Fenton试剂降解中年期垃圾渗滤液的条件及动力学研究

通过实验研究了Fenton体系中羟基自由基的生成规律，考察了H2O2浓度、FeSO4浓度、pH值3个因素对羟基自由基生成规律的影响，这3个因素对羟基自由基的生成均有较大的影响；采用“生成率”实验确定最佳操作条件，分析了Fenton试剂降解中年期垃圾渗滤液COD的动力学过程，将其分为2个近一级反应，反应速率常数分别为-538．5mg／（L·h）和-30．3mg／（L·h）。     

水中羟基氧化铁催化臭氧分解和氧化痕量硝基苯的机理探讨

测定了木质颗粒活性炭(GAC)和负载在GAC上的羟基氧化铁(FeOOH)催化水中臭氧分解的速率常数并探讨了催化臭氧分解的途径.以水中几种氧化物表面羟基密度和表面零电荷pH值(pH_zpc)为表征氧化物表面性质的参数,考察了2个参数对催化臭氧氧化水中硝基苯的影响.GAC和负载在GAC上的FeOOH使水中臭氧一级分解速率常数分别提高了68%和108%,用叔丁醇捕获掉生成的羟基自由基后,前者的分解速率常数降低了9%,后者降低了20%.GAC在催化臭氧分解时主要起到吸附剂和还原剂的作用,FeOOH催化臭氧分解过程中促进了羟基自由基生成.氧化物表面羟基密度和催化臭氧氧化水中硝基苯的效果之间没有直接的关系,由氧化物的pH_zpc决定的表面电荷状态与催化氧化效果有关,表面接近电中性时对催化氧化硝基苯有利.高密度的表面羟基会使表面羟基之间形成较强的氢键,使催化作用减弱.     

烟气条件对直流电晕自由基簇射NO氧化过程的影响

运用以湿空气为自由基源物质的直流电晕自由基簇射系统,研究了烟气在反应器内的滞留时间、烟气流速和NO浓度对NO氧化过程的影响.结果表明:烟气流速的增加会抑制电晕放电的发展,而烟气中NO浓度的增加则使放电变得更加容易.NO的氧化受烟气在反应器内滞留时间的影响较小,而它受烟气流速的影响较大.在2W的输入功率下,当烟气在反应器内的滞留时间从8.5s增加到34.2s时,NO的氧化率只从54.5 %提高到57.6 %.而在1.7W·h/m³的能量密度下,当烟气流速从1.4cm/s增加到6.3cm/s时,NO的氧化率从60.0%减少到38.6%,能量利用率也从20.8g/(kW·h)下降到了13.3g/(kW·h).在湿空气流量一定的情况下,NO初始浓度存在一个最佳值,本实验中最佳的NO浓度为100×10^-6左右.     

天然水体腐殖质对双酚A光降解影响的研究

以中压汞灯模拟太阳光光源,研究了双酚A(BPA)在水体腐殖质中的光降解过程,探讨了不同来源的腐殖质、腐殖质浓度、BPA初始浓度、溶解氧等因素对BPA光解速率的影响,实验结果表明,BPA在纯水体系中直接光解很慢,但在腐殖质溶液中光解迅速,符合拟一级动力学反应,改变BPA初始浓度对BPA光解速率的影响不明显,增大溶解氧浓度会抑制BPA光解,通过活性氧分子探针鉴定了腐殖质吸收光辐射产生的羟基与单线态氧,利用GC-MS鉴定了双酚A在Nordic湖富里酸(NOFA)中的光敏化降解产物,推测出BPA敏化降解的可能历程为能量转移导致的直接光解、羟基加成和羟基氧化。     

甲醛致DNA断裂作用的机制及修复的研究

应用单细胞凝胶电泳技术研究了甲醛致DNA断裂作用、作用机制以及断裂的修复.结果表明,甲醛在低浓度下可以诱导DNA的断裂(P<0.01);该断裂作用可以显著地被羟基自由基(·OH)清除剂甘露醇和二甲基亚砜抑制(P<0.01),以及受到超氧阴离子自由基(O·-2)清除剂超氧化物歧化酶(SOD)显著抑制(P<0.01),但其抑制效果要弱于甘露醇和二甲基亚砜.甲醛引起DNA断裂作用是通过活性氧自由基介导的,且在90min时基本上可被完全修复.     

利用木素-SiO2凝胶制备稀土催化剂及对蒽醌废水处理的研究

探讨利用木质素-二氧化硅凝胶制备高比表面稀土催化剂的方法、性能及其在非均相催化体系中稀土催化剂对双氧水的催化行为与效果.结果表明,负载型稀土对双氧水产生羟基自由基氧化染料中间体废水具有明显的增效行为,并对该行为的机理进行了探讨.     

催化臭氧氧化法处理维生素C生产废水

采用催化臭氧氧化工艺处理维生素C生产废水.考察了不同工艺条件对废水COD、色度、Ca2+去除率的影响.实验结果表明,催化剂为TiO2(20％,质量分数,下同)-SiO2(80％),反应温度75℃,水力停留时间30min的最佳工艺条件下,处理后出水的COD、色度和ρ(Ca2+)分别为63.9 mg/L、0倍和49.4 mg/L,COD、色度和Ca2+去除率分别为78％、100％和95％.出水水质指标满足GB8986-1996《污水综合排放标准》.     

Fenton试剂氧化降解紫丁香醇的研究

在自制的圆柱型双层玻璃反应器中,以木素类模型物紫丁香醇(SL)为目标化合物,考察Fenton试剂对紫丁香醇的降解效果,研究溶液的pH值、H2O2的用量、Fe2+的用量、紫丁香醇溶液初始浓度、反应时间、紫外光照射等因素对紫丁香醇降解的影响。实验结果表明:在室温条件下,当体系pH值为3.0时,加入两倍理论用量的H2O2,Fe2+与H2 O2的物质的量之比为1︰50,反应60 min后,50 mg/L的紫丁香醇的去除率可达87.5%;当体系中引入紫外光后,Fenton试剂的氧化性明显增加,反应速度显著加快,30 min后紫丁香醇可完全矿化。     

羟基化锌催化臭氧氧化去除水中痕量磺胺嘧啶

以实验室制备的羟基化锌(ZnOOH)为催化剂,研究了其催化臭氧化去除水中痕量磺胺嘧啶(SD)的效能,通过研究叔丁醇对催化效果的影响,推断了催化反应机理,探讨了臭氧投加量、水质因素、催化剂投加量和使用次数对催化性能的影响因素.结果表明,ZnOOH对臭氧氧化水中的SD有较强的催化活性.催化剂表面结合的羟基基团有利于催化反应.在优化的实验条件下,蒸馏水中反应30min时,催化臭氧化比单独臭氧化对SD的去除率提高了47.7%.催化过程遵循自由基反应机理,SD的去除效果随催化剂投加量的增加而提高,催化剂在重复使用后催化效果基本不变,水中的氯离子可以明显降低催化剂的活性,偏碱性条件下,催化效果更佳.     

纳米TiO_2及ZnO悬浮液中·OH的生成

采用气相色谱法间接测定了光照下纳米及常规TiO2、ZnO悬浮液中.OH的产生情况.结果表明,光照下常规TiO2及ZnO悬浮液中没有检测到.OH,而纳米TiO2及ZnO悬浮液在日光灯及紫外灯照射下的.OH生成量与时间之间具有较好的线性关系,120h内溶液中.OH含量随纳米颗粒浓度(200mg.l-1)的升高而逐渐升高;但当纳米颗粒浓度高于200mg.l-1时,.OH含量不再随纳米颗粒浓度升高而增加.本实验中不同光照条件下纳米颗粒悬浮液中.OH产生速率各不相同,其中普通日光灯照射下.OH产生速率最慢、紫外光(254nm)其次、太阳光最快,而避光条件下没有检测到.OH.同时,.OH的产生与纳米颗粒化学组成十分相关,在日光灯照射下纳米TiO2的.OH产生速率为纳米ZnO的2—4倍(200mg.l-1的纳米TiO2、ZnO在日光灯照射下的.OH生成速率分别为0.0239mmol.l-.1h-1、0.010mmo.ll-1.h-1).由于.OH是活性氧簇(ROS)中毒性最强的自由基之一,所以金属纳米氧化物颗粒在不同条件下产生的ROS应作为纳米材料水生态毒理学研究的主要因素之一.