一种快速定量估计大气污染物来源的方法

定量估计目标区域大气污染物源区的时空分布对有效应对空气污染具有重要的支撑作用.本文利用FLEXPART拉格朗日粒子扩散模式、WRF模式和清华大学MEIC人为排放源清单,建立了一种基于气象条件和人为源排放清单的快速定量估计大气污染物源区时空分布的方法,并以上海地区2015年12月22—23日一次污染过程为例,确定了目标区域和目标时段的污染物来源分布.与WRF-Chem模式人为排放源"清零试验"结果的对比分析结果表明,本定量估计的结果尽管在数值存在一定偏差,但在时间和空间分布上具有良好的一致性.研究表明,本文提供了一种快速并较为准确的定量估计目标区域大气污染物源区时空分布的方法.     

南京北郊冬夏季大气PM2.5中碳质组分浓度及同位素组成研究

为研究南京北郊不同季节PM_(2.5)中碳质组分的主要来源,分别在2014年1月1—23日和2014年7月3—22日进行PM_(2.5)样品采集,并分析其中有机碳(OC)、元素碳(EC)浓度及总碳同位素组成.结果表明,冬季PM_(2.5)浓度高于夏季,平均值为(146.69±64.67)μg·m-3,OC、EC浓度较高,分别为(14.77±5.58)μg·m-3与(9.01±4.74)μg·m-3;而夏季PM_(2.5)浓度为(57.69±23.80)μg·m-3,OC、EC浓度分别为(5.94±2.20)μg·m-3和(2.78±1.25)μg·m-3.二次有机碳(SOC)占OC比重较小,冬、夏两季分别为36.99%与27.37%,这与采样点紧邻公路主干道使颗粒物未得到充分的二次反应有关.南京北郊冬季δ13C平均值为-25.38‰±0.36‰,夏季为-26.50‰±0.58‰,通过与潜在污染源的δ13C值对比,推断出采样期间冬季主要的潜在碳质污染源为煤炭燃烧及机动车尾气,夏季主要的潜在碳质污染源为生物质燃烧及汽车尾气.     

基于硫氧同位素研究南京北郊夏季大气中硫酸盐来源及氧化途径

采用EA-IRMS联用技术对2014年夏季南京北郊大气PM_(2.5)中硫酸盐的硫和氧同位素组成进行了分析,计算了SO_2氧化为硫酸盐的异相和均相氧化过程的贡献率以及一次、二次硫酸盐的比例.结果表明,2014年夏季南京北郊大气中硫酸盐气溶胶的硫同位素组成(δ~(34)S)范围为1.7‰~4.8‰,平均值为3.2‰±1.0‰(n=15);氧同位素组成(δ~(18)O)值范围为7.5‰~12.9‰,平均值为9.3‰±1.7‰(n=15).通过比较气溶胶硫酸盐及可能污染源的δ~(34)S,该研究区域夏季大气中的硫源主要来自当地燃煤与尾气排放.大气气溶胶中的硫酸盐主要为二次硫酸盐,且SO_2的氧化途径以均相氧化为主,比例为59.3%.夏季大气中SO_2的异相氧化以过量O_2下的Fe~(3+)催化氧化为主,均相氧化的主要机制包括O_3氧化反应及NO_2氧化反应.     

南京北郊地区黑碳气溶胶对光解系数的影响

采用2018年6月以及2017年10月南京黑碳气溶胶（BC）垂直观测数据和Mie散射理论计算BC光学厚度（AOD_BC）,并将结果输入TUV辐射传输模型,探讨BC对光解系数J[O¹D]和J[NO₂]日变化及垂直变化的影响.结果表明,在地面,J[O¹D]和J[NO₂]日变化均呈单峰型分布,峰值在正午12：00,但BC对J[O¹D]和J[NO₂]的衰减作用正午时最小,在6：00和18：00左右较大,最大分别可达-13.7%和-19.0%.AOD_BC与光解系数呈非线性负相关,BC对光解系数的衰减能力随着AOD_BC增大而下降.当天顶角为0°时,光解系数对AOD_BC的变化最敏感.在边界层0~1km内,光解系数与高度呈线性正相关,这与紫外辐射密切相关,J[O¹D]和J[NO₂]在垂直高度上与紫外辐射的相关系数R均高达0.99.BC对光解系数的衰减程度随高度下降而增大,但幅度较小,距平的最大值仅0.1%.     

稳定天气形势下京津冀和长三角地区重度污染过程气象成因解析

基于空气质量数据、天气图、常规地面气象观测数据、秒探空资料以及高分辨率的降水数据，剖析了2015年12月19—27日发生在我国东部地区的一次大范围重度污染过程的特征及成因.结果表明，此次污染过程中，我国东部地区主要受到东路冷高压、均压场以及西路冷高压的影响，在东路冷空气及均压场的影响下，BTH（Beijing-Tianjin-Hebei）地区污染物不断累积，西路冷空气影响下污染物浓度开始降低，YRD（Yangtze River Delta）地区在稳定的均压场下污染物不断累积.污染期间，BTH及YRD近地层均有逆温现象发生，且逆温层越厚、强度越大，污染越重.此外，较低的近地面风速、较高的相对湿度，亦不利于污染物的扩散稀释，导致此次重度污染事件的发生和持续.YRD地区在重度污染发生时，有降水现象发生，导致YRD地区PM_2.5浓度呈现波动性变化.     

南京北郊工业乡村混合区秋季边界层VOCs垂直分布特征

利用2020年秋季南京北郊低对流层(0～1 000 m)VOCs探空实验数据,分析了该地区VOCs垂直廓线分布及其日变化、光化学反应性等特征.结果表明,φ(VOCs)随高度升高而降低(72.1×10^-9±28.1×10^-9～56.4×10^-9±24.8×10^-9).各高度上烷烃占比最大(68%～75%),其次为芳香烃(10%～12%)、卤代烃(10%～11%)、烯烃(3%～7%)和乙炔(2%).边界层日变化对VOCs廓线影响较大,早晚较低的边界层致使VOCs在近地面累积,而在上部体积分数较低;午后VOCs的垂直分布则较均匀.上午光化学反应性强(弱)的烯烃(烷烃)等的体积分数占比随高度升高而减小(增加),说明高层的VOCs光化学老化显著.午后VOCs各组分占比及其OFP在低对流层内垂直分布则较均匀.受周边不同来源气团影响,各高度φ(VOCs)及组分占比差异明显,工业气团在200～400 m;高度间φ(VOCs)随高度升高,芳香烃占比增大;城区气团φ(VOCs)垂直负梯度最大,近地面φ(VOCs)较高,...     

南京北郊大气臭氧浓度变化特征

以南京北郊大气中O3质量浓度观测资料为基础,分析了O3变化特征和气象要素对其影响程度。结果表明：大气O3日均质量浓度平均为65.8μg·m-3。O3质量浓度最大值出现在午后15时左右,O3质量浓度日最大值在春季最大,而冬季最小。白天工作日O3质量浓度要高于周末,而夜间两者差异不大。气温,日照时数和降水量是影响南京大气O3质量浓度的重要因素。全年中5月份高日照时数和较低的降水量导致南京出现O3高值。在偏南气流作用下,O3质量浓度偏高。由气象要素得到的O3日均质量浓度和O3日最高质量浓度回归方程相关系数分别为0.61和0.71。     

长江三角洲冬季一次低能见度过程的地区差异和气象条件

采用NCEP再分析资料、MICAPS地面、高空气象资料以及国家环保部空气质量监测资料,对2014年2月20~22日长江三角洲地区一次低能见度过程地区差异和气象条件进行了分析.天气形势分析表明,长三角地面处在高压的控制下,地面风速较小,使污染物积累,有利于低能见度(雾-霾)的形成和维持.根据不同区域的雾、霾分布和日变化特征,将长江三角洲地区分为3个子区域:I区为江苏大部(雾霾混合型),II区为上海及其周边(霾类型),III区为浙江大部(雾类型),该区域白天能见度较高,夜间能见度较低的特征是由湿度因子造成的.影响I区能见度变化的主要原因是:热力原因:大气对流层低层的层结稳定;湿度原因为:空气较湿润,气溶胶粒子吸湿性增长;动力原因主要是垂直方向和水平方向的大气扩散能力弱;污染因子对能见度变化的影响较小.影响II区能见度变化的主要原因是PM2.5浓度高导致的污染,热力因子、湿度因子和动力因子对能见度的变化影响很小.影响III区能见度变化的热力原因是:大气对流层低层层结稳定、近地面存在逆温;湿度原因是因为:空气较湿润,气溶胶粒子吸湿性增长;动力原因是因为边界层高度较低导致的垂直扩散能力较差.各个区域的气象因子解释方差的计算结果表明:I区湿度因子和动力因子对能见度的影响更大,III区.湿度因子对能见度的影响更大.