_2.5污染情境下,ρ（PM_2.5）及PM_2.5污染值情境时长占比均呈波动中下降的趋势,具体表现为冬季PM_2.5观测值、污染值和基线值情境下,ρ（PM_2.5）平均值分别从2014年的42.2、90.7、16.4 μg/m3降至2018年的26.3、56.9、8.8 μg/m3,冬季PM_2.5污染值情境时长占比从2014年的10.2%降至2018年的3.0%.②冬季PM_2.5污染值情境下气象要素呈低风速、低气压、高温度、高相对湿度的特征.③冬季到达厦门市的气团轨迹路径中,局地路径由于大气条件稳定易累积形成PM_2.5污染;偏北路径和西北路径易从临近省份携带污染物输入导致PM_2.5污染,属于重要的外源污染输入路径;沿海路径和偏西路径均属于清洁路径,但沿海路径易在福建省北部与偏北路径重合形成污染输入,加强了偏北路径的污染物输送能力.研究显示,近年来厦门市冬季PM_2.5污染有明显减弱趋势,但不利的气象条件和外来污染输入仍会造成PM_2.5污染的发生.      

加入SOA示踪的深圳大气PM2.5受体模型源解析

为厘清包括二次有机气溶胶（SOA）在内的深圳市区PM_2.5各种一次和二次来源贡献,本文于2017年9月2日~2018年8月29日在深圳市大学城点位开展PM_2.5样品采集,并进行化学组分和水溶性有机物（WSOM）质谱测量,共获得162组有效数据.观测期间深圳市大气PM_2.5平均质量浓度为26μg/m³,在传统PMF源解析的基础上加入羧基离子碎片（CO₂⁺）作为SOA的示踪物,加入水溶性有机氧（WSOO）用于计算各因子O/C,验证有机物解析效果.结果表明,SOA可以被独立解析出,其O/C明显高于其他一次污染源中有机物;机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA为最主要的4个源,对PM_2.5质量浓度的贡献分别为25%、23%、17%和10%,船舶、地面扬尘、老化海盐、建筑尘、生物质燃烧、燃煤和工业贡献均在5%以内.各个源的变化特征表明,机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA等源贡献呈现冬高夏低的季节特征,与冬季季风条件下源自内陆的污染传输密切相关.污染天气时,二次硝酸盐和SOA的贡献增加相对最显著,因此NOx和挥发性有机物是减排的关键.     

我国燃煤电厂大气汞控制技术综合评估与对策探讨

采用模糊综合评价法与层次分析法或专家判定法相结合,对我国燃煤电厂非常规污染物大气汞控制技术进行了综合评估,以筛选出最佳控制技术.建立了环境、经济和技术为一级指标的三层指标体系,共22个评价指标;初步筛选出洗选煤+烟气净化协同脱除技术、烟气净化协同脱除技术、烟气净化协同脱除技术+活性炭吸附技术等七项技术及技术组合并对其开展评估.结果表明:强调环境因素的层次分析法综合评估结果表明,超低排放协同脱除技术+活性炭吸附技术得分最高（0.797 0）,为最佳控制技术.而专家判定法与强调经济因素的层次分析法的综合评估结果一致,洗选煤+烟气净化协同脱除技术最具经济优势,是专家认可的最佳可用技术（BAT）和最佳环境实践（BEP）.研究显示,我国现阶段可采用洗选煤+超低排放协同脱除技术对燃煤电厂的大气汞污染进行控制,但为达到发达国家的严格排放标准,必须采用超低排放协同脱除技术+活性炭吸附技术.      

典型脱硫工艺对燃煤锅炉烟气颗粒物的影响

脱硫是燃煤锅炉的重要除污环节,为探究脱硫工艺对烟气颗粒物的影响,选取4台不同脱硫工艺（石灰石/石膏法、炉内喷钙法、氨法和双碱法）的燃煤锅炉,利用再悬浮采样法和稀释通道采样法分别采集脱硫前后烟气颗粒物样品,并测定颗粒物中的水溶性离子、无机元素和碳组分.结果表明,脱硫剂对烟气PM_2.5的组分构成产生影响,烟气经过石灰石/石膏法脱硫后,PM_2.5中的Ca由5.1%提高至24.8%;经过氨法脱硫后,PM_2.5中NH₄⁺的质量分数由0.8%提高到7.3%;双碱法脱硫则使烟气PM_2.5中Na由0.9%提高到1.7%.湿法和干法脱硫工艺的作用显著不同,湿法脱硫排放颗粒物的离子含量较高,经过石灰石/石膏法和氨法脱硫,PM_2.5中SO₄^2-的质量分数分别由2.0%和6.7%提高到9.6%和11.9%,Cl^-分别由0.4%和1.2%提高到3.8%和5.2%,而Cr、Pb、Cu、Ti和Mn等重金属经过湿法脱硫出现含量下降;相对湿法脱硫,干法脱硫燃煤锅炉排放的PM_2.5中富含Al、Si和Fe等地壳元素.湿法脱硫同样对碳组分产生影响,石灰石/石膏法和氨法脱硫后,烟气PM_2.5的元素碳EC质量分数分别从6.1%降至0.9%和从3.6%降至0.7%,但是有机碳OC的含量并没有下降.     

长治市沙尘天气污染特征及传输路径解析

以2018年3次沙尘天气为研究对象,分析了PM_2.5和PM₁₀浓度、水溶性离子组分、气象条件和气溶胶光学特征,研究了长治市沙尘天气的典型污染特征和传输路径.结果表明：长治市2018年共8d为受沙尘天气影响日,其中4月份最多（5d）,这与春季大气环流调整,冷暖空气活动频繁有关.沙尘污染发生前一般受西方或西北方冷空气影响,大气层结不稳定,大气环流转为经向环流,平均风速达4m/s以上;沙尘污染过程中PM_2.5/PM₁₀均低于0.3,环境空气中粗颗粒物占比较大,水溶性离子总浓度在PM_2.5中占比下降,Ca²⁺浓度为沙尘污染发生前的4倍以上.冬季沙尘为近地面扩散传输,春夏季沙尘为高空沉降传输,影响范围大,区域传输贡献明显.长治市沙尘重要潜在源区为蒙古国、哈萨克斯坦中部和新疆中北部的荒漠地区,传输路径主要为西北路径和正北路径,其中西北路径为哈萨克斯坦—新疆中北部—内蒙古西部—长治以及新疆中北部—内蒙古西部—长治两条路径,正北路径为蒙古国—内蒙古中部—山西北部—长治.