北运河水体中荧光溶解性有机物空间分布特征及来源分析

利用激发发射矩阵荧光光谱(EEMs)并结合平行因子分析(PARAFAC),研究了北运河荧光溶解有机物(fluorescent dissolved organic matter,FDOM)的荧光组分及其空间分布特征,并对各河段FDOM的来源进行了分析.结果表明,北运河水体FDOM的组分中,代表类腐殖物质的组分含量较多,占总荧光强度平均比例的76.18%,而类蛋白质物质占23.82%.各组分荧光强度与氮、磷等污染物呈显著相关关系,说明FDOM与氮、磷等元素的迁移转化有关系;溶解性有机质呈现出明显的空间分布格局,从上游到下游为先降低后升高.上游区域的FDOM含量受工业废水和沿岸农业径流的影响,溶解性有机质含量较高;中游区域主要受少量生活废水排放的影响,溶解性有机质含量较低;下游区域FDOM来源于周边畜禽养殖废水、生活污水、乡镇工业废水和农田退水等,该区域类蛋白物质的相对丰度明显增加,溶解性有机质含量最高.污水处理厂出水中DOM的含量较高,表明污水处理效果有待进一步提高.     

典型岩溶区地下河中溶解态脂类生物标志物来源解析及其变化特征

利用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)测定了青木关地下河中溶解态类脂物的含量.研究了其在地下河中的来源、组成及迁移特征.结果表明,7~11月,各溶解态类脂物的平均含量随着青木关地下河运移距离的增加呈降低趋势,其中以溶解态饱和直链脂肪酸的下降最为显著,即由最初的5 704 ng·L~(-1)下降到1 043 ng·L~(-1),减少了约81.71%.正构烷烃能够较为详尽地指征地下河中溶解性有机质来源,而饱和直链脂肪酸、脂肪醇则对藻类和细菌等微生物有较好的指示意义.随着地下河运移距离增加,有机质输入类型呈现多样化,可能与岩溶地表不均一性有关.正构烷烃三端元图解中,水生植物的输入为地下河中溶解性有机质的主要来源,其次分别为陆地高等植物和藻类、细菌等微生物,但随着地下河运移距离的增加水生植物的相对贡献量逐渐减少.青木关地下河中正构烷烃TAR值对降雨有一定的指示意义,而饱和直链脂肪酸CPI、L/H值则指示细菌降解活动.     

土壤溶解性有机质荧光特征及其与铜的络合能力

选取4种不同类型土壤和腐熟鸡粪,透析提取溶解性有机质(DOM),通过凝胶色谱、三维荧光光谱测定并分析了DOM的相对分子质量(M_r)分布、化学结构特征及其与铜的结合能力.结果表明,鸡粪DOM相对分子质量积分面积远高于其他样品,表现出其具有较高的有机物含量,泥炭土次之.暗棕壤、褐土和黑土较低,仅为鸡粪积分面积的4.5%~5%.鸡粪在中分子量段积分面积约占总物质的34.1%,低分子量段和高分子量段分别约占41.7%和24.2%.荧光光谱分析表明,各样品均出现类蛋白荧光峰(E_x/E_m=240~270/300~350 nm),在中、高分子量段(M_r500)暗棕壤存在的荧光峰消失.泥炭土出现了较为独特的可见光区类富里酸荧光峰(E_x/E_m=325/420 nm),该荧光峰和黑土的荧光峰在中、高分子量段(M_r500)都产生了红移现象.鸡粪分别出现了和黑土类似的紫外区类富里酸荧光峰,以及和泥炭土类似的可见光区类富里酸荧光峰,以及一类独特的类蛋白荧光峰(E_x/E_m=280/350 nm),但这种类蛋白荧光峰在中分子量段(500M_r12 000)消失.分析表明泥炭土与Cu的络合常数(lg K)为4.13,其他3种土壤与Cu的络合常数较小且差别不大,集中在2.10~3.10之间.鸡粪与Cu的结合能力最大,络合常数达到6.66.     

北京大气颗粒物和重金属铅干沉降通量及季节变化

为了解大气颗粒物和重金属铅(Pb)干沉降通量的变化规律,采用聚氨酯泡沫膜片为代用面联合干湿沉降自动观测设备,于2013年12月~2014年11月在北京城区采集了颗粒物干沉降,利用微波消解和电感耦合等离子体质谱仪对样品中全量Pb和水溶性Pb进行了测试分析.结果表明,北京大气颗粒物和Pb干沉降通量分别为0.84 t·(hm~2·a)~(-1)和7.56mg·(m~2·a)~(-1),呈现出春季冬季秋季~夏季的特征.大气颗粒物中水溶性Pb干沉降通量为3.14 mg·(m~2·a)~(-1),占Pb干沉降总量的43%,这一比例呈现出冬春季高于夏秋季的特征.人为源排放不仅增加了大气颗粒物和Pb的干沉降通量,也改变了水溶性Pb干沉降通量的季节分布.研究结果对科学评估重金属沉降的生态影响和健康效应提供了科学基础,同时凸显了消减人为源重金属排放的重要性.     

有机物对亚硝化颗粒污泥中功能菌活性的影响

为探明易降解有机物短期冲击对全自养亚硝化颗粒污泥(PNG)中不同功能菌活性的影响,本研究采用多批次连续实验,系统考察了PNG在有机物胁迫与恢复阶段,氮素转化性能与溶解氧(DO)利用情况的演化规律.结果表明,基质C/N比越高,亚硝态氮比累积速率[q(NO-2-N)]的降幅就越大.期间,异养菌(He B)活性的增强,加快了PNG对DO的消耗速率,使得氧亲和力较差的亚硝酸盐氧化菌(NOB)活性得到了有效抑制.当重新采用无机碳源配水时,q(NO-2-N)数值明显增大,同时He B与NOB的活性均处于较低水平.因此,易降解有机物对全自养PNG系统的冲击具有一定可逆性,该过程有助于巩固氨氧化菌(AOB)的相对优势,提升亚硝化反应的稳定性.     

长江口及邻近海域春夏季有色溶解有机物时空分布特征及主要影响因素

利用三维荧光光谱(EEMs)-平行因子(PARAFAC)分析技术对长江口及邻近海域春季(2015年3月)和夏季(2015年7月)有色溶解有机物(CDOM)的荧光组成及分布特征进行分析.共识别出2类4个荧光组分,即类腐殖质组分C1(370/495nm)、C2(330/405 nm)、C3(365/440 nm)及类蛋白质组分C4(295/345 nm).春夏季各层4个荧光组分分布模式基本一致,从长江口到邻近海域逐渐降低.春季类腐殖质组分的高值区分布在长江口内,而类蛋白组分高值区位于南槽附近区域,表层的CDOM主要来源于陆源输入和人类活动;中层荧光强度值比表层低,受陆源影响减弱;底层荧光强度值比中层略高,是由沉积物再悬浮造成的.各荧光组分在岱山县附近海域均有一个较高值,这与岛上的居民活动有关.夏季荧光组分高值区与春季相似,各层荧光组分值接近,说明夏季研究区域水体混合较均匀.春夏季腐殖化指数(HIX)在长江口较高,而生物指数(BIX)在邻近海域较高.将4个荧光组分(C1~C4)、吸收系数(a355)与盐度(S)、溶解有机碳(DOC)、总氮(TN)、总磷(TP)、叶绿素a(Chl-a)、溶解氧(DO)做冗余分析.结果表明,4个荧光组分(C1~C4)与总氮(TN)、总磷(TP)主要受陆源输入、人类活动的影响,溶解有机碳(DOC)受陆源与海源的共同影响.本文利用三维荧光光谱-平行因子分析(EEMs-PARAFAC)技术结合多元统计方法解析了CDOM组成,清晰揭示了长江口及邻近海域CDOM的来源及主要影响因子,可为河口海域生源要素海洋生物地球化学研究提供有益的补充.     

紫色水稻土颗粒有机质对重金属的富集特征

在重庆合川区和铜梁区随机采集了20个紫色水稻土,将其分成颗粒有机质(0.053~2 mm,POM)、砂粒(0.053~2mm)和细土(0.053 mm)这3个组分,通过比较不同组分的有机碳及重金属(Cu、Zn、Pb、Cd)含量和分布状况,研究了紫色水稻土中POM对重金属的富集特征及其与土壤理化性质如pH、CEC、黏粒和土壤有机碳(SOC)等的关系.结果表明,采样区紫色水稻土的POM含量范围为7.31~44.76 g·kg~(-1),平均值为19.20 g·kg~(-1),有机碳含量为96.61~263.17 g·kg~(-1),平均值为151.34 g·kg~(-1),显著高于原土及其他组分,对土壤有机碳的贡献率为8.63%~48.62%,代表了一大部分土壤有机碳库.POM中的Cu、Zn、Pb和Cd平均富集系数分别为3.35、1.14、2.88和2.14,显著高于其他组分,表现出一定的富集作用,对上述重金属的贡献率分别为6.02%、2.22%、5.24%和3.21%,POM对Cu、Pb的富集能力和贡献率均显著大于Zn和Cd.相关分析结果表明,POM含量与SOC、pH、CEC、黏粒(0.002 mm)呈显著或极显著正相关,SOC是主要因素.POM-C含量与总量分别与黏粒含量、SOC呈显著相关.POM中重金属总量与SOC、pH、POM-C总量呈显著或极显著正相关,SOC是最关键因子;与其他重金属相比,Zn在POM中的总量与土壤性质的回归系数最高,关系最为密切.     

应用WRF/Chem模拟河南冬季大气颗粒物的区域输送特征

基于WRF/Chem模式,设置多组区域排放源的情景实验定量估算河南、京津冀、山东、山西、安徽和江苏、湖北6个区域人为源排放对河南省2015年12月PM_(2.5)和PM_(10)浓度贡献率,并结合气象资料研究3个代表性城市的污染输送特征.结果表明:河南省冬季PM_(2.5)和PM_(10)主要来源为本省排放,平均贡献率分别为54.83%、61.32%.区域污染输送对河南颗粒物的贡献也占有很大比例,京津冀、安徽和江苏、山东、山西以及湖北对PM_(2.5)平均贡献率分别为11.95%、11.69%、7.95%、7.40%、4.30%,对PM_(10)平均贡献率分别为10.42%、10.03%、7.00%、6.89%、3.80%.PM_(2.5)外来输送率比PM_(10)要高,表明细颗粒物比粗颗粒物更易跨区域长距离输送.冬季长持续时间的污染过程大多受静风或小风控制,省内污染贡献最大,过程结束时伴随着大风,周边区域的污染贡献有所增加.不同城市的颗粒物来源与其地理位置、风速、风向等气象条件密切相关.区域污染来源具有复杂性,改善河南省空气质量是需要整个区域共同面对和解决的问题.     

喷射时刻对柴油甲醇组合燃烧发动机颗粒物排放的影响

为了进一步减少甲醇掺烧后的柴油机颗粒物排放,在一台由增压中冷的高压共轨柴油机改造成的柴油甲醇组合燃烧(DMCC—diesel/methanol compound combustion)发动机上详细研究了柴油喷射时刻对两种燃料共燃时的颗粒物生成及其排放的影响.试验工况选择重型柴油机常用的A50工况.试验结果表明,当柴油在上止点后喷射时,颗粒物排放的数量浓度随着甲醇替代率的增加而减少,当上止点前喷射时,颗粒物的数量浓度先减少后增加.随着喷射时刻的提前,颗粒中超细颗粒所占比例增大.随着喷射时刻的推迟,甲醇替代率降低颗粒物质量浓度的作用增强,同时甲醇替代率降低颗粒物几何平均直径的作用减弱.     

同源地人工湖水体和底泥中有机物组成及有机结构的分析研究

采用XAD-8大孔吸附树脂对水体和底泥中的有机物进行组分分离,并通过傅里叶变换红外光谱(FTIR)、紫外-可见光谱(UV-Vis)和三维荧光光谱(3DEEMs)对自然水体和底泥中的疏水酸(腐殖酸、富里酸)、疏水碱、疏水中性物质和亲水物质进行表征和对比.结果表明,水体中有机物含量:亲水物质富里酸腐殖酸疏水碱疏水中性物质,底泥中有机物的含量为:腐殖酸富里酸亲水物质疏水碱疏水中性物质.根据红外、紫外、三维荧光光谱可知底泥中有机物的芳香程度、不饱和程度及分子量大小略高于水体有机物.根据荧光指数(FI)和自生源指标(BIX)可知,底泥和水体的腐殖酸和富里酸主要来源于陆生动植物和土壤有机质,而其余物质主要源于细菌和藻类活动.