基于大数据分析的杭州市农业源高分辨率氨排放清单研究

基于实地调查并辅以统计的方法获得大数据,采用排放因子法,估算了杭州市2015年农业源氨排放清单,并选取经纬度坐标、土地类型和人口等数据作为权重因子,建立1 km×1 km高精度网格化空间分布,研究了该地区农业排放源氨排放空间分布特征.结果表明:杭州市2015年农业源NH3排放总量为54787.9 t,其中畜禽养殖和农田种植是最主要的氨排放来源,分别占农业源总排放量的86.7%和12.8%.在畜禽养殖各主要环节的氨排放过程中,圈舍固态粪便的氨排放贡献量最大,占总氨排放量的52.8%;其次是存储固态,占总氨排放量的35.1%.氮肥施用主要集中在萧山区、建德市、临安市和余杭区.秸秆堆肥和秸秆焚烧与秸秆综合利用率高低密切相关,两者氨排放量占有率不高,占杭州市农业源氨排放总量的1%以下.     

基于高质量分辨率质谱仪研究上海城区秋季大气亚微米级颗粒物化学特性

利用先进的高分辨飞行时间气溶胶质谱仪(High Resolution Time-of-Flight Aerosol Mass Spectrometer,HR-To F-AMS),于2017年9月8日—2017年10月8日对上海市城区开展了亚微米级颗粒物化学组分、粒径及其污染来源的在线测量.结果表明,观测期间上海城区亚微米颗粒物质量浓度平均为(22.0±17.2)μg·m-3;其中,有机物是PM1的主要贡献者,平均占总颗粒物浓度的49.3%,硫酸根、硝酸根和铵根的占比分别为24.2%、10.5%和9.7%.上海城区亚微米级颗粒物中无机盐组分类(硝酸根,硫酸根和铵根)具有较为一致的粒径分布,峰值粒径主要集中在空气动力学粒径500~600 nm.有机物的粒径分布峰值位于空气动力学粒径400~500 nm,且在小粒径范围内有较高的有机物浓度,表明存在一定程度的一次排放.观测期间有机气溶胶呈现明显的多峰分布,硫酸根、铵根和氯离子呈白天低、夜间高的特点,而硫酸根和黑碳的日变化并不明显.基于高分辨率有机质谱计算得到上海城区有机气溶胶氧碳比(O/C)的平均比值为0.37;有机物与有机碳(OM/OC)的平均比值1.65.利用正矩阵因子解析(PMF)模型对有机气溶胶高质量分辨率质谱进行来源解析,得到4类有机气溶胶:HOA(还原态有机气溶胶)、COA(餐饮源有机气溶胶)、MO-OOA(高氧化性有机气溶胶)和LO-OOA(低氧化性有机气溶胶),分别占有机气溶胶总量的15%、20%、32%和26%,说明观测期间上海城区有机气溶胶主要来自二次气溶胶的贡献.     

典型光化学污染期间杭州大气挥发性有机物污染特征及反应活性

在2018年9月14～23日选取了典型光化学污染期间,在长三角重点城市杭州市城区开展大气中挥发性有机物(VOCs)的加密观测.对80个有效样品分析结果表明,观测期间大气VOCs的122种化合物平均体积分数为(59.5±19.8)×10~(-9),含氧化合物(OVOC)是其中最主要的组分.用臭氧生成潜势(OFP)评估大气反应活性结果表明,观测期间OFP平均值为145×10~(-9),其中贡献最大的是芳烃和醛酮化合物.其大气VOCs整体活性水平与丙烯腈相当.运用正交矩阵因子(PMF)模型对VOCs进行源解析后,识别出杭州市大气VOCs的5个主要污染源,分别为二次生成(25.2%)、燃烧及工艺过程(27.2%)、溶剂使用(17.3%)、天然源(9.2%)和机动车排放(21.2%).本研究结果可为深入掌握杭州市VOCs污染特征以及科学制定防控措施提供技术支撑.     

基于细颗粒物来源追踪技术的2013年12月上海市严重污染过程中PM2.5的源贡献分析

近年来高浓度细颗粒物引起的大气灰霾污染已成为制约我国城市和区域可持续发展的重大环境问题之一,科学快速地诊断PM2.5及其关键组分的来源对于缓解当前严峻的污染形势具有极为重要的科学意义和现实意义.2013年12月上旬,我国东部特大型城市上海及其所处的长三角区域出现了历史上罕见的严重污染过程,PM2.5小时浓度一度高达640μg·m-3.本文以分析12月上旬上海市所出现的三次典型重污染过程为案例,利用颗粒物来源追踪技术,对严重污染期间上海市PM2.5及其关键化学组分(硫酸盐、硝酸盐、铵盐、有机碳和元素碳)开展了来源解析研究.结果表明,在上海市人为排放源中,工业锅炉和窑炉、移动源和电站锅炉是对细颗粒物中硝酸盐贡献最大的3类排放源;工业源和移动源是对硫酸盐贡献最大的两类排放源.在灰霾、湿霾和过境这3次污染过程中,上海本地排放对PM2.5的浓度贡献分别是35.3%、44.8%和22.7%;长距离输送分别达到了42.0%、41.1%和59.8%.在长三角模拟区域内,扬尘、工业过程、挥发类源、工业锅炉和窑炉及移动源是最主要的细颗粒贡献源,平均贡献占比分别是25.1%、14.9%、15.8%、13.7%和15.9%.研究表明,2013年12月这类极高的严重污染过程,并非单一城市所致,区域联防联控,特别是重度污染期间的联合减排对于缓解细颗粒物重度污染极为重要.     

2013年12月中国中东部地区严重灰霾期间上海市颗粒物的输送途径及潜在源区贡献分析

2013年12月初中国中东部地区发生了入冬以来最为严重的一次长时间、大范围的高浓度颗粒物污染过程,期间上海市PM10小时浓度最大值超过700μg·m-3,PM2.5最大小时浓度超过600μg·m-3.为研究此次严重灰霾污染期间影响上海的污染气团的主要传输途径,采用HYSPLIT后向轨迹结合聚类分析方法,探讨了本次污染事件中到达上海的主要气团轨迹,结合上海城区在线观测的PM10小时浓度资料,通过计算潜在源贡献因子PSCF和浓度权重轨迹CWT,分析了影响上海2013年12月PM10质量浓度的潜在源区,并探讨了不同源区对上海市PM10质量浓度贡献的差异.结果表明,西北路径和北路径是污染事件中的主要输送通道,在到达上海的气团轨迹中,大陆气团和海洋气团分别占总轨迹的79.6%和20.4%,影响上海的潜在源区除长三角一带的江苏、浙江和安徽等人口密集,工业、重工业和交通污染严重的地区以外,山东、河北、河南等地对于上海城区颗粒物污染亦有一定贡献.研究表明,区域大气污染联防联控乃至跨区域联动对于应对当前频发的重污染态势具有极为重要的意义.     

工艺过程源和溶剂使用源挥发性有机物排放成分谱研究进展

工艺过程源和溶剂使用源是我国大气挥发性有机物(VOCs)最主要的工业来源,近年来源成分谱的研究逐步受到重视.本文总结梳理了2000年以来国内外有关工艺过程源和溶剂使用源排放VOCs特征的相关研究,对比分析了不同研究结果的差异,结合不同研究的对象和方法,探讨了影响溶剂使用和工艺过程源排放成分谱研究的主要影响因素.结果表明,工艺过程源下分的32个三级子类(参照国家《大气挥发性有机物源排放清单编制技术指南》源分类方法)中,有相关研究报道的包括八类;溶剂使用源下分的10个三级子类中,有相关研究报道的包括四类.总体而言,细化的行业研究种类比较少,不同行业排放VOCs组成差异大,可比性较差.污染源采集测试方法对同一行业源排放成分谱研究结果有较大影响.此外,成分谱中VOCs物质名录的不统一也不利于不同研究结果的比较;含氧VOCs是上述两类污染源排放的重要组分,需要纳入测量范围.未来,有必要建立开放交互式的工艺过程源和溶剂使用源排放VOCs成分谱库平台,鼓励并形成不同研究结果的共享及录入机制;并建立相关研究成果数据入库规范,包括研究的对象、方法、地区、时段以及样本量等详细信息,以便开展不同VOCs源成分谱不确定性评判.     

2013年12月上海市重度污染期间细颗粒物化学特征与输送轨迹影响

2013年12月我国中东部地区发生多场大范围高强度的颗粒物污染. 期间,本研究采用在线连续观测手段测量了上海市城区大气中气态污染物、颗粒物的质量浓度、细颗粒物的化学组分等,获得了浮尘污染、灰霾污染、雾霾污染、长距离传输的过境污染过程中颗粒物的污染特征变化. 观测结果显示,雾霾污染最为严重,PM₁₀和PM_2.5日均最大浓度分别达到536 μg ·m^-3和411 μg ·m^-3,PM_2.5/PM₁₀高达76.7%,高湿度加强了大气颗粒物中NO₃^-、SO₄^2-、NH₄⁺等二次组分的生成. 浮尘污染中PM_2.5的Ca²⁺浓度在所有污染过程中最高,且PM_2.5中一次组分比重明显上升. 长距离传输的过境污染中PM_2.5的SO₄^2-浓度最高,且增长速度很快. 同时本研究还采用Hysplit反向轨迹结合聚类分析方法,得到了不同污染过程中到达上海的主要气团轨迹,并结合上海城区在线观测的PM_2.5及其化学组分浓度数据,探讨了不同气团下PM_2.5组分特征差异和不同污染过程的大致来源. 结果表明,观测期间上海的气团轨迹可以聚类为六类. 其中,移动速度快的cluster6出现时,上海市不易出现颗粒物污染; 始于蒙古的cluster2和cluster3导致上海出现沙尘污染,该气团下PM_2.5/PM₁₀的比例都较低,且PM_2.5中Ca²⁺浓度较高. 移动缓慢的cluster5和cluster4有利于污染物的二次生成,静稳天气同时加剧了污染物的累积,加上他们经海上夹带水汽传输至上海,这些不利条件是导致上海出现严重污染的关键因素.     

美国臭氧污染的科学认识与防控历程

基于中国臭氧污染的严峻形势,阐述了美国臭氧污染的起因、科学认识过程、管控措施及法律法规的框架体系。结果表明,美国通过科学研究锁定影响臭氧污染的关键问题,由单一管控挥发性有机物(VOCs)逐步过渡至VOCs和NOx协同控制,由局部管控过渡至区域联防联控,并取得了显著效果。1980—2018年,美国臭氧浓度下降了31.0%。美国臭氧污染的防控历程有望为中国臭氧污染的防控研究和政策实施提供借鉴。     

上海城区硝基芳香族化合物的化学组成及特征分析

为研究硝基芳香族化合物(NACs)在上海城区大气中的浓度水平、组成特征以及与气态前体物关系,采用大流量采样器采集了2020～2021年上海城区大气细颗粒物PM_2.5冬季39个和夏季46个样品,利用超高效液相色谱-静电场轨道阱高分辨质谱,对其中12个NACs物质进行了定量分析,结合后向轨迹、前体物及气象要素等相关性分析,并对其中含CHON类物质进行分子组成和分类分析.结果表明,冬季ρ(NACs)平均值(17.1 ng·m^-3)是夏季(5.7 ng·m^-3)的3倍,冬季气团主要来自于北方,夏季气团则主要来自于较清洁的东南部海洋.冬季NACs组成中含量最丰富的物种为4-硝基苯酚,夏季则为4-硝基苯酚(清洁天)和4-羟基-3-硝基苯甲酸(污染天),冬、夏两季均表现出昼高夜低的特点.单环和多环芳烃化合物识别和表征的芳环等值数(Xc)以及O/C和H/C值等特征的定性分析结果表明,上海城区冬、夏两季PM_2.5中CHON类化合物主要是芳香族化合物,且在PM_2.5污染天检测到的CHON类化合物的...     

周口市2022年冬季重污染过程中细颗粒物污染特征及成因分析

为研究周口市冬季大气细颗粒物污染特征及导致其暴发增长的主要影响因素,利用城区环境空气在线高时间分辨仪器对2022年1月周口市大气常规污染因子、细颗粒物中水溶性离子等进行观测分析.结果表明,二次无机气溶胶(SNA)、碳质气溶胶(CA,包括有机碳OC和无机碳EC)以及重构后的地壳物质(CM,如Al₂O₃、 SiO₂、 CaO和Fe₂O₃等)是PM_2.5中含量前三的组成,占比分别为61.3%、 24.3%和9.72%,SNA、 CA、 CM和二次有机气溶胶(SOA)浓度均随AQI升高而升高. 1月硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)分别为0.53和0.46, SO₄^2-和NO^-₃增长速率[μg·(m³·h)^-1]分别为0.027(-5.89～9.47,下同)和0.051(-23.1～12.4).重污染时段SO₄