2015~2019年日照市PM2.5长期变化特征及其潜在源区分析

利用2015~2019年山东省日照市PM_2.5质量浓度和气象要素的小时数据,对日照市PM_2.5季节污染特征和日照市海陆风特征进行了分析,并基于HYSPLIT模式计算了5年逐日02：00、08：00、14：00和20：00（BTC）的48h后向轨迹,不仅通过轨迹聚类分析和潜在源区分析探讨了日照市不同季节PM_2.5主要传输路径和其轨迹污染特征及其潜在源区分布和贡献,也分析了海陆风对日照市污染物的影响.结果表明：日照市PM_2.5呈现冬季最高、夏季最低的分布特征,监测站点颗粒物浓度在偏西北风影响下较高.日照市不同季节主要输送路径存在差异：春季主要受到偏东和偏北方向气流影响;夏季在副热带高压影响下主要受到来自海上的较为清洁的偏东气流影响;秋季主要受到西北和偏东气流影响;冬季主要受西北和偏北气流影响.整体而言,不同季节受偏西至偏南气流影响时,日照市对应的PM_2.5浓度较高.日照市海陆风春秋季多,夏冬季少;在海陆风影响下,日照市PM_2.5污染和臭氧污染呈现不同的分布特征,且在不同PM_2.5污染等级下,PM_2.5浓度日变化特征也与其在非海陆风日的日变化有所差异.污染潜在源区分析结果表明,日照市最主要的潜在源区位于山东省临沂市、潍坊市、青岛市和江苏省连云港市.     

基于PM2.5来源解析的减排方案制定

为定量解析PM_2.5浓度与排放源削减比例之间的关系,利用WRF-NAQPMS/OSAM模式对2017年12月京津冀及周边地区“2+26”城市的PM_2.5浓度变化和来源解析进行了模拟,并基于来源解析结果对各城市进行了迭代减排实验.结果表明,各城市削减本地排放源的效果最为显著,由于受化学生成影响引起的排放源和PM_2.5浓度之间的高度非线性关系,使得线性减排方案具有较大的局限性.各城市排放源削减引起的PM_2.5浓度变化主要由排放源的一次贡献和化学生成的二次贡献组成,其中化学生成的二次贡献浓度与行业解析结果的函数之间存在显著的线性关系.随着排放源的削减,清洁期间PM_2.5浓度中各组分的浓度随之下降,污染期间硝酸盐、二次有机气溶胶、铵盐等浓度不降反升,这为迭代减排方案中物种的选择提供了指导意义.     

我国机动车排放VOCs及其大气环境影响

挥发性有机化合物(volatile organic compounds,VOCs)作为大气中主要污染物之一,是O3和二次有机气溶胶(secondary organic aerosol,SOA)的重要前体物.为全面了解我国城市机动车排放VOCs对空气质量的影响,本文系统介绍了我国部分城市大气中VOCs的源解析最新成果,并分车型、分燃料综述了我国机动车VOCs的排放因子、成分谱及其对二次污染的贡献,以期为未来机动车VOCs排放和控制提供数据和理论支持.研究发现,机动车是我国城市大气VOCs的最大源,平均贡献率为36.8%;摩托车和轻型汽油车是主要排放车型.机动车尾气排放VOCs对城市O3和SOA生成都有重要贡献,随着排放标准提升和运行工况改善,机动车排放因子和臭氧生成潜势(ozone formation potentials,OFPs)明显降低,成分谱以芳香烃和烯烃等活性组分为主,对二次污染的贡献较大.     

天地一体化遥感监测大气污染技术进展

天地一体化遥感监测技术通过地基和卫星融合互补,成为研究大气污染来源、传输和影响的重要方法.但目前国外主导的地基和卫星遥感算法不适应国内复杂大气环境,其数据可靠性尚需验证.为进一步推动国内大气研究自主性,厘清天地一体化遥感监测技术发展现状,对相应的平台建设、算法研发及应用实例进行介绍.结果表明:①可通过地基观测网络实时连续监测大气污染物的浓度（柱总量）/廓线信息,目前国内组建并运行了CNEMC空气质量监测网络和USTC地基遥感网络.②可通过紫外-可见波段卫星载荷获取全球/区域尺度大气污染物的浓度（柱总量）/廓线产品,GF-5搭载的EMI填补了国内该类载荷的空白,基于DOAS（BOAS）的柱总量反演算法、基于OE的垂直廓线反演算法是当下国际主流业务算法.③天地一体化遥感监测技术以高精度、广覆盖、准定位的优势得到快速发展,可为亟需解决的大气污染治理成效评估、作用机理研究、区域传输测算及精准溯源等难题提供技术支持.研究显示,天地一体化遥感监测技术需以应用化和业务化为导向,加快观测平台硬件建设,加强相关反演算法研发,深入融合多平台数据,全面推进大气遥感监测技术的立体化和系统化发展.      

沿海城市秋季大气甲醛污染来源及其环境影响

基于大气综合观测站的气态污染物(HCHO、O₃、PAN、CO、NOx、异戊二烯)及气象要素(温度、湿度、风速、风向)等在线观测数据,研究沿海城市厦门秋季大气HCHO的时间变化特征及其关键影响因子,利用多元线性回归分析方法定量识别HCHO的主要来源,并估算HCHO对·OH生成的贡献.结果表明:HCHO平均浓度为(3.15±1.40)×10^-9,范围为(0.55～7.96)×10^-9,呈现明显“单峰”日变化特征,峰值出现在13:00左右.HCHO与O₃、PAN显著正相关;温度、湿度和UV是影响HCHO浓度的主要气象因素,强辐射、高温、低湿、低风速和西南风的条件促进了厦门大气HCHO的二次生成. HCHO小时光解量(PHCHO)范围为(0.01～3.02)×10^-9/h,平均PHCHO为0.61×10^-9/h,同时,大气HCHO光解成稳定分子H2和CO的速率是光解成自由基H·和HCO·速率的1.1～1.6倍.观测期间大气HCHO来源主要包括二次生成(39.2%)...     

锰氧化物催化氧化挥发性有机物(VOCs)研究进展

锰氧化物具有多种价态、晶型、形貌,且催化氧化活性高,在催化氧化VOCs的领域中研究广泛。对锰氧化物催化剂在VOCs催化氧化中的性质进行综述。首先,讨论了单一锰氧化物催化剂对VOCs的催化研究进展,分析了材料晶型、氧化还原性等性质与催化活性的关系。之后,介绍了锰与其他过渡金属掺杂形成的复合氧化物催化剂对VOCs的催化性质,包括特定结构的复合氧化物催化剂,如钙钛矿和尖晶石。最后,探究了锰氧化物催化剂对于含氯VOCs催化过程中的失活现象,并分析了提高其抗氯中毒能力的方法。     

多孔材料吸附空气中丙酮的研究进展

丙酮气体的无控排放会对生态环境和人体健康造成严重危害。吸附法因具有操作简单、经济环保等优点,是去除丙酮气体的有效方法之一。吸附剂是影响吸附性能的关键,其性能主要取决于其微观结构及表面物化特性。该文综述了现阶段多孔材料用于丙酮吸附研究进展,从吸附剂的种类和吸附机理着手,详细论述了吸附剂的制备及改性对其物化特性的影响,以揭示吸附剂结构及表面化学特性与吸附丙酮性能间的构效关系。结果表明,高浓度(大气体分压)条件下,比表面积和孔体积大小是影响丙酮吸附的主要限制因素;低浓度(小气体分压)条件下,超微孔和表面官能团则对丙酮吸附起主要作用。目前多孔材料在吸附丙酮气体的应用仍面临一定的挑战,提高吸附剂制备效率、开发高性能吸附剂和构建多因素吸附体系是今后研究的重点方向。     

隔膜电解海水氧化耦合吸收脱硫脱硝净化船舶尾气技术

采用隔膜电解技术对海水进行改性,生成的氧化液和碱性液分别喷淋进入氧化洗涤塔和碱式吸收塔,通过耦合的二段式反应研究脱除模拟船舶尾气中NO与SO_2的性能,实验详细考察了NO与SO_2的气体流量与初始浓度、海水电解时间和氧化液有效氯浓度对SO_2和NO脱除效率的影响。结果表明:隔膜电解海水能够高效地脱除船舶尾气中的SO_2和NO;SO_2脱除效率高,在实验条件范围内几乎不受各因素的影响;NO脱除效率随NO初始浓度、海水电解时间、氧化液有效氯浓度的提升而增大,随SO_2初始浓度、气体流量的提升而减小。当气体流量为1 m~3·h~(-1),初始SO_2、NO浓度分别为600mL·m~(-3)和900 mL·m~(-3),海水电解时间为60 min,氧化液有效氯浓度为540 mg·L~(-1)时,模拟船舶尾气中SO_2和NO的去除效率可以分别达到98.6%和84.4%。     

基于Stacking集成学习模型的气态亚硝酸预测

建立了基于Stacking集成学习下气态亚硝酸（HONO）预测模型.利用非相干宽带腔增强吸收光谱（IBBCEAS）系统获得的北京城区HONO的浓度,结合HONO的来源,选取了O₃、CO、SO₂、NO、NO₂、NO_y、温度（T）、相对湿度（RH）、风速（WS）、j（HONO）、j（NO₂）、j（O¹D）作为特征数据,通过对HONO的平均日变化分析,将测量时间按小时转换为新特征.分别以极端梯度提升（XGBoost）、轻量化梯度促进机（LightGBM）以及随机森林（RF）算法构建基模型,采用5折交叉验证的方式划分训练集,将基模型输出的结果作为新特征集,并将新特征集作为第二层线性回归模型的输入,通过对这两层中的模型进行训练,最终得到Stacking集成学习HONO预测模型.通过对模型的特征重要度分析和计算夜间交通直接排放所占的贡献,表明CO是模型预测中重要的影响因子,说明机动车的直接排放是该区域冬季时期HONO的重要来源.利用测试集分别对单模型和融合后模型的预测性能进行评估,3个单模型的预测结果与测量值的相关系数都达到了0.91以上,其中Stacking融合后的模型性能最好,相关系数达到了0.94,平均绝对误差和均方根误差分别为0.307×10^-9和0.453×10^-9,结果表明基于Stacking集成学习方式下HONO预测模型的可解释性和推广性.     

基于后向轨迹的平潭大气污染输送来源研究

利用全球资料同化系统(GDAS)数据和拉格朗日混合单粒子轨道(HYSPLIT)模式,分析了2016年12月至2017年11月平潭不同季节和O_3超标日的气流后向轨迹。结合聚类分析和平潭空气监测数据,分析各季节不同气流类型对污染物浓度的影响,利用潜在源贡献因子(PSCF)法和浓度权重轨迹(CWT)法分析O_3污染潜在源区。并以2017年4月28—30日平潭O3_污染为例研究O_3污染过程。结果表明:影响平潭的气团来源季节差异性较大,受内陆地区气流影响时O_3浓度明显高于受海洋型气流影响。平潭O_3潜在源区主要集中在江苏、上海,其次为江西及福建内陆。江西中部、福建中北部及沿海地区的污染物外来输送对2017年4月28—30日期间平潭O_3污染具有一定的贡献。可见,加强大气污染区域联防联控对O_3污染防治具有重要的意义。