湘江干流水环境质量演变特征及其关键因素定量识别

为科学有效地保护湘江流域水环境，定量识别湘江干流主要水质指标的驱动因素，该研究基于1990~2016年水质监测数据及沿岸永州 长沙五市社会经济发展指标，采用Mann-Kendall检验法分析湘江干流水环境演变趋势，通过逐步回归分析确定各地区各水质指标主要驱动因素。结果表明：湘江干流COD_Mn、Cd、As整体呈下降趋势，上游BOD₅呈下降趋势，上中游NH₃-N呈上升趋势，中游衡阳、株洲市重金属Cr⁶⁺呈上升趋势，衡阳市TP呈上升趋势，中下游BOD₅呈上升趋势；定量追溯各水质指标影响因素得出工业污染是湘江干流重金属As、Cr⁶⁺、Cd主要驱动因素，永衡株潭地区NH₃-N，衡阳市BOD₅、COD_Mn、TP及衡株潭地区BOD₅均以农业污染影响为主；发现产业结构调整对干流水环境有显著影响，建议在流域产业结构调整过程中加强转型升级。     

纳米零价铁-聚乳酸-生物炭复合材料协同微生物去除水中1,1,1-三氯乙烷

针对地下水1, 1, 1-三氯乙烷污染问题,通过溶液插层和液相还原法制备了纳米零价铁-聚乳酸-生物炭复合材料;采用扫描电镜观察、热重分析、傅里叶变换红外光谱分析和X射线衍射分析等手段对复合材料进行了表征;研究了复合材料在厌氧条件下协同胞外呼吸菌(Shewanella oneidensis MR-1)去除水中1, 1, 1-三氯乙烷的效果;确定了材料的最佳使用条件;探讨了协同体系中污染物的去除机理。结果表明:复合材料中纳米零价铁和聚乳酸颗粒较为均匀地分散于生物炭表面;材料中生物炭、聚乳酸和纳米零价铁的最佳质量比为7∶1∶2,材料最佳投加量为1.0%,且其对不同浓度污染物均有明显去除效果;在最佳条件下,培养360 h后协同体系中1, 1, 1-三氯乙烷的最大去除率为94.61%;复合材料促进胞外呼吸菌的异化铁还原脱氯是协同体系去除污染物的主要机理。该铁基生物炭复合材料能够有效协同胞外呼吸菌提高水中1, 1, 1-三氯乙烷的去除率,且具有良好的缓释长效性。     

MIL-101前体制备多孔铁碳材料构建高效异相电芬顿体系

通过水热法合成MIL-101(Fe)材料,并在N2氛围中进行高温碳化制备多孔铁碳(N-MIL-FeC)电极材料,探究其电催化氧还原性能及阴极电芬顿降解模拟染料废水性能。将制备的N-MIL-FeC材料进行电催化氧还原反应(ORR)性能测试,结果表明,Fe/H_2BDC摩尔比为2∶1,碳化温度为900℃,N-MIL-FeC材料CV扫描所得图形峰电位最小且峰电流最高,具有最优的ORR催化活性。在此基础上,将最佳条件下制得的N-MIL-FeC负载在碳纸上制成催化阴极应用于电芬顿反应催化降解模拟染料废水RhB。在催化剂负载量为1.5 mg·cm~(-2),pH为7条件下,浓度10 mg·L~(-1)的RhB溶液经过70 min降解率达到99%以上。通过淬灭实验和电子顺磁共振(EPR)测试证明羟基自由基(·OH)是参与催化降解反应的主要活性中间体。以MIL-101(Fe)为前驱体制备的多孔铁碳材料性能较好,有一定的应用前景。     

CeO2/TiO2纳米管催化剂脱硝性能研究

利用废气中本身含有的CO催化还原烟气中的NO_x,可以实现以废治废。采用TiO₂纳米管负载CeO₂,制备CeO₂/TiO₂纳米管催化剂,并对其进行了SEM表征及影响因素实验。实验结果表明：在n（Ce）∶n（Ti）=3∶7、焙烧温度500 ℃、焙烧时间3 h时制备的CeO₂/TiO₂纳米管催化剂形貌较好,表面颗粒分布相对均匀;反应温度400~600 ℃时NO脱除率达98%;该催化剂具有一定的抗氧性能;当n（SO₂）∶n（NO）=（1∶2）~（2∶1）时,NO脱除率仍然在95%以上。     

高山风景区居民区碳质气溶胶污染特征及来源

碳质气溶胶是大气颗粒物的重要组成部分，具有很强的环境和气候效应，是气溶胶科学研究领域的热点.为探究庐山风景区居民区PM_2.5中碳质组分的污染特征及来源，于2019年12月2日—2020年10月31日在庐山风景区居民区进行PM_2.5样品采集，并对其碳质组分有机碳(OC)和元素碳(EC)进行分析.结果表明，观测期间庐山风景区居民区PM_2.5的平均质量浓度为(46.45±18.64)μg·m^-3，其中OC和EC平均质量浓度分别是(4.08±1.61)μg·m^-3和(0.23±0.10)μg·m^-3，占PM_2.5总质量的8.78%和0.50%.且碳质颗粒的污染水平普遍低于城市地区，介于国内其他典型高山背景点之间.采用EC示踪法对PM_2.5中的二次有机碳(SOC)进行估算，发现采样期间SOC的平均浓度为(1.51±1.22)μg·m^-3，占OC的33.2%，表明SOC是PM_2.5...     

“木质素优先”策略下生物质还原催化分离技术研究进展

木质纤维素生物质是地球上最丰富的可再生碳资源，有潜力替代石油来生产清洁燃料和化工产品。当前木质素组分的高效利用很困难，木质素高值化是实现生物质全组分利用的关键。为实现生物质全组分的高值化利用，本文研究了基于“木质素优先”策略的分离机制，综述了木质纤维素还原催化分离的研究进展，探索了木质素脱除率、单酚产率和选择性及碳水化合物保留率等的影响因素，分析了生物质原料、溶剂、酸碱添加剂、催化剂和反应器对“木质素优先”策略的影响规律，提出了新型催化剂和反应器的设计思路，展望了木质素还原催化分离的研究方向。分析表明：单酚产率按照硬木→草本作物→软木顺序依次递减，醇水两相体系有利于木质素和半纤维素的提取与溶解以及纤维素结构的保留，酸的加入不仅提高木质素脱除率和单体收率还能促进半纤维素的水解，半/全流动反应器有效避免后续催化剂和碳水化合物的分离。     

我国15种典型土壤中菲对白符跳的毒性阈值及其预测模型

为了确定我国土壤中菲(Phe)对白符跳(Folsomia candida)的毒性阈值并建立其预测模型，以外源添加的方式研究了我国15种典型土壤中Phe对白符跳存活率与繁殖率的影响.结果表明：(1)白符跳繁殖率对Phe毒害的敏感性远高于存活率，基于混合有机溶剂(正己烷与丙酮的体积比为1∶1)提取的Phe实测值推导的繁殖率的EC₅₀(半数效应浓度)范围为21.09～99.50 mg/kg，不同土壤中的EC₅₀最大值是最小值的4.72倍；基于HPCD(羟丙基-β-环糊精)提取的Phe实测值推导的繁殖率的EC₅₀范围为18.31～48.26 mg/kg，不同土壤中的EC₅₀最大值是最小值的2.63倍.(2)对白符跳繁殖的EC₅₀与土壤理化性质进行Pearson相关性分析表明，EC₅₀与土壤有机质含量、黏土颗粒占比均呈显著正相关，相关系数分别为0.923、0.656；与土壤pH呈显著负相关，相关系数为-0.590.(3)利用多元逐步回归分析方法对白符跳繁殖的EC     

EVO(乳化油)-Mg (OH) 2双功能缓释剂强化修复三氯乙烯污染地下水

氯代烃污染地下水在外加有机质(电子供体)进行强化还原脱氯时,存在有机质消耗快、pH持续降低等影响脱氯效率的问题。利用乳化油(EVO)与胶体氢氧化镁复配的方法,制备了一种兼具电子供体缓释性和OH-缓释性的双功能缓释剂EVO-Mg(OH)_2;成功制备了不同EVO∶Mg(OH)_2配比的EVO-Mg(OH)_2试剂,并对其稳定性、分散性及粒径分布进行了研究;向模拟砂柱中注入不同体积的EVO-Mg(OH)_2,考察试剂的迁移性能以及试剂注入对三氯乙烯(TCE)迁移的影响;开展了EVO-Mg(OH)_2强化TCE还原脱氯摇瓶实验,考察了该试剂对脱氯效果的影响。结果表明:不同EVO∶Mg(OH)_2配比的试剂稳定性及分散性良好,粒径无明显差异;EVO-Mg(OH)_2可以有效地在多孔介质中迁移并实现部分滞留;注入量对EVO-Mg(OH)_2的迁移性有一定的影响;EVO-Mg(OH)_2可以促进TCE溶解和迁移从而减小EVO-Mg(OH)_2和TCE之间的传质阻力;EVO-Mg(OH)_2能够实现电子供体及OH-的双重缓释,有效促进脱氯微生物的生长,提高TCE的降解速率(k=0.128 d-1),同时抑制pH的降低(pH=7.5)。     

CePO4-TiO2固溶体的NH3-SCR活性

采用共沉淀法合成了不同Ce与Ti摩尔比的CePO₄-TiO₂复合材料,利用XRD、TEM、NH₃-TPD和H₂-TPR技术对其物理化学性质进行了表征,并对其NH₃-SCR活性进行了评价。实验结果表明：随着CePO₄含量的增加,催化剂的活性提高;当Ce与Ti的摩尔比为8:2时催化剂的活性最高,230 ℃的NO转化率达到100%,且具有更广的温度窗口,优于纯CePO₄。表征结果显示,CePO₄与TiO₂形成固溶体后,颗粒尺寸较为均匀,强酸位的数量增多,氧化还原性能提升,从而提高了催化剂的SCR反应活性,同时改善了其抗水抗硫性能。     

基于蛋黄-蛋壳结构的Fe/FeS@SiO2材料去除水中三氯乙烯

针对硫化纳米零价铁(Fe/FeS)颗粒间的团聚以及环境适应性差的问题,用正硅酸乙酯(TEOS)为原料制备中空介孔氧化硅球,再通过化学反应在壳内形成大尺寸核的方法制备具有蛋黄-蛋壳结构的Fe/FeS@SiO_2材料以防止Fe/FeS的团聚并提高其活性,并将该材料用于三氯乙烯(TCE)的去除中;采用SEM和TEM观察、红外线光谱分析(FTIR)、X射线衍射分析(XRD)、X射线光电子能谱分析(XPS)等分析方法对材料进行了表征。结果表明,在Fe/FeS@SiO_2材料还原降解TCE的实验中,Fe/FeS@SiO_2去除TCE的最佳铁与硫的摩尔比(铁硫比)为30,并且在TCE初始浓度10 mg·L~(-1)溶液中投加含有0.1 g Fe~0、铁硫比为30的Fe/FeS@SiO_2材料下,反应180 min后,TCE的去除率为90.75%,与未包裹氧化硅壳时的去除率(66.06%)相比,去除效果明显提高。介孔氧化硅壳阻止了Fe/FeS的团聚,其表面上的孔道使得材料具有更大的比表面积,加强了对TCE的吸附,同时材料中的空腔使得核与污染物的接触增加,提高了TCE的去除率。表征结果表明,Fe/FeS@SiO_2材料具有特殊的结构,包括中心核、空腔以及介孔壳,可以防止Fe/FeS的团聚。