太原市大气PM_(2.5)中铅同位素特征研究

使用ICP-MS测定太原市2009年夏季至2010年春季典型月份中存在于PM2.5上的铅(Pb)及同位素特征,分析了铅的浓度水平、季节变化特征,探讨了铅同位素丰度比特征,并由富集因子法初步解析了铅的来源。结果显示,太原市环境大气中存在于PM2.5上的Pb含量为270.83ng/m3,低于我国环境空气质量标准(GB3095-2012)中对颗粒物中铅的年均限值,在国内属中等水平。冬季存在于PM2.5中的Pb浓度水平最高,与取暖燃煤排放有关;扬尘中的Pb富集则对春季的Pb污染有较大贡献。Pb与PM2.5的相关性显示夏季和冬季二者来源一致,皆为燃煤排放;206 Pb/207 Pb与208 Pb/206 Pb的同位素丰度比特征也表明PM2.5中Pb的主要源于燃煤排放,由于冬季煤炭消费量较高,其燃烧排放对PM2.5中Pb的贡献高于其他季节。采样期间PM2.5中Pb的富集因子(20.45)显示,Pb主要源于人为活动的排放;春季的富集因子(10.76)接近10,表明春季时自然源的Pb对PM2.5的贡献较大。     

华南背景山区云中草酸的形成机制及影响因素

草酸(C₂)是大气颗粒物中有机物的重要组成部分,现有研究推测草酸主要来源于云中液相反应,然而,关于其云中形成机制的研究较少. 本文系统分析对比了华南背景山区的云水和云间隙颗粒物中二羧酸类物质,包括直链饱和二羧酸(C₂~C₉)、支链饱和二羧酸(iC₄~iC₆)、不饱和二羧酸〔马来酸(M)、富马酸(F)、柠康酸(mM)〕以及多官能团羧酸〔苹果酸(hC₄)、丙酮酸(Pyr)和乙醛酸(ωC₂)〕的浓度分布. 利用随机森林和多元线性回归方法进一步定量评估了草酸前体物、温度及云水性质(云水中液态水含量、pH、化学组成)对云水中草酸形成的影响. 结果表明:①云水和云间隙颗粒物中草酸的平均浓度分别为431 μg/L和27.28 ng/m3,分别占直链饱和二羧酸浓度的78.9%和70.0%,占水溶性有机碳浓度的2.4%和1.1%. ②云水中C₂/总二羧酸类物质(浓度比)与二羧酸类物质浓度比〔如C₂/(C₃~C₉)、C₂/(iC₄~iC₆)、C₂/(hC₄+Pyr+ωC₂)和C₂/(M+F+mM)〕均呈显著正相关(R2为0.47~0.76, P均小于0.01),表明C₃~C₉、iC₄~iC₆、hC₄+Pyr+ωC₂和M+F+mM可能是云水中草酸形成的重要前体物. ③前体物对云水中草酸浓度变化贡献最大,贡献率为79%,其中hC₄+Pyr+ωC₂是最重要的前体物;其次是云水性质,贡献率为20%;温度的贡献率为1%. 研究显示,云中过程是草酸形成的重要途径,其形成过程受前体物、云水性质和温度等因素的影响.      

复合人工湿地对有机污染物的去除效果初步研究

研究了由不同植物配置(驯化和未驯化)的两组下行和上行植物床组成的复合人工湿地对生活污水的净化效果。结果表明,CODCr和BOD5的去除率达67.3%,68.1%,总氮(TN)的去除率为26.9%,总磷(TP)的去除主要发生在上行床,去除率为81.6%。环芳烃(PAHs)中苊(Ace)、荧蒽(Flu)、芘(Py)、苯并[a]蒽(BaA)、屈(Chr)、苯并[b]荧蒽(BbF)、苯并[a]芘(BaP)、茚并[1,2,3-cd]芘(InP)和苯并[g,h,i](BPR)经下行床后,去除率超过80%,上行床去除较少。驯化床和未驯化床对PAHs的去除效果差异不显著。邻苯二甲酸酯(PAEs)中邻苯二甲酸二乙酯(DEP)和邻苯二甲酸二异丁酯(DiBP)经驯化床后,质量浓度显著升高,经未驯化床后邻苯二甲酸二(2-乙基)己酯(DEHP)含量显著降低。蚕豆根尖微核实验表明,不同植物配置对微核率影响差异并不显著,毒害物质经下行床后大部分被去除。     

鼎湖山针阔叶混交林土壤COS和CO_2通量研究

运用静态箱-预浓缩-气相色谱-质谱法和静态箱-色谱法分别测量了南亚热带鼎湖山针阔叶混交林土壤-大气COS和CO2通量。结果表明,土壤吸收COS,凋落物保留样地COS吸收速率显著高于凋落物去除样地,3月土壤COS吸收速率最高。土壤COS吸收速率与大气COS浓度正相关。土壤COS吸收速率与土壤温度、土壤含水量单独未表现出显著相关性,但凋落物保留样地COS吸收速率与土壤温度和含水量两者共同呈二次多项式相关。凋落物保留样地CO2释放速率高于凋落物去除样地。与土壤COS吸收速率相反,土壤CO2释放速率3月最低,7月最高,主要受温度和土壤含水量的影响。土壤CO2释放速率与土壤温度呈指数相关,与土壤含水量直线相关,多元回归分析表明,土壤CO2释放受温度和含水量的共同影响。土壤COS吸收速率随土壤CO2释放速率的增加而增加,表明两者可能受某些共同因素的影响。     

广州市区公交车站PM_(2.5)与CO暴露水平研究

用便携式颗粒物浓度测定仪(DustTrak Model8520)和CO测定仪(Q-Trak Model8551),于2008年9月至2009年1月对广州市区11个代表性公交车站的PM2.5和CO暴露水平进行了测定。结果表明,公交车站7:00～19:00时间段PM2.5的平均浓度范围为206～348μg/m3,总体均值达288μg/m3,显示公交车站PM2.5污染问题突出;CO平均浓度范围1.5～4.0mg/m3,总体平均2.8mg/m3,有六个站点平均浓度超过了我国环境空气质量标准限值(4.0mg/m3或3.2mg/m3)。大多数站点工作日与非工作日PM2.5与CO水平差异不大,部分站点则受车流量和客流量变化影响呈现差异。同一站点PM2.5日变化特征不如CO明显,一次污染物CO变化受交通高峰影响呈双峰特征,而PM2.5水平影响因素复杂,一般白天较低,夜晚21:00出现峰值。不同站点CO与车流量未见显著相关性,表明车流量并不是决定公交站点CO水平的唯一因素,而扩散条件及公交车排放可能也是重要影响因素;与CO不同,不同站点PM2.5与车流量表现出显著相关(p0.05),可能侧面反映路面扬尘对公交车站PM2.5水平的影响和贡献。     

广州市近地面臭氧时空变化及其生成对前体物的敏感性初步分析

近地面臭氧(O_3)污染已日益成为我国城市群地区空气质量难题。基于近年广州国控空气质量观测站点及广州塔的在线观测数据,结合代表性站点典型时间段VOCs的离线采样观测,探讨了广州市O_3浓度的时空变化和污染特征,并初步分析了O_3生成对前体物VOCs和NOx的敏感性。结果表明:2009—2014年广州市近地面O_3浓度年均值波动上升,每年6~10月份O_3浓度最高,一般以10月份污染最严重;O_3浓度日变化呈单峰特征,高值在14:00左右;空间分布上O_3浓度呈现中心城区低、南北郊区高的特征,而2015年1~5月份广州塔观测发现488m高度O_3浓度显著高于168m、118m和6m高度,且其峰值相对延迟1h左右;广州中心城区O_3生成属VOCs敏感型,秋季南部近郊区以VOCs敏感型为主,北部和离中心城区较远的南部郊区属于过渡型;夏季南部远郊属于过渡型但偏NOx敏感型。     

珠江三角洲典型生态系统有机含硫气体地气交换通量比较

选取珠江三角洲森林、稻田和城市草地和菜地为研究对象,运用静态箱法,测量土壤COS、DMS、CS2和DMDS通量,并分析了环境因子对含硫气体交换速率的影响。结果表明,稻田和菜地交换速率最大,城市草地次之,森林土壤交换速率最小。森林土壤吸收COS,释放DMS,有凋落物土壤气体交换速率高于无凋落物土壤,CS2和DMDS源与汇存在很大不确定性。森林COS通量受温度、土壤含水量、土壤肥力、土壤微生物和土壤呼吸的共同影响;有水稻稻田吸收COS,无水稻稻田释放COS,有水稻稻田DMS释放速率显著高于无水稻稻田。干旱稻田土壤吸收COS,水淹土壤释放COS,但DMS、CS2和DMDS释放速率两者间无显著影响;城市草地吸收COS释放DMS,CS2和DMDS存在不确定性,有草土壤COS和DMS交换速率高于无草土壤,割草前后气体释放速率无显著变化;菜地释放VOSCs,其中DMDS占75%。     

黄渤海表层沉积物中正构烷烃和甾醇的分布及来源研究

在黄海、渤海湾和莱州湾采集64个表层沉积物样品,分析正构烷烃（C15～C33）和甾醇（菜子甾醇、菜油甾醇、谷甾醇和豆甾醇）的质量分数和分子组合特征,探讨其来源,比较物质来源的空间差异。结果表明：（1）黄海表层沉积物中类脂生物标志物主要呈现陆源和海源共同影响的特征,其中北黄海以陆源输入为主,高碳数正构烷烃（〉C24）具有明显的奇碳优势,陆源高等植物的贡献较大;南黄海陆源输入与海洋自身贡献相当;渤海湾与莱州湾接受来自河流的大量陆源物质;（2）来源于陆源高等植物的甾醇（包括菜油甾醇、谷甾醇和豆甾醇）在黄海表层沉积物中的质量分数远小于渤海湾和莱州湾,但指示硅藻来源的菜子甾醇在整个研究区域均具有较高的质量分数。     

基于垂直观测数据融合的广州市臭氧污染过程分析

了解O₃污染的垂直分布对于充分理解O₃在大气中的扩散和输送具有重要意义.本研究利用最优插值法实现了高塔与激光雷达O₃观测数据的融合,并基于垂直观测融合数据对2021年10月广州市一次O₃污染过程进行分析,结果表明：(1)不同时刻的O₃浓度均大致呈现出随高度上升先升后降的变化趋势,平均相对高值主要分布在300～500 m,最高值出现在400 m附近.(2)结合边界层高度分析可知,白天的O₃生成和扩散基本均在边界层以内进行,夜间普遍存在O₃残留问题,而在污染日尤其显著,表明白天光化学反应生成的高浓度O₃是夜间残留层中O₃的来源.(3)污染期间,不同大气污染物形成了不同的垂直分层,具体表现为较高浓度的PM_2.5和NO₂在中、低层积累,而高层(约200～600 m)则维持高浓度O₃的污染垂直分布结构.推测原因在于南北气流对峙及夜间稳定...     

基于在线观测的太原市冬季PM2.5中金属元素污染水平及来源解析

为更好地识别太原市PM_2.5的来源,于2022年1月采用在线多金属监测仪对太原市区PM_2.5中13种金属元素(K、Ca、Ba、Cr、Mn、Fe、Cu、Ni、Zn、As、Se、Pb和Sr)小时浓度进行了监测,分析了其污染特征,采用正定矩阵因子分解(PMF)模型解析了其来源.结果表明,13种金属元素浓度之和均值为(3 901.6±2 611.2)ng·m^-3,在PM_2.5中平均占比为(7.1±7.7)%.Fe、Ca和K是3种主要的金属元素,浓度平均值分别为(1 319.5±1 003.5)、(1 181.0±1 241.6)和(883.3±357.3)ng·m^-3.ρ[Cr(Ⅵ)](4.6ng·m^-3)和ρ(As)(11.2 ng·m^-3)平均值高于国家环境空气质量(GB 3095-2012)和世界卫生组织的标准值.PMF源解析结果显示：扬尘、机动车排放、不锈钢制造、生物质燃烧与垃圾焚烧、散煤燃烧和工业燃煤是PM_2.5