重型柴油车实际道路油耗与排放模拟及其应用研究

基于实际行驶状态下重型车动力需求和传动系统变化规律,建立了重型柴油车整车的瞬态油耗和排放模拟方法,可实现整车发动机工况及油耗与排放的实时模拟.为验证模型的有效性,利用重型车车载排放测试手段,以柴油公交车为研究案例,模拟并验证了车辆在实际运营线路上的油耗与排放水平.公交车综合线路实测百公里油耗为16.38L,NOx、CO和THC排放因子分别为4.44、3.35、1.96g·km-1,模拟结果与实测值基本吻合,其油耗与排放因子与实测值之比均在1.06倍左右.模拟结果显示,实测公交车怠速、NOx控制区及其它区域工况点分别占32.6%、7.1%和60.4%,增加10t负载或提高1.5倍车速可使发动机负荷利用率上升,控制区比例上升至18.4%和18.8%,同时增加负载和提高车速,控制区工况可提高至33.9%.相应地,增加负载或提高车速情景分别使车辆油耗与排放上升至1.5～1.7倍和1.6～1.8倍,同时增加负载和提高车速,油耗与排放可增至2.5倍～3.0倍,控制区油耗与排放比例均有大幅度上升.总体上,该模型方法可以为评价和研究重型柴油车在实际道路上的能耗及其排放状况提供新的模拟方法和分析手段.     

δ-MnO2/水界面17β-雌二醇的氧化转化

采用化学合成的新生态水合δ-MnO2为氧化剂,研究其对17β-雌二醇(E2)氧化转化的反应动力学,考察相关因素(如pH、δ-MnO2投加量等)对氧化转化的影响,并通过气相色谱质谱联用仪(GC/MS)分析δ-MnO2氧化转化E2的产物,探讨氧化转化的反应机制.结果表明,E2对新生态水合δ-MnO2的氧化作用具有较强的反应感受性,且在pH值一定和δ-MnO2充分过量的条件下,E2氧化转化的反应动力学并不是简单的准一级反应动力学,而是遵循复合的反应动力学.E2的氧化转化速率与δ-MnO2的投加量呈正相关,在δ-MnO2投加量为c(E2)∶c(MnO2)=1∶100时,反应体系中的δ-MnO2已足够,E2浓度在8h内降低了90%以上.E2的氧化转化速率与pH值的增加呈负相关,pH为4.0时,E2在0.25h内去除率达到95%,而在pH为6.8和9.0时,E2在1h内只去除了80%和75%.另外,在反应过程中检测到了2个主要产物,分别为雌酮(E1)和2-羟雌二醇,并在此基础上结合相关文献提出了氧化转化流程.     

基于OSAT方法对上海2010年夏季臭氧源解析的数值模拟研究

上海夏季臭氧浓度超标现象频繁出现,危害人体健康,已成为一个重要的大气环境问题.本文采用CAMx模型并使用OSAT方法对上海2010年夏季（8月）地面臭氧的源贡献进行了数值模拟研究,探讨了上海本地、浙江、江苏和远距离传输对上海徐汇站O₃浓度的贡献,同时还详细分析了上海本地8类源（农业源、工业过程、工业锅炉、电厂、生活源、交通源和挥发源）的贡献特征.结果表明：在白天O₃低浓度污染时段和夜间,上海徐汇站O₃主要来自外围（最内层模拟区域之外）的贡献.而在白天高浓度O₃污染时段,来自上海市本地污染源排放的贡献率显著地升高.从2010年8月6—31日期间徐汇站O₃小时浓度贡献百分率的平均值来看,外围贡献了61.2%,上海本地、江苏和浙江对上海徐汇站的平均贡献率分别为22.8%、7.4%和8.6%.工业过程是上海本地O₃的最大贡献源,其次是挥发源和交通源,因此,降低上海本地O₃污染浓度的有效措施为控制来自工业过程、挥发源和交通源的O₃前体物的排放.另外,通过OSAT方法模拟计算还得出,上海市交通源、上海电厂和工业过程是徐汇站NO_x浓度（O₃的重要前体物之一）的三大主要贡献源,实施针对该三大重点排放源的减排措施将有效减少上海市的NO_x大气环境浓度.     

基于Urban-RAM模型的上海居民生活碳排放研究

随着全球对碳排放相关研究的不断深入,居民生活引起的能源消耗和碳排放问题引起了研究人员越来越多的关注,但目前鲜有对上海市居民生活整体碳排放的系统研究.本文以2010年为基准年,引入美国劳伦斯伯克利国家实验室开发的Urban-RAM模型,对上海市居民生活碳排放情况进行定量分析,旨在初步掌握上海市居民生活碳排放的总体规模和结构特征,为上海市低碳城市建设和相关决策提供科学依据.研究结果表明,上海市2010年居民生活碳排放总量(CO2e)为4985.7万t,主要以间接排放为主,间接碳排放和直接碳排放分别占居民生活碳排放总量的64.1%和35.9%;上海市居民生活碳排放在各个消费领域的分布不均,直接碳排放主要来自公共和居住建筑领域,该领域的直接碳排量为1065.0万t,占全市居民生活直接碳排放总量的59.5%;间接碳排放主要来自家庭消费领域,该领域的间接碳排量为1625.2万t,占全市居民生活间接碳排放总量的50.9%,其中以食品消费和衣装消费的贡献最大,分别占家庭消费领域碳排放总量的53.5%和29.5%;综合来看,公共和居住建筑领域的整体碳排量最大,为2231.6万t,占全市居民生活碳排放总量的44.8%.     

2013年1月中国中东部大气重污染期间上海颗粒物的污染特征

2013年1月,我国中东部地区连续遭受多场大范围、长时间、高强度的灰霾天气.期间,本研究采用在线连续观测手段测量了上海市城区大气中气态污染物、颗粒物的质量浓度、细颗粒物的化学组分等,获得了高污染过程中颗粒物的污染特征.观测结果显示,1月份期间PM₁₀、PM_2.5与PM_1.0平均浓度分别为(125±75) μg·m^-3、(82±54) μg·m^-3和(44±27) μg·m^-3,PM_2.5/PM₁₀为65.0%±13.0%,能见度小于10.0 km的累计时间长达284 h,占整月小时数的38.2%.灰霾期间大气PM_2.5中SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺和OM分别占PM_2.5的21.5%±4.9%、22.8%±5.9%、15.9%±3.1%和20.4%±4.3%,其中,二次组分(SNA+SOA)占PM_2.5的65.7%±8.4%,表明灰霾期间二次组分对PM_2.5的贡献较大;灰霾期间还测得较高的SOR和NOR,分别为0.335±0.121和0.229±0.066,说明SO₄^2-和NO₃^-的生成效率较高;较高的/比值(1.137±0.438)表明灰霾期间机动车的污染较明显.研究发现,随着PM_2.5质量浓度不断地增加,SNA的比例明显上升,期间NH₄⁺对SO₄^2-、NO₃^-等酸性物质的中和发挥了重要作用.研究结果显示,灰霾期间,因受低温和高浓度颗粒物的影响,上海地区的大气对有机物的氧化能力明显减弱,昼夜OC/EC值差别不大.     

上海秋季典型大气高污染过程中有机碳和元素碳的变化特征

于2011年10月1日至10日在上海市城区对大气中细粒子的质量浓度和含碳气溶胶进行了在线连续观测,获得了秋季典型大气灰霾污染过程中含碳气溶胶的变化特征.观测结果显示,在大气灰霾过程中PM2.5中有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度分别为(20.38±7.11)μg·m-3和(4.07±1.97)μg·m-3,浓度显著高于非霾过程.以非霾天气的起始点作为参照点,得出灰霾期间OC和EC的增长率分别为641％±258％和409％±246％,本次灰霾过程中OC的污染累积与二次生成作用分别占63.8％和36.2％,污染过程以累积为主.灰霾期间OC/EC与O3具有良好的线性关系,且相关分析表明二者之间呈正相关,OC浓度的升高与含碳组分的光化学反应有关.采用EC示踪法估算短期大气过程中有机碳(SOC)含量,灰霾天气和非霾天气PM2.5中的SOC浓度分别为1.64～17.96 μg·m 3和0.25 ～2.83 μg·m-3,分别占OC的l0.7％～66.7％和9.2％ ～52.5％.     

2013年夏季典型光化学污染过程中长三角典型城市O3来源识别

城市化、工业化、机动化的高速推进以及大气活性物质的大量排放,使得长江三角洲地区在夏秋季节面临严峻的以高浓度O3为典型特征的光化学污染问题.然而,O3与其前体物之间的高度非线性反应过程使得其来源识别变得十分复杂,因此针对高浓度O3的控制途径仍不清楚.本文以2013年7月长三角地区发生的一次持续时间长、波及范围广、强度高的高浓度O3污染过程为研究案例,基于CAMx空气质量数值模型中耦合的臭氧来源追踪方法(OSAT),采用物种示踪的方法对长三角3个代表性城市上海、苏州、杭州近地面O3的污染来源开展了模拟研究,探讨了4个源区(上海、浙北、苏南和长距离输送)、7类排放源(工业锅炉和窑炉、生产工艺过程、电厂、生活源、流动源、挥发源和天然源)对上海、苏州和杭州城区地面O3的浓度贡献.研究结果表明:长距离输送以及区域背景产生的O3约在20×10-9~40×10-9(体积分数)之间;加上上海及苏南、浙北地区排放的前体物在长三角城区地区二次生成O3,可使O3上升至40×10-9~100×10-9(体积分数)乃至更高.模拟时段内日间8 h O3浓度的地区贡献分析结果显示,长距离传输对于上海、苏州、杭州的浓度贡献分别为42.79%±10.17%、48.57%±9.97%和60.13%±7.11%;上海城区O3来源中,上海本地污染贡献平均为28.94%±8.49%,浙北地区贡献约19.83%±10.55%;苏州城区O3来源中,苏南地区贡献约26.41%±6.80%;杭州城区O3来源中,浙北地区贡献约29.56%±8.33%.从各受点日最大O3小时浓度贡献来看,长距离传输贡献比例显著下降(35.35%~58.04%),而本地污染贡献上升.区域各类污染源贡献分析结果表明,长三角地区对O3污染贡献最为突出的几类污染源分别是工业锅炉和窑炉(浓度贡献约18.4%~21.11%)、生产工艺过程(19.85%~28.46%)、流动源(21.30%~23.51%)、天然源(13.01%~17.07%)和电厂排放(7.08%~9.75%).研究结果表明,工业燃烧排放、生产工艺过程中产生的VOC排放以及流动源大气污染物排放,是造成长三角区域夏季高浓度O3的主要人为源.     

二氧化锰氧化降解乙炔基雌二醇的动力学研究

研究了化学合成的新生态δ-MnO2对乙炔基雌二醇(EE2)的氧化降解动力学,并且考察了δ-MnO2投加重、EE2初始浓度、初始pH值等因素对EE2降解动力学的影响.结果表明:EE2对新生态水合δ-MnO2的氧化作用具有较强的反应感受性,且在pH值一定和δ-MnO2充分过量的条件下,EE2氧化降解的反应动力学并不是简单的...     

夏季长三角地区臭氧非线性响应曲面模型的建立及应用

2013年8月上旬,长三角地区发生了一次大范围高浓度臭氧污染事件.本研究基于WRF-CMAQ空气质量模型系统,结合长三角地区大气污染物排放清单,构建了臭氧与其前体物之间的非线性响应曲面模型(Response surface modeling,RSM).基于RSM探讨了长三角地区O_3化学的敏感性特征,分析了上海市O_3的来源并预测不同情景下O_3的变化,提出O_3污染的最优控制方案.研究结果表明,长三角地区夏季O3主控因素区域差别较大,上海环科院、杭州卧龙桥、南京玄武湖等城区点位属于VOC控制型;徐州铜山、合肥肥西、丽水青田等郊区属于NOx控制型.O_3的敏感性特征在不同浓度水平下也呈现较大差异,随着O_3浓度水平的升高,各地区NOx敏感性均有所增加.从区域来源来看,远距离传输对平日上海O_3贡献较大,占50%以上;而在O_3污染日,本地及区域贡献为72.1%,而远距离传输贡献下降至27.9%.快速预测了110组减排情景,表明在本地及区域前体物均减排70%的情况下,2013年8月上海O_3浓度能完全达标.     

溶剂使用源有组织排放VOCs监测方法及组成特征

以上海2家大型修造船企业、3家大型汽车制造企业、2家大型涂料生产企业、1家大型油墨生产企业以及1家大型包装印刷企业为例,研究不同监测方法对溶剂使用源有组织排放废气VOCs(挥发性有机物)监测的适用性;并在此基础上初步探讨溶剂使用源排放VOCs的组成特征.结果表明:Summa罐可以很好地采集和储存溶剂使用源排放的有机物,废气在Summa罐采集、储存1周后,其中NMHC(非甲烷总烃)质量浓度与企业现场测试结果一致性很好,二者相关系数高达0.99,平均比值为1.04±0.09.采用GC-FID/MS(气相色谱-氢离子火焰/质谱)联用技术分析Summa罐采集的废气发现,VOCs可定量组分的质量浓度平均值占ρ(NMHC)的61.0%(以碳计);不同溶剂使用源排放的NMHC中可定量组分所占比例在29.2%～95.7%之间,行业之间存在一定差异.溶剂使用源排放的废气中可定量的VOCs组分主要是芳香烃和含氧VOCs;修造船和汽车制造等喷涂过程排放的VOCs中芳香烃贡献最大,其次是含氧VOCs;在涂料油墨生产及包装印刷过程排放的VOCs中,含氧VOCs贡献最大,特别是包装印刷源排放的VOCs中有85.0%是乙酸乙酯.研究结果对溶剂使用源VOCs物质排放清单编制有一定的支撑作用.