低温等离子体催化氧化甲烷的实验研究

采用电容耦合等离子体和催化剂协同作用对干空气中的甲烷进行了氧化实验，并和没有放置催化剂时进行了对比，结果表明，放置催化剂后甲烷的分解效率明显提高，反应产物中CO2的选择性增加，副产物NO和NO2的浓度减少．反应所需的能耗降低。甲烷的最终氧化产物为CO、CO2和H2O。     

负载型金催化剂用于室温下CO的消除

从催化活性、抗潮湿、抗硫中毒、稳定性等方面考察了负载型金催化剂对于ＣＯ氧化反应的性能。筛选出的２－３催化剂可在－２２℃下完全消除ＣＯ，并且在催化活性、抗潮湿、抗硫中毒、稳定性等方面具有现行催化剂无法比拟的优点。     

光助Fenton反应催化剂Fe/Al2O3的制备及其对六氯苯的催化活性研究

采用超声促进浸渍法制备了光助Fenton催化剂Fe/Al2O3,利用该催化剂对六氯苯（HCB）进行光助Fenton氧化降解,考察了浸渍液浓度、浸渍温度、灼烧温度和灼烧时间等制备条件对其催化降解六氯苯的活性的影响,确定了制备Fe/Al2O3的工艺条件,并对制得的催化剂进行表征。结果表明,超声促进浸渍法制备非均相光助Fenton反应催化剂Fe/Al2O3的最佳工艺条件为：浸渍液浓度25mmol/L,浸渍温度40℃,焙烧温度500℃,焙烧时间3h。在此条件下制备的催化剂对六氯苯的降解具有较高的催化活性。     

CeO_2/Fe_2O_3对高浓度苯酚废水微波诱导的氧化催化

对高浓度苯酚废水提出了用复合催化剂CeO2/Fe2O3进行微波诱导催化氧化的降解方法,并与单一催化剂Fe2O3的催化氧化效果进行了比较,对两者的表观反应动力学进行了分析,结果表明复合催化剂的催化效果比单一催化剂的催化效果高15%以上,其主要原因是CeO2/Fe2O3复合物具有很强的催化能力和较高的干电流变活性,有利于电子的迁移和羟基自由基·OH的形成,从而有利于苯酚的氧化降解。     

催化湿式氧化处理造纸废水的研究

以过渡金属氧化物CuO为活性组分,采用催化湿式氧化法处理造纸废水,考察Cu负载量、催化剂用量、反应温度对废水COD去除率的影响。结果表明:固定氧气分压在2.5MPa和反应时间3h,催化剂用量为3g,Cu负载量为4%,反应温度为220℃,500mL浓度为3250mg/L造纸废水的COD去除率为90%,色度去除率为89%,pH值由9.6变为7.8。另外,对催化剂进行再生处理和稳定性测试。结果表明:450℃下活化3h,在上述相同反应条件下,对原废水的COD去除率降低为88%,重复使用9次后对废水的COD去除率仍能保持在85%左右。     

浸渍液pH值对V-Mo/Ti脱硝催化剂性能的影响研究

为提升V-Mo/Ti催化剂的脱硝性能,在催化剂制备过程中调节浸渍工艺参数,制备了一系列不同浸渍液pH值的催化剂,采用XRD、N2-吸附脱附、拉曼光谱、UV-Vis、H2-TPR、NH3-TPD等手段对催化剂进行表征,考察了pH值的变化对催化剂物理化学性能的影响,采用固定床微型反应器对催化剂的脱硝性能进行评价。结果表明,降低浸渍液pH值,可以抑制催化剂上VOx物种的聚合,提升催化剂的还原性能,有利于提升催化剂的脱硝效率,降低脱硝反应过程中N2O生成量。同时,浸渍液pH值的变化,也会影响催化剂的酸性性能。当浸渍液pH值低于3.64时,催化剂酸性性能显著降低,造成催化剂脱硝性能降低;当浸渍液pH值控制在3.64时,催化剂的还原性能和酸性性能匹配较好,从而显示了较高的脱硝性能。     

Bi/Fe_3O_4催化NaBH_4还原水中对硝基苯酚

以磁性Fe_3O_4为载体负载Bi(NO_3)_3,再用NaBH_4还原Bi~(3+)制备了Bi/Fe_3O_4催化剂。采用XRD和紫外-可见光谱对催化剂进行表征。考察了Bi负载量、NaBH_4加入量和Bi/Fe_3O_4加入量对Bi/Fe_3O_4催化NaBH_4还原对硝基苯酚(4-NP)效果的影响。表征结果显示:当催化剂中Bi含量较少时,Bi分散良好;当Bi含量较多时,会形成纳米颗粒。实验结果表明:当反应温度为25℃,初始4-NP浓度为4.0 mmol/L时,在Bi负载量为5%(w)、Bi/Fe_3O_4催化剂加入量为500 mg/L,NaBH_4加入量为6.0 g/L的条件下,反应速率常数为0.581 min~(-1),4-NP的去除率为99.7%;Bi/Fe_3O_4催化剂稳定性好,重复使用15次后,活性基本不变。     

SO2和H2O对Mn-Ce/TiO2催化剂低温SCR活性的影响

采用溶胶凝胶法制备Mn-Ce/TiO_2低温SCR催化剂并考察其活性,研究了SO_2和H_2O对Mn-Ce/TiO_2低温脱硝催化剂的影响,并运用XRD、BET、SEM和FT-IR对中毒前后的催化剂进行表征。结果表明,催化剂在无SO_2和H_2O条件下具有良好的脱硝性能,在140℃时NO_x去除率达到84%。但若向模拟烟气中加入SO_2和H_2O,则随其体积分数增大对催化剂活性产生明显抑制作用。当H_2O的体积分数为5%、SO_2为700×10-6时,反应4 h后,NO_x去除率降为53%。H_2O对催化剂的抑制作用随H_2O的除去而消除,H_2O主要通过与NO_x的竞争吸附来抑制催化剂的活性。低浓度的SO_2对催化剂活性影响较小,SO_2体积分数为100×10~(-6)时,稳定后NO_x去除率仍能维持在80%以上,但较高体积分数的SO_2引起的催化剂失活不可自行恢复。SO_2毒化作用主要是引起了硫酸铵盐覆盖催化剂的表面活性位,以及造成活性组分MnO_x的晶化,并破坏了MnO_x与TiO_2间的强相互作用。H_2O和SO_2共同存在时,H_2O可以弱化SO_2对催化剂的毒化作用,主要因为H_2O与SO_2的竞争吸附作用而使SO_2对催化剂活性的影响减弱。     

Two-step fast microwave-assisted pyrolysis of biomass for bio-oil production using microwave absorbent and HZSM-5 catalyst

A novel technology of two-step fast microwave-assisted pyrolysis(f MAP) of corn stover for bio-oil production was investigated in the presence of microwave absorbent(Si C) and HZSM-5catalyst. Effects of f MAP temperature and catalyst-to-biomass ratio on bio-oil yield and chemical components were examined. The results showed that this technology, employing microwave, microwave absorbent and HZSM-5 catalyst, was effective and promising for biomass fast pyrolysis. The f MAP temperature of 500°C was considered the optimum condition for maximum yield and best quality of bio-oil. Besides, the bio-oil yield decreased linearly and the chemical components in bio-oil were improved sequentially with the increase of catalyst-to-biomass ratio from 1:100 to 1:20. The elemental compositions of bio-char were also determined. Additionally, compared to one-step f MAP process, two-step f MAP could promote the bio-oil quality with a smaller catalyst-to-biomass ratio.     

不同SAPO分子筛负载MnOx催化剂的低温NH3-SCR性能研究

以磷酸硅铝分子筛SAPO-5、SAPO~(-1)1和SAPO-34为载体,采用乙醇分散法制备了用于低温氨选择性还原(NH_3-SCR)NO_x的分子筛负载MnO_x催化剂.活性测试结果显示,3种分子筛催化剂均展现出优良的NH_3-SCR活性,但三者在低温区间的SCR活性存在较明显差异,其SCR活性顺序如下:MnO_x/SAPO-34MnO_x/SAPO-5MnO_x/SAPO~(-1)1.借助XRD、N2吸附-脱附、XPS、H2-TPR、NH_3-TPD、NH_3FT-IR等技术对催化剂的表面活性物种及表面酸性等进行表征分析,结果表明,MnO_x主要以无定型状态分散于载体上,负载后载体的比表面积和孔体积均有所下降.XPS和H2-TPR分析证实,不同分子筛载体上MnO_x的表面浓度与氧化态明显不同.NH_3-TPD和NH_3FT-IR分析揭示了催化剂表面均存在Bronsted酸位和Lewis酸位,其中,Lewis酸性位对低温SCR反应起着关键作用.研究表明,催化剂的催化性能会因载体不同而存在差异,高Mn4+表面浓度和丰富的Lewis酸性位对催化剂在低温区间实现优良的催化活性尤为重要.