珠三角城市群PM2.5和O3污染特征及VOCs组分敏感性分析

系统分析了珠三角城市群PM_2.5、O₃和挥发性有机物（VOCs）的污染特征,并筛选出对二次有机气溶胶（SOA）和O₃影响较大的敏感性组分。结果显示:珠三角城市群PM_2.5和O₃浓度的季节变化具有明显差异,PM_2.5和O₃分别在1月和10月出现浓度最高值。珠三角城市群VOCs主要以烷烃为主,占比为64.2%,其次为芳香烃和烯烃,含量较高的组分为丁烷、异戊烷、异丁烷和环己烷。SOA生成潜势贡献主要以芳香烃为主,占比为78.5%,其中甲苯、间,对-二甲苯和乙苯的SOA生成潜势最大。O₃生成潜势主要以烯烃为主,占比为42.3%,其次为芳香烃（34.2%）和烷烃（23.5%）,其中丙烯、异戊二烯和1-丁烯的O₃生成潜势最大。为有效缓解珠三角城市群PM_2.5和O₃污染,建议优先对机动车尾气、溶剂挥发、涂料使用和石化行业的VOCs敏感组分进行控制。     

基于Stacking的地面PM2.5浓度估算

为了解决地面PM_2.5监测网络在空间和时间覆盖受限的问题,提出了基于宽时空覆盖的卫星气溶胶光学厚度AOD,利用Stacking方法建立地面PM_2.5浓度估算模型,将AOD、PM_2.5和各气象参数以及与PM_2.5排放有关的数据进行训练,使用改进网格搜索对模型超参数进行优化,通过对多重共线性分析,建立基于Stacking的最优PM_2.5浓度估算模型。选取2016-01-01-2016-12-31的数据作为实验对象,结果表明:相比于随机森林、GBRT和XGBoost 3种模型,使用岭回归作为元学习器的Stacking模型性能更优,可见Stacking适用于大范围地理区域的大气污染监测。     

2006-2017年四川盆地MODIS气溶胶光学厚度时空变化特征

四川盆地地形复杂、气候特殊,是我国颗粒物污染高发地.为探究四川盆地气溶胶分布和周期变化特征,深入认识气溶胶污染特性及其气候效应,结合卫星遥感探测方法,利用2006-2017年MODIS C006 3 km AOD（气溶胶光学厚度）产品,分析了四川盆地AOD的时空特征.结果表明:①MODIS AOD（MODIS数据反演的气溶胶光学厚度）与太阳光度计CE318观测的AOD、ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）线性相关系数分别为0.78、0.77、0.75,表明MODIS C006 3 km AOD产品适用于四川盆地颗粒物污染研究.②四川盆地AOD平均值范围为0.1~1.3,其中,成都平原和四川盆地东南部地区是AOD高值（AOD值>1.0）中心,四川盆地周边高海拔区AOD均小于0.3.③2006-2017年AOD年均值范围为0~2.5,整体呈"倒N型"曲线下降,其峰值和谷值分别出现在2013年和2017年;2013年AOD大于1.0的区域占四川盆地的34.1%,是12 a中颗粒物污染最重的一年;2017年AOD小于0.3的面积占57.1%.④AOD季节性变化呈春季最大、夏季次之、秋季最小的特征.⑤AOD月变化呈"双峰型"波动特征,AOD月均值范围为0~2.5,其中,2-5月AOD月均值均大于0.7,8月AOD月均值为0.6,11-12月AOD月均值均小于0.5.研究显示,四川盆地颗粒物污染防治应以成都平原城市群和四川省南部城市群为主,应重点控制细颗粒物排放,合理安排工业企业的周期性生产强度.      

生物气溶胶的吸湿性

归纳了有关气溶胶吸湿性的测量方法以及过去近30a来文献中报道的生物气溶胶吸湿性的主要研究成果,总结了不同种类生物气溶胶之间吸湿性的差异.已有研究表明,绝大部分的生物气溶胶粒子都具有一定的吸湿性,当相对湿度为90%时,吸湿增长因子约为1.04（真菌孢子）~1.22（细菌）,花粉颗粒物吸湿后的质量与之前的比值为1.30~1.55.最后,提出了目前关于生物气溶胶吸湿性研究中尚未解决的科学问题及该领域的主要发展方向.     

加入SOA示踪的深圳大气PM2.5受体模型源解析

为厘清包括二次有机气溶胶（SOA）在内的深圳市区PM_2.5各种一次和二次来源贡献,本文于2017年9月2日~2018年8月29日在深圳市大学城点位开展PM_2.5样品采集,并进行化学组分和水溶性有机物（WSOM）质谱测量,共获得162组有效数据.观测期间深圳市大气PM_2.5平均质量浓度为26μg/m³,在传统PMF源解析的基础上加入羧基离子碎片（CO₂⁺）作为SOA的示踪物,加入水溶性有机氧（WSOO）用于计算各因子O/C,验证有机物解析效果.结果表明,SOA可以被独立解析出,其O/C明显高于其他一次污染源中有机物;机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA为最主要的4个源,对PM_2.5质量浓度的贡献分别为25%、23%、17%和10%,船舶、地面扬尘、老化海盐、建筑尘、生物质燃烧、燃煤和工业贡献均在5%以内.各个源的变化特征表明,机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA等源贡献呈现冬高夏低的季节特征,与冬季季风条件下源自内陆的污染传输密切相关.污染天气时,二次硝酸盐和SOA的贡献增加相对最显著,因此NOx和挥发性有机物是减排的关键.     

含菌气溶胶扩散对人群的潜在影响风险

为分析生物气溶胶释放对人群潜在影响风险的情况,利用CALPUFF模型定量模拟了2019年7月24~8月20日中牧兰州生物药厂含菌气溶胶扩散、浓度空间分布、对人群潜在健康风险,并结合公开报道的检测数据开展验证.结果显示：生物药厂的含菌气溶胶排放源附近高值区主要集中于厂区四周,影响范围主要以厂区为中心,并向四周逐渐扩散;检测结果中兰州兽研所1#,兰州大学2#地区健康风险比例41.49：1,在模拟的相对风险大小的误差区间（36.15±8.48）范围内,说明本研究含菌气溶胶对人群潜在影响风险的模拟结果可信.     

北京市气温与黑碳和PM2.5对疾病死亡影响的交互效应

通过收集北京市2010~2016年逐日呼吸和心脑血管疾病死亡数据、污染物（BC、PM_2.5、SO₂、O₃和NO₂）日均浓度资料以及同期的气象资料,采用广义相加模型（GAMs）中的主效应模型、非参数二元响应模型和温度分层模型探讨了北京市气温、PM_2.5和BC单效应,以及气温与PM_2.5和BC交互作用分别对呼吸和心脑血管疾病死亡人数的影响.单效应分析结果表明,气温与两种疾病死亡人数的累计暴露-反应关系均呈“J”型分布特征,最适温度为24℃;累计滞后一天情况下PM_2.5和BC的健康效应均最显著,此时PM_2.5和BC浓度每升高四分位间距（IQR）,呼吸系统疾病死亡人数超额增加百分比（ER）分别为2.21%和1.80%,心脑血管疾病死亡人数ER分别为2.02%和1.48%.交互作用的研究结果表明,高温与高浓度的PM_2.5（或BC）对疾病死亡的影响存在协同效应,且高温条件下BC对疾病死亡影响的健康风险大于PM_2.5,当气温大于24℃时,BC和PM_2.5浓度每升高IQR对应的呼吸系统疾病死亡人数ER分别为6.22%和6.17%,心脑血管疾病死亡人数ER分别为5.01%和3.97%.虽然BC只占PM_2.5的一部分,但BC对人群健康的影响不容忽视,应该引起足够的重视.     

利用HYSPLIT模型研究珠三角地区VOCs时空分布特征

于2016年在中国广东大气超级监测站,开展4个季节的VOCs长时间观测,共获得2142组有效数据,并利用HYSPLIT模型分析珠三角地区VOCs时空分布特征.结果表明,各类VOCs混合比和化学反应活性具有明显的季节变化特点.观测期间,VOCs平均浓度为（18.523±20.978）×10^-9,其中,低碳烯烃和苯系物二者混合比之和仅占46%,但贡献了85%的·OH消耗速率（L_OH）、82%的臭氧生成潜势（OFP）和97%的二次气溶胶生成潜势（SOAFP）.观测站点主要受来自北部内陆地区气团（1#）、西部内陆地区气团（2#）、台湾海峡南端气团（3#）以及南部海洋地区气团（4#）的影响.1#气团中炔烃和苯系物的混合比占比最高,分别达到10%、37%,而3#气团中低碳烷烃的浓度水平最高,达到（8.437±5.561）×10^-9.通过估算气团中VOCs的化学反应活性,可以发现,1#气团的VOCs化学反应活性最强,其对O₃和SOA的生成贡献最高.1#、2#、3#和4#气团中VOCs的化学反应活性主要由苯系物和低碳烯烃贡献.     

基于FY-4A卫星数据反演气溶胶光学厚度及分析应用

风云四号A星（FY-4A）是我国新一代静止气象卫星,多通道扫描成像辐射计（AGRI）是风云四号静止气象卫星的主要载荷之一.为探究FY4A数据用于气溶胶光学厚度（AOD）反演的可行性,基于FY-4A/AGRI数据,利用暗像元算法对2019年2月23~26日及10月27~30日京津冀地区AOD进行反演研究,并与AERONET地基观测AOD数据进行了对比分析.结果表明,基于FY-4A数据及构建响应函数库,通过暗像元方法能较好的反演出京津冀地区气溶胶空间分布;AOD主要的高值区体现在京津冀中南部地区并向周边郊区逐渐降低,在AOD值较大时此特征较为明显;将反演值与同期AERONET地基观测数据对比验证,相关系数达到0.869,均方根误差为0.221,表明AOD反演值与观测值吻合较好,FY-4A卫星数据反演AOD具有一定可行性.     

华北地区沙尘天气垂直气溶胶直接辐射强迫

利用CALIOP数据和SBDART（Santa Barbara DISORT Atmospheric Radiative Transfer）辐射传输模式研究了2013~2016年华北地区8d沙尘天气气溶胶及其直接辐射强迫垂直分布特征,分析了气溶胶垂直分布和光学特性对直接辐射强迫的影响.结果表明,气溶胶集中分布在地表及以上3km范围,其中纯净沙尘型和污染沙尘型气溶胶位于上层,污染大陆型气溶胶和烟雾位于下层.大气层顶、地表和大气层的日均气溶胶直接辐射强迫分别是-38.41~-88.44,-74.03~-225.86,9.06~137.42W/m².0~8km高度范围气溶胶直接辐射强迫是负值,且随着高度的增加绝对值逐渐减小.气溶胶垂直分布对大气层顶、地表和大气层的直接辐射强迫影响较小,但对直接辐射强迫垂直分布影响较大,由气溶胶廓线差异造成的同一高度层气溶胶直接辐射强迫最大差值能达到31.18W/m².气溶胶光学厚度和单次散射反照率对直接辐射强迫影响明显.消光能力相同时,吸收性气溶胶对短波太阳光的衰减作用大于散射性气溶胶,后向散射比例大的气溶胶大于后向散射比例小的气溶胶.