类-Fenton体系对水中17β-雌二醇的光降解

以250W照明金属卤化物灯为光源研究了水中17β雌二醇(E2)在类Fenton体系中的光降解。结果表明,Fe(Ⅲ)/H2O2体系能有效地光降解E2。pH3～6范围内,E2光降解率及反应初始速率随酸度的增大而增大;H2O2初始浓度越大,E2降解率及反应初始速率越大;E2初始浓度越低,E2降解率越高,反应初始速率越低。     

微波促进含Cr(VI)-H2O2体系降解甲基橙溶液的研究

研究了微波辐射下Cr(VI)－H₂O₂催化降解甲基橙溶液的行为，探索了微波功率、微波辐射时间、pH值、H₂O₂浓度、Cr(VI)等对甲基橙溶液脱色率和COD去除率的影响。研究结果表明，Cr(VI)-H₂O₂能形成类Fenton体系；微波辐射可提高H₂O₂产生羟基自由基(·OH)的效率。1000 mg/L的甲基橙溶液，在Cr(VI)浓度为10.0 mmol/L、pH值为2.5、H₂O₂浓度为20.0 mmol/L、微波功率为700W下加热2 min，甲基橙溶液的脱色率为99.2%，COD去除率为82.8%。     

含铁矿物与UV联合催化H2O2深度处理印染废水

分别以天然含铁矿物黄铜矿、磁铁矿、磁黄铁矿为催化剂,构建了UV-异相类Fenton体系处理实际印染废水生化出水,确定了最优反应条件,并对反应机理进行了初步探讨。实验结果表明:最佳条件下,以黄铜矿、磁铁矿、磁黄铁矿为催化剂的3种异相UV-类Fenton体系对废水的COD去除率分别可达58.83%、57.41%和60.57%,UV254去除率均大于94%;3种天然矿物在重复使用5次后对废水COD的去除率仍保持在50%以上,光催化活性稳定;该体系产生·OH的途径主要有催化剂表面的Fe(Ⅱ)催化H_2O_2分解、H_2O_2光解、溶出的Fe~(2+)催化H_2O_2分解3种,以前两种方式为主。     

植物法改性类Fenton反应催化剂降解甲基橙

采用银杏叶和桑叶提取液制备了改性类Fenton反应催化剂并进行了表征分析,研究了溶液初始p H、反应温度、催化剂加入量、甲基橙初始质量浓度等因素对甲基橙降解率的影响,同时考察了催化剂的重复使用效果。表征结果表明:制备出的催化剂为Fe_2O_3和Fe OOH的混合物;桑叶改性催化剂的粒径分布较银杏叶改性催化剂均匀,粒径较小,比表面积较大。实验结果表明:在初始p H为6.23、反应温度60℃、催化剂用量1 g/L、甲基橙初始质量浓度100 mg/L的条件下,银杏叶改性催化剂的甲基橙降解率为99.40%,桑叶改性催化剂的甲基橙降解率为99.96%;碱性条件下,甲基橙降解率仍接近100%,扩宽了反应的p H适用范围,为碱性条件下处理偶氮染料提供了新思路;催化剂重复使用6次之后,甲基橙降解率仍可达到99%。根据反应前后溶液的紫外-可见吸收光谱,初步探讨了降解机理。     

SO42-/SnO2 -Fe2O3-硅藻土固体酸催化剂的制备及其对染料废水的催化处理

以硅藻土为载体，采用溶胶-凝胶法引入金属氧化物SnO₂和Fe₂O₃，制备了二元氧化物复合型SO₄^2-/SnO₂-Fe₂O₃-硅藻土固体酸催化剂。利用该催化剂与H₂O₂构成非均相类Fenton试剂氧化体系，催化H₂O₂产生氧化能力极强的·OH，用于处理实际翠蓝废水和模拟亚甲基蓝废水。催化剂的最佳制备条件为：H₂SO₄溶液的浓度3 mol/L，浸渍时间2.0 h，焙烧温度550 ℃，焙烧时间3.5 h，焙烧方式为随炉升降温。实验结果表明：采用在最佳工艺条件下制得的催化剂，处理实际翠蓝废水COD去除率可达79.5%、脱色率达99.6%；处理模拟亚甲基蓝废水COD去除率可达83.1%、脱色率达99.6%。     

CuO/γ-Al_2O_3类Fenton试剂降解丁基黄药

CuO/γ-Al2O3类Fenton试剂是降解丁基黄药的优良试剂。该试剂与传统的Fenton试剂相比,提高了反应的pH值,可在较高pH（4~5）条件下反应,而传统的Fenton试剂的适宜pH值一般在3以下。采用单因素实验和正交实验相结合的方法研究了pH、催化剂投加量、过氧化氢投加量以及反应时间对丁基黄药降解效果的影响,并对催化剂的使用寿命进行了探讨。研究结果表明,反应的最佳条件为：pH为4~5,催化剂投加量为6 g/L,过氧化氢用量为30 mg/L,反应30min。在此反应条件下,丁基黄药的降解率达98%以上;影响丁基黄药降解效果的因素大小顺序为：pH〉反应时间〉H2O2用量〉催化剂投加量,其中pH对CuO/γ-Al2O3类Fenton试剂降解丁基黄药的影响最为显著。     

Lactate oxidation in pyrite suspension: a Fenton-like process in situ generating H2O2

Pyrite is a common mineral at many mining sites. In this study, the mineral pyrite was studied as a Fenton-like reagent for environmental concerns. We selected lactate as a model target molecule to evaluate the Fenton-like catalytic efficiency of pyrite upon organic oxidation. A complete set of control experiments in both aerobic and anaerobic atmospheres unequivocally established that the pyrite in aqueous solution could spontaneously in situ generate OH and H₂O₂, serving as a Fenton-like reagent to catalyze the oxidation of lactate to pyruvate with no need for additional H₂O₂. We called it the pyrite-only Fenton-like (PF) reagent. Monitoring concentration changes of lactate and pyruvate with the time indicated that the pyrite mediated the favorable pyruvate formation at pH 4.5, 60 °C, under air atmosphere. The PF reaction could be stimulated by visible light illumination. Under the optimum conditions, up to 50% of lactate was degraded within 10 d. The results suggest that pyrite and its Fenton-like processes may be potentially practical in wastewater treatment.     

具有双反应活性中心Cu-Al2O3-g-C3N4类芬顿催化剂及·OH选择性转化机理研究

采用水热合成法制备Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄类芬顿催化剂,以扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、电子自旋共振（EPR）、拉曼光谱（Raman）对所制备的催化剂及反应过程进行表征.以染料亚甲基蓝（MB）和罗丹明B（Rh-B）及小分子有机物2,4-二氯苯氧乙酸（2,4-D）、双酚A（BPA）和苯妥英（PHT）为目标污染物,研究催化剂在初始pH=7条件下的类芬顿催化活性.同时,探讨Cu掺杂量和有机物配体g-C₃N₄掺杂量对体系催化性能的影响,并验证晶格氧诱发与有机配体络合两种方式对催化剂活性和稳定性提高产生的影响.DMPO-EPR自由基测定实验及Raman光谱监测催化反应过程验证表明：Cu的晶格氧掺杂诱发了靠近铜晶格O₂^·-的富电子Cu中心,以及靠近铝晶格O₂^·-的缺电子Al中心;引入的g-C₃N₄以阳离子π作用形式通过σ-型Cu—O—C键桥将π体系上的电子转移至Cu,形成一个新的缺电子π中心.在H₂O₂存在的情况下,富电子Cu中心将电子传递给H₂O₂,使其被还原为·OH;同时,体系中H₂O的电子被缺电子中心剥夺,进而氧化为·OH.羟基自由基转化率TOFs值的进一步计算结果表明,Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄体系中TOF值为0.516 s^-1,是传统均相芬顿体系TOF值（1.53×10^-2 s^-1）的33倍以上.     

酸改性颗粒污泥炭催化降解左氧氟沙星机制

以厌氧颗粒污泥制备了颗粒污泥炭,并用酸进行改性,研究其在异相类芬顿体系中降解左氧氟沙星（LEVO）效能.无机酸改性颗粒污泥炭（GSC-H₃PO₄、GSC-H₂SO₄和GSC-HCl）和未改性颗粒污泥炭（GSC-0）的吸附作用均低于5%,而颗粒污泥（GS）和草酸改性颗粒污泥炭（GSC-H₂C₂O₄）的吸附去除率约为20%.待吸附平衡后,进行异相类芬顿反应,催化剂对LEVO和总有机碳（TOC）的去除率顺序为：GSC-H₃PO₄ > GSC-H₂SO₄ > GSC-HCl > GSC-H₂C₂O₄,远高于GSC-0、GS和未加催化剂的反应.GSC-H₃PO₄表面铁含量高达12.73%,能催化产生更多的·OH,有利于有机污染物的降解.GSC-H₃PO₄对LEVO和TOC的去除率分别高达98.5%和51.9%,重复使用5次后,催化剂上铁的溶出率低于0.8%,仍保持较高的催化效率.通过三维荧光光谱分析和中间产物检测,提出一种LEVO降解途径.此外,GSC-H₃PO₄催化剂还能有效处理医院废水.     

以一种黏土矿物材料为非均相类芬顿催化剂对甲基橙的降解

为实现以甲基橙为代表的偶氮类染料的高效降解,采用一种黏土矿物材料——Quantum Energy? Radiating Material（下称QE）为催化剂,系统分析了其在非均相类芬顿反应中的催化剂协同静态吸附作用,并考察了不同因素对甲基橙去除效果的影响,同时基于降解过程中Fe2+和总Fe析出量（以ρ计）、·OH等的变化过程,探讨了QE降解甲基橙的作用机制.结果表明,QE对甲基橙具有良好的吸附作用,同时,其作为非均相类芬顿催化剂对甲基橙的降解受到pH、温度、c（H₂O₂）、催化剂投加量等因素的影响.优化后的降解条件:初始ρ（甲基橙）为50 mg/L、QE投加量为5 g/L、c（H₂O₂）为100 mmol/L、pH为2、温度为60℃,在该条件下反应40 min后,甲基橙的去除率可达到99%.以叔丁醇作为·OH淬灭剂,随着c（叔丁醇）的增高,反应体系中甲基橙的去除率随之下降,说明·OH在该体系甲基橙降解中起重要作用;对在反应过程中Fe2+和总Fe析出量的监测数据表明,体系中QE对甲基橙的降解为均相芬顿反应、非均相芬顿反应和吸附作用协同作用的结果.研究显示,以QE为催化剂,通过吸附协同催化氧化作用可以有效处理含甲基橙的染料废水.