不同行驶工况下轻型柴油车瞬时排放的CMEM模拟研究

以轻型柴油车为研究对象,给出了轻型柴油车瞬时排放计算模型的结构和主要输入参数,并将车辆在实际道路上的瞬时排放计算结果与实测数据作了对比验证.结果表明,THC、CO以及NO_x排放的相对误差分别为14.2%、 3.7%和32.7%,相关系数分别达到0.73、 0.72和0.87,表明CMEM模型能够较好地反映车辆在实际道路上排放的瞬时变化.对车辆在日本10-15工况、欧洲ECE工况、美国FTP城区工况及上海城市主干道路况上的排放和燃油经济性进行了模拟计算.CMEM模拟结果发现,污染物排放水平随着车速的提高而下降;特别是超低速段0～10 km·h^-1向10～20 km·h^-1过渡时,污染物排放水平变化显著.车辆的加速过程在污染物排放过程中起主导作用,其对污染物排放的贡献在30%以上,个别甚至超过70%.上海城市主干道工况的怠速过程对THC和CO的贡献率分别接近40%和30%,CO、THC、NO_x排放因子分别是欧美日的1.3、 1.5、 1.4倍,1.5、 2.1、 1.9倍以及1.2、 1.3、 1.3倍.模拟车辆在上海城市主干道上的燃油经济性最差,仅9.56 km·L^-1.国外行驶工况不能真实地反映我国机动车在实际道路上的行驶状况.     

重型柴油公交车实际道路颗粒物排放的理化特征

为研究重型柴油公交车实际道路颗粒物排放的理化特征,采用车载排放测试方法,选取了2辆国Ⅲ和4辆国Ⅳ柴油公交车,对气态污染物和颗粒物排放因子、粒径分布及颗粒物中的组分(包括碳组分、离子、元素和有机组分)排放特征进行了实测分析.结果表明:测试车辆的颗粒数量主要集中在100 nm以下粒径段,颗粒质量排放总体呈倒U型分布,粒径峰值位于300 nm左右.OC和EC分别占尾气颗粒物总质量的36.10%±8.94%和27.97%±10.00%,离子和元素组分分别占7.75%±1.01%和22.71%±3.09%.柴油质量对柴油车尾气颗粒物成分具有较大影响,燃用国Ⅲ柴油的车辆尾气中富含S、Ca、Mg、Na等元素组分,其主要来自燃油中的硫分和杂质.在可检出的弱极性可溶有机物中,正构烷烃和脂肪酸的含量较为丰富,分别占颗粒物总质量的1.95%和5.13%,此外还有一定量的藿烷和PAHs(多环芳烃).其中,正构烷烃组分主要分布于C19～C29,正构烷酸主要集中在C12、C14、C16和C18等偶数碳组分.国Ⅲ和国Ⅳ柴油公交车的PAHs排放因子分别为198.2、62.5 μg/km,以3环和4环PAHs为主,菲、荧蒽、芘、惹烯、苯并荧蒽、、苯并[123-cd]芘和苯并苝是较为主要的PAHs组分.需要指出的是,由于采用定比例稀释方法,颗粒物中组分的测试结果可能与其实际排放存在一定偏差.      

利用SPAMS研究上海秋季气溶胶污染过程中颗粒物的老化与混合状态

利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱(SPAMS)于2011年11月11～18日在上海测量了气溶胶高污染过程中200 nm～2.0μm气溶胶的粒径谱及其化学组成.对气溶胶粒子的分类结果发现,灰霾天期间大气中主要存在OCEC、METAL、EC、SECONDARY和K-Na等5种气溶胶粒子,其粒子数分别占总数的27.4%、3.4%、7.3%、45.6%和5.4%,二次污染显著.观测得到的5类气溶胶颗粒中都包含18NH4+、80SO3-、96SO4-、97HSO4-、46NO2-、62NO3-、125H(NO3)2-等二次组分,说明灰霾天期间这些颗粒都经历了不同的二次过程或与二次组分进行了不同程度的混合,且随着灰霾的生成和发展,气溶胶不断老化,二次气溶胶粒子的信号迅速增强.OCEC粒子中97HSO4-的信号较强,说明SO2可能在气溶胶表面发生多相反应,同时因有机物的存在对气态硫酸参与气溶胶成核和增长起了重要作用,尤其是在严重污染的条件下,气态硫酸和有机蒸气相互作用可能加速了硫酸-有机颗粒物的形成.从气溶胶类型的谱分布可以发现,新鲜的EC气溶胶粒子排入大气后,其表面会不断附着18NH+4、80SO3-、96SO4-、97HSO4-、46NO2-、62NO3-、125H(NO3)2-等二次组分,EC颗粒在老化的过程中其类型逐步由EC气溶胶演变成二次气溶胶粒子.来自海洋的暖湿气流除了形成降水对气溶胶形成冲刷作用,使得二次气溶胶粒子和OCEC气溶胶粒子数明显降低以外,也将有机胺带入内陆,在清洁天气溶胶粒子中形成Amine粒子.     

上海市秋季大气VOCs对二次有机气溶胶的生成贡献及来源研究

2011年9月1日～11月21日在上海市城区对大气中颗粒物质量浓度和挥发性有机物体积分数进行了在线连续观测.期间共出现4次大气污染过程:PD1(9月20～23日)、PD2(10月5～9日)、PD3(10月13～18日)、PD4(11月10～14日).本测点大气PM2.5的平均浓度分别为(45±16)、(76±46)、(57±36)和(122±92)μg·m-3,VOCs的体积分数分别为(30.87±30.77)×10-9、(32.09±30.69)×10-9、(34.04±28.13)×10-9和(44.27±31.58)×10-9;烷烃、烯烃、芳香烃的体积分数分别占TVOC的53.58%、27.89%、10.96%;用OH消耗速率(LOH)和臭氧生成潜势(OFP)评估了VOCs大气化学反应活性.结果表明,烯烃和芳香烃是本测点秋季大气VOCs中对LOH和OFP贡献最大的关键活性组分.利用气溶胶生成系数FAC和OC/EC比值法估算上海市SOA的生成潜势,两种方法得出的SOA浓度值分别为1.43μg·m-3和4.54μg·m-3,比值法明显较高,这主要是本研究测得的SOA前体物偏少所致.其中芳香烃不仅是OFP的关键活性组分,而且也是SOA的重要前体物.应用PMF模型对VOCs进行源解析,确定了秋季上海市大气中VOCs的6个主要的污染来源,分别为汽车尾气(24.30%)、不完全燃烧(17.39%)、燃料挥发(16.01%)、LPG/NG泄露(15.21%)、石油化工(14.00%)、涂料/溶剂的使用(13.09%).汽车尾气和涂料/溶剂等源排放的VOCs中富含OFP关键活性组分和SOA重要前体物,它们对VOCs浓度的贡献占TVOC的37.39%,这些排放源应列入未来上海市大气复合污染控制的优先范围.     

2013年1月中国东部地区重污染过程中上海市细颗粒物的来源追踪模拟研究

大气PM_2.5是当前我国城市和区域面临的最突出的大气污染问题,然而PM_2.5及其关键组分污染的来源不清,严重制约了人们对PM_2.5 的科学认知和污染防控的步伐.本研究以2013年1月中国东部地区一次典型重污染过程为研究案例,利用CAMx三维模型中耦合了物种示踪机制的颗粒物来源追踪方法,探讨和揭示了中国东部地区代表性城市上海及周边地区共4个源区(上海、苏南、浙北、大区域)、8类污染源(包括燃烧源、生产工艺过程、流动源、生活面源、挥发源、扬尘源、农业源、天然源)对上海城区大气中PM_2.5及其关键组分包括水溶性无机离子(SO^2-₄、NO^-₃、NH⁺₄)、元素碳(EC)和有机碳(OC)的污染贡献.研究结果表明,2013年1月份中国东部出现严重灰霾污染期间,上海城区PM_2.5的主要区域贡献为上海本地污染源排放累积(PM_2.5浓度贡献平均为55.4%±22.3%)和长距离输送(38.4%±20.0%).上海地区8类主要排放源中,扬尘源贡献均值最大,达到30.7%±31.8%,其次为燃烧源18.2%±15.6%、流动源18.6%±17.5%、挥发类源16.9%±18.0%.对上海市PM_2.5组分的源解析研究发现,燃烧源对细颗粒物中硫酸盐和硝酸盐的浓度贡献最大,其浓度贡献分别达到56.2%和55.9%.铵盐中72.4%来源于挥发类源贡献,元素碳约78.3%来自于交通源贡献.挥发类源排放和流动源是主要的有机气溶胶贡献源,浓度贡献分别为36.2%和32.5%.     

长江三角洲2014年天然源BVOCs排放、组成及时空分布

基于遥感解译植被,结合WRF气象场模拟,利用MEGAN模型估算了2014年长三角地区天然源VOCs（BVOCs）排放清单,分析其化学组成及时空分布特征.结果表明,2014年长三角江浙沪皖三省一市BVOCs排放总量为188.6万t,其中异戊二烯70.42万t（37.3%）,单萜烯30.3万t（16.1%）,其他VOCs为87.88万t（46.6%）.BVOCs季节变化十分显著,夏季最高,冬季最低;夏季排放占年排放量的60.9%（108.8万t）,冬季仅占3.2%（5.7万t）.受植被覆盖影响,BVOCs排放存在空间分布差异,南高北低,浙江、安徽、江苏和上海市的BVOCs排放量依次为84.2万t（44.6%）、76万t（40.3%）、27.2万t（14.4%）和1.2万t（0.7%）,这主要与植被类型分布有关.     

输送、滞留叠加海上回流的长时间沙尘天气影响判断及贡献分析

于2019年10月15日~11月7日对上海大气中颗粒物的质量浓度和PM_2.5的化学组分进行了在线连续观测,期间,华东地区遭遇了一次大范围的沙尘过程.根据相关规定,结合沙尘示踪组分和WRF-CMAQ数值模拟,将观测过程分为4个阶段：沙尘前、沙尘Ⅰ（输送和滞留过程）、沙尘Ⅱ（海上回流和清除过程）和沙尘后.基于相关规定、沙尘示踪物和空气质量模型这3种方法判定的沙尘开始时间为10月29日08：00~09：00,但结束时间存在明显分歧：相关规定的判定方法无法对海上回流的沙尘气团进行识别;不同示踪物判断的沙尘结束时间有明显差异;WRF-CMAQ模型虽然能够较好地模拟沙尘的时间变化趋势,但对于短期滞留的沙尘和海上回流沙尘存在高估.沙尘天气中PM₁₀、PM_2.5和无机元素的质量浓度显著高于非沙尘天,最高日均浓度出现在10月29日,分别为（234.8±125.5）、（76.8±22.5）和（17.54±10.5）μg·m^-3.沙尘期间地壳元素对PM_2.5的浓度贡献显著升高,二次离子（SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺）对PM_2.5的浓度贡献明显降低,沙尘Ⅰ和沙尘Ⅱ过程Al、Si、Ca和Fe这4种地壳元素占PM_2.5的质量分数分别为23.5%和13.7%,二次离子分别占PM_2.5的质量分数为24.3%和41.9%.PMF源解析法、Ca含量丰度法、沙尘源区PM_2.5/PM₁₀比值法和地壳物质重构法表明,沙尘颗粒对PM_2.5的直接浓度贡献为43.4%~50.0%,回流沙尘对PM_2.5的浓度贡献为19.2%~24.7%.     

基于优化的深度极限学习机的柴油车NOx排放预测

用麻雀搜索算法优化的深度极限学习机（SSA-DELM）构建柴油车NOx排放预测模型，对柴油车低速、中速和高速状态下的NOx排放进行预测，并将此模型性能与深度极限学习机（DELM）模型性能进行对比分析。结果表明：SSA-DELM模型的预测效果较好，在低速、中速、高速状态下该模型平均绝对百分比误差MAPE分别为0.061 0、0.044 9、0.039 1；在低速、中速、高速状态下SSA-DELM模型的性能评价指标比DELM模型性能评价指标分别优约23%、44%、11%。     

韶关市3座供水水库蓝藻种群及微囊藻毒素的季节变化

为了解供水水库的蓝藻种群和微囊藻毒素的季节变化,于2012年1—12月对韶关的苍村、瀑布和花山3座供水水库进行了采样分析。结果表明,3座水库为中营养型水库,监测蓝藻共9属(种),优势种为鱼腥藻和微囊藻,蓝藻最高丰度为5.67×107L-1;降水导致营养盐物质带入水库和水体不稳定性是蓝藻种群和优势种在夏秋两季季节变化和占优势的主要影响因子。3座水库ρ(微囊藻毒素)为0.1~0.9μg/L,最高值接近世界卫生组织对饮用水中MC-LR的指导性限制值(1μg/L)标准。微囊藻与微囊藻毒素呈显著正相关性(R=0.871,P0.01),表明产微囊藻毒素的蓝藻主要为微囊藻,当水库发生微囊藻水华时有发生微囊藻毒素的风险。     

粤北2座不同营养水平水库浮游植物功能类群的季节演替

于2011年1—12月对广东省韶关市白水礤水库和苍村水库这2座中型居民供水水库进行每月1次、为期1a的采样,利用营养状态指数(TSI)进行水质综合评价,将水库中的浮游植物按功能类群进行分类,并结合水库的水文、水质和浮游植物的生境特征,分析全年优势功能类群的演替特点及其主要的环境影响因子。结果表明,白水礤水库为贫营养型水库,苍村水库为低中营养型水库,全年共检出浮游植物7门45属(种),可划分为16个功能类群,其中,白水礤水库全年以适应低营养盐环境的功能类群占优势,耐富营养化的功能类群仅在丰水期有检出;而苍村水库全年都能监测到耐富营养环境的功能类群,且在丰水期明显占优势,但在枯水期和平水期因营养盐含量的降低,演变为以适应低营养盐环境的功能类群为主。营养盐含量的不同是导致2座水库浮游植物功能类群产生差异的根本原因,而因降水季节的变化所致水体环境因子的变化则是造成2座水库浮游植物功能类群演替不可忽视的因素。