磁性氮掺石墨烯活化过硫酸钾降解水中亚甲基蓝

活化过硫酸盐产生硫酸根自由基的高级氧化技术在水环境污染物治理中引起了广泛的关注和研究.本研究采用水热法制备磁性氮掺石墨烯(M-N-G)作为催化剂.利用SEM、BET、XRD和VSM等手段表征材料,系统研究了该材料活化过硫酸盐降解亚甲基蓝的效能.结果表明:M-N-G的比表面积为94.35 m2·g-1,磁性Fe3O4分布在材料表面,能有效的活化过硫酸钾降解亚甲基蓝.当催化剂的用量为200 mg·L~(-1),过硫酸钾浓度为0.4~0.5 mmol·L~(-1)时,在p H=3~6时对10 mg·L~(-1)亚甲基蓝的降解率达90%以上.体系温度在15~32℃时,降解速率常数在0.0227~0.0488 min-1,反应活化能为33.7 k J·mol-1.EPR分析及自由基漼灭实验证明了体系中有羟基自由基和硫酸根自由基产生.TOC分析结果表明:TOC去除率可达50%.M-N-G经过简单的稀硫酸和水洗后,可高效重复利用4次.该技术方法简单、高效、无二次污染,能为有机污染物废水处理提供一种新的方法选择.     

石墨烯是促进还是抑制嗜酸性氧化亚铁硫杆菌生长?

尽管石墨烯以其独特的光学、电学、力学特性在各大领域都具有广阔的应用前景,但其工业化使用后在环境当中的行为,特别是遗留下的石墨烯对生态系统的毒性研究则鲜见报道.因此,本文以嗜酸性氧化亚铁硫杆菌(Acidithiobacillus ferrooxidans)为目标微生物,探讨不同浓度(1、10、50 mg·L-1)石墨烯对Acidithiobacillus ferrooxidans的毒性效应.结果表明,石墨烯对Acidithiobacillus ferrooxidans的生长有明显抑制作用,且抑制作用随着石墨烯浓度的降低而增强.在石墨烯投加量为1 mg·L-1时,培养48 h后菌株的生长量OD420达到最大值0.045,低于空白组的0.163;并且其可溶性蛋白含量也达到最大值1.546 mg·L-1,低于空白组的3.789 mg·L-1.不同浓度石墨烯对体系p H和ORP均存在不同程度的影响,低浓度下的石墨烯影响最为显著.此外,通过扫描电镜(SEM)和荧光显微镜分析,进一步证实Acidithiobacillus ferrooxidans能在高浓度的石墨烯上生长,而低浓度的石墨烯则会对细胞膜造成损伤,它极其尖锐的边缘是细菌失活的有效机制.因此,石墨烯的毒性具有剂量效应,这一结果可为石墨烯合理利用及评价其生态毒性提供理论依据.     

氧化石墨烯对亚甲基蓝和铜离子的共吸附行为研究

氧化石墨烯(GO)具有高比表面积和丰富的含氧官能团,表面存在着大量的吸附点位,被认为是去除水体污染物的高效吸附剂,而其在有机物-重金属复合污染环境中的吸附行为却鲜有报道.因此,本文采用改良Hummers法制备出GO,通过扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、红外光谱(FTIR)、拉曼光谱(Raman)和X射线衍射(XRD)等物理表征方法对GO的形貌结构和表面官能团进行了表征.随后,侧重研究了GO对有机物及重金属污染物的单独和共吸附行为,选取亚甲基蓝(MB)与Cu(Ⅱ)作为复合污染水体的特征污染物,探讨了不同浓度Cu(Ⅱ)对MB及不同浓度MB对Cu(Ⅱ)的吸附性能的影响.结果表明,不同类型的污染物单独存在时,GO对MB和Cu(Ⅱ)的吸附量分别为29.13和424.16mg·g-1;而当上述两种污染物共存时,GO对MB和Cu(Ⅱ)的吸附性能均明显下降,这说明MB与Cu(Ⅱ)在GO表面的吸附点位存在着竞争吸附关系,并且MB对Cu(Ⅱ)吸附的抑制作用明显高于Cu(Ⅱ)对MB吸附的影响.     

石墨烯材料去除重金属及放射性核素的研究

石墨烯及其改性材料具有比表面积大、吸附能力强、抗辐射性能好、耐高温、耐酸碱等优点,近年来在去除重金属和放射性核素领域得到了广泛关注.本文简要介绍了石墨烯的合成及改性方法,综述了石墨烯材料去除水中重金属离子和放射性核素的研究进展,包括吸附容量、影响因素、吸附动力学、吸附热力学模型和吸附机理,分析了该研究领域目前存在的问题,探讨了今后的研究方向.     

磺化石墨烯对小麦幼苗生长及生理生化指标的影响

随着石墨烯生产量和使用量的不断增大,其对生态环境的风险逐渐引起了环境学家的关注。采用水培试验,探究了磺化石墨烯(SGO)对小麦幼苗的生长、抗氧化酶活性及脂质过氧化的影响。结果表明:在培养10 d后,低浓度磺化石墨烯对小麦根系的生长有显著促进作用(P0.05),200 mg·L-1浓度处理与对照处理相比提高了84.3%,随着浓度增加促进作用逐渐减弱,1 000 mg·L-1时与对照相比提高了19.9%。但对小麦地上部的生长没有影响。磺化石墨烯处理的小麦幼苗根系和叶片组织中超氧化物歧化酶(SOD)、过氧化氢酶(CAT)、过氧化物酶(POD)及丙二醛(MDA)都呈现先下降后上升的趋势。当磺化石墨烯浓度低于200 mg·L-1时,处理组小麦抗氧化酶的活性及MDA含量相对于对照处理大都有所降低,说明低浓度时磺化石墨烯没有对小麦的生长产生氧化胁迫,这与磺化石墨烯可能具有一定的抗氧化能力有关,而高浓度时由于产生氧化胁迫使各项生理生化指标逐渐上升。本实验结果为石墨烯材料对植物的毒理学研究提供了基础数据。     

石墨烯薄膜原子氧剥蚀行为及电阻特性

目的研究石墨烯薄膜在原子氧空间环境的适应性,为其在航天器上应用提供参考。方法采用刮涂法制备石墨烯薄膜,将石墨烯薄膜材料及石墨烯电阻传感器置于微波源原子氧设备内开展原子氧试验,原子氧剂量分别为3.0×10^20 atoms/cm2和7.5×10^20 atoms/cm^2,研究薄膜表面形貌、结构、成分及电阻性能的变化。结果采用刮涂法可制备氧含量较低的石墨烯薄膜,原子氧剂量为7.5×10^20 atoms/cm^2情况下,石墨烯薄膜的厚度损失为5.3μm,原子氧反应率为7.14×10^-25 atoms/cm^3。原子氧作用后,石墨烯薄膜中碳原子无序程度增大,C—O、—COOH官能团含量降低,C=O官能团含量增加。石墨烯电阻传感器的R0/R比值随原子氧剂量增加线性降低,0.8μm厚度薄膜可探测最大原子氧剂量为5×10^19 atoms/cm^2,增加薄膜厚度有望提高传感器的使用寿命。结论得到了石墨烯薄膜厚度损失、原子氧反应率、微观结构及电阻特性的变化规律,可为石墨烯薄膜的空间应用提供技术支撑。     

Pd-Fe/石墨烯多功能催化阴极降解4-氯酚机制研究

制备出Pd-Fe/石墨烯多功能催化阴极,与Ti/Ir O2/Ru O2阳极、有机涤纶滤布构成隔膜电解体系,将阴极催化加氢脱氯作用和阴阳极氧化作用耦合起来对含4-氯酚的有机废水进行降解,采用TOC仪、紫外扫描、高效液相色谱、离子色谱分析方法研究其降解效果及反应历程.结果表明,在最佳反应条件下,Pd-Fe/石墨烯催化体系阴阳极室中4-氯酚转化率分别为98.1%和95.1%,优于Pd/石墨烯催化体系阴阳极室的93.3%和91.4%.Pd-Fe/石墨烯催化体系脱氯效果高于95%,表明双金属催化剂具有更强的析氢能力.在阴阳极的协同作用下,反应120 min时4-氯酚被完全转化.通过阴极加氢脱氯作用,4-氯酚被还原成苯酚.随后苯酚在阴阳极的共同氧化作用下,被氧化生成对二苯酚、苯醌等中间产物,继而被氧化为小分子有机酸,最后被矿化为CO2和H2O,据此提出了4-氯酚降解的可能历程.     

氧化石墨烯对淡水微藻生长及生物活性物质的影响

为掌握氧化石墨烯（GO）的水环境风险,以斜生栅藻（Scenedesmus obliquus）和湖泊微拟球藻（Nannochloropsis limnetica）为研究对象,探究了GO对淡水微藻生长及其生物活性物质（碳水化合物、总蛋白质、总脂）的影响.结果表明,GO对2种微藻具有中等毒性,72h EC₅₀值分别为25.63和48.44mg/L.透射电镜（TEM）观察发现,GO纳米片层既能附着于藻细胞表面也能进入藻细胞内部,造成藻细胞超微结构明显变化,包括：质壁分离;叶绿体收缩;淀粉粒数量减少甚至消失.较低浓度（10mg/L）GO会促进微藻中光合色素（叶绿素a、叶绿素b、类胡萝卜素）合成;而较高浓度（100mg/L）GO暴露下,2种微藻的类胡萝卜素和斜生栅藻叶绿素a的含量显著降低.2种浓度的GO总体上刺激了藻细胞内生物活性物质的合成,这是污染胁迫下的一种主动防御机制;而较高浓度GO造成碳水化合物含量显著降低,可能原因是细胞中储能物质由淀粉向中性脂转化.     

溶解性微生物产物在GO/PVDF杂化膜面的污染行为

为了解析溶解性微生物产物（SMP）在GO/PVDF杂化膜面的污染特性,对膜片进行了宏观污染实验,并采用耗散石英微晶天平（QCM-D）从微观角度分析了SMP在自制镀膜芯片上的吸附规律和污染层结构变化.结果表明,GO含量为0.5wt%的膜污染恢复率最高（79.95%）,抗污染能力最强.QCM-D实验发现,GO含量为0wt%镀膜芯片表面SMP吸附量最大,污染较为严重.膜片亲水性越强,吸附频率变化越小,抗污染能力越强.此外,GO含量为0.5wt%镀膜芯片表面的污染物结构比较疏松和柔软,其他膜表面的污染物结构较为坚硬和致密.     

Cu-BTC/氧化石墨烯复合材料对刚果红的吸附特性

文章采用溶剂热合成法制备出了金属有机骨架(MOF)1, 3, 5-均苯三羧酸铜,即Cu-BTC,然后将Cu-BTC与氧化石墨烯(GO)进行复合制备Cu-BTC/GO复合材料。利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、红外光谱(FT-IR)、BET分析仪对材料进行了表征,并研究了复合材料对阴离子染料刚果红(CR)的吸附特性。XRD谱图显示MOF复合材料具有较高的结晶度。SEM表征证实了MOF在GO表面实现了成功生长。复合材料对CR的去除率大于单一MOF的去除率,吸附过程符合准2级动力学和Langmuir吸附等温线模型,吸附容量达到1 491.6 mg/g。总的来说,Cu-BTC/GO可以作为染料废水处理的优良候选材料。