兰州地区大气污染的化学组成及来源解析

为探究大气污染的特征,于2020年5月—2021年4月在中国西北部的兰州市区采集了总悬浮颗粒物样品227个,利用离子色谱仪、热/光碳分析仪对主要水溶性离子、元素碳（EC）和有机碳（OC）的质量浓度进行了测定.结果显示,兰州地区大气总悬浮颗粒物质量浓度均值为（376.7±974.8） μg·m^-3,高于国家环境空气质量二级标准（NAAQS）,呈昼低夜高的变化特征主要是由于兰州地区夜间大气多处于静稳状态导致的污染物累积效应.水溶性阴、阳离子按质量浓度排序为NO₃^-＞SO₄^2-＞Cl^-、Ca²⁺＞NH₄⁺＞Na⁺＞K⁺＞Mg²⁺,其中二次离子（NO₃^-、SO₄^2-、NH₄⁺）占总水溶性离子的62.68%,不同季节的气象条件导致了水溶性离子不同的季节特征差异;NO₃^-/SO₄^2-比值均大于1,说明兰州地区大气污染以移动源为主;另外OC/EC比值均大于2,说明整个采样期间均有SOC生成.最后利用正定矩阵因子分解模型（PMF）确定了兰州地区大气污染的6种主要来源：交通源、生物质燃烧源、道路扬尘源、土壤扬尘源、燃煤源和二次气溶胶源,其中,道路扬尘源及二次气溶胶源对兰州地区春季及冬季大气污染的贡献显著.     

城市污染地区与高山清洁地区新粒子生成事件特征分析

在中国复合型污染的大气环境背景下,新粒子生成（New Particle Formation,NPF）是大气颗粒物的重要来源之一,直接影响到空气质量、云物理过程、全球辐射平衡及人类的生产生活.本文通过分析城市污染地区和高山清洁地区新粒子生成天和非新粒子生成天的特征差异, 研究新粒子生成事件的关键影响因素.利用2016年3月12日—4月6日北京的观测资料和2012年9月23日—10月28日黄山的观测资料,分别代表城市污染地区和高山清洁地区进行研究,同时,结合同期气态前体物浓度和气象要素进行详尽的分析.结果表明,观测期间,北京发生新粒子生成事件的频率为42.3%,黄山发生新粒子生成事件的频率为25%,北京的新粒子生成速率J₃和J₁₀、增长速率GR_3~10和GR_10~25及凝结汇分别为3.30~51.39 cm^-3·s^-1和3.37~35.21 cm^-3·s^-1、0.10~2.89 nm·h^-1和1.84~11.16 nm·h^-1及0.030~0.054 s^-1,黄山的新粒子生成速率J₁₀、增长速率GR_10~25及凝结汇分别为0.31~4.32 cm^-3·s^-1、2.95~10.65 nm·h^-1及0.0014~0.040 s^-1,主要受到气态前体物浓度、气象要素和背景颗粒物浓度的 影响.气态硫酸H₂SO₄浓度是北京城市新粒子生成事件发生的限制因素,而非决定因素;黄山新粒子生成天的SO₂浓度是非新粒子生成天的2倍,是黄山新粒子生成事件的主要影响因素.在降水和大风天气后,北京和黄山大气中颗粒物质量浓度较低、太阳辐射强、相对湿度低的静稳条件下有利于新粒子生成事件的发生,此外,高山清洁地区的气态前体物浓度在大风天气后由于跨界输送的影响会显著上升.     

2021年中国北方首次沙尘天气的多源遥感分析

利用多源遥感数据和NCEP再分析资料,从沙尘源区的地理环境和气候特征出发,对2021年中国北方首次沙尘天气事件每日的大气环流形势以及沙尘的水平,垂直分布特征进行深入的研究分析.结果表明:源区内异常增温,降水稀少的气候背景下致使大面积裸露松散的土壤含水量较低,为大范围,高强度沙尘天气的形成提供了物质基础;频繁活动的冷空气,是沙尘天气爆发的动力因子.沙尘在强风中沿东南方向向下游地区输送和扩散,中国西北,华北,黄淮,江淮,江汉地区和江南北部等地先后受到沙尘天气的影响,空气质量迅速恶化,首要污染物为PM₁₀.此外,沙尘气溶胶东移也波及朝鲜半岛,日本等下游地区.在输送过程中,内陆地区沙尘主要分布在1~6km,而下游地区的沙尘则集中分布在2km高度附近,粒径较大的沙尘出现在近地表的频率较高,较小的颗粒主要分布在对流层中下层.     

内蒙古夏季大气降水同位素特征及影响因素

为探明内蒙古地区夏季大气降水中δD和δ¹⁸O组成特征及其对气象因子变化的响应关系,于2017~2019年夏季采集了内蒙古阿拉善左旗、呼和浩特市市区、正蓝旗、克什克腾旗（达里湖）、通辽科尔沁左翼中旗和呼伦贝尔新巴尔虎右旗（呼伦湖）等6个区域共计82次大气降水样品,结合来自全球降水同位素观测网（GNIP）的包头、张掖等6个区域大气降水样品中δD和δ¹⁸O数据,分析了内蒙古地区大气降水中δD和δ¹⁸O变化的区域差异及其主要影响因素,结果表明：内蒙古局地大气降水中δD和δ¹⁸O值存在自西向东不断偏负的趋势,其中呼伦贝尔新巴尔虎右旗大气降水中δD和δ¹⁸O值最偏负;相对地,西部阿拉善左旗大气降水中δD和δ¹⁸O值最偏正;内蒙古地区局地大气降水线斜率和截距同样表现出自西向东逐渐偏正的变化趋势,显示二次蒸发作用的影响逐渐下降,且局地蒸发水汽团对西部地区大气降水影响明显,如位于西风环流影响区的阿拉善左旗等区域局地蒸发气团占到8月部分单次大气降水来源水汽团的100%,而7月份,东亚夏季风环流对内蒙古局地大气降水的影响最为明显;整体上,虽然区域大气湿度变化引起的二次蒸发是影响内蒙古局地大气降水过程的一个关键因素,不过大气降水量对夏季大气降水稳定同位素组成的影响最明显.即西风环流影响区大气湿度变化对氘盈余指数d值的影响程度明显强于东亚夏季风区大气湿度变化的影响,而东亚夏季风环流影响区大气降水量对d值的影响程度则相对明显.     

南京秋冬季非难熔性亚微米颗粒物来源解析

利用Aerodyne高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪（HR-ToF-AMS）对南京北郊秋冬季非难熔性亚微米气溶胶（NR-PM₁）的化学组分（包括有机物、硝酸盐、硫酸盐、铵盐和氯化物）和特征进行实时在线监测,并利用多元线性模型（ME-2）对其中复杂的有机物进行来源解析.观测期间,有机物、硝酸盐、硫酸盐、铵盐、氯化物对NR-PM₁的贡献分别为42%,28%,15%,13%和2%.有机物解析出6类有机气溶胶：烃类有机气溶胶（HOA）、烹饪类有机气溶胶（COA）、生物质燃烧有机气溶胶（BBOA）、高氧化有机气溶胶（MO-OOA）、低氧化有机气溶胶（LO-OOA）、液相反应生成氧化有机气溶胶（aq-OOA）,平均浓度分别占总有机气溶胶的18%,14%,19%,19%,11%和19%.通过不同污染事件的对比结果表明,本次观测期间二次气溶胶在污染时期占比会明显上升并且液相反应对二次组分的形成有显著的促进作用.     

2016~2020年上海市PM2.5化学组成特征和来源解析

2016~2020年在上海市区和郊区的6个点位开展了颗粒物系统性观测研究,分析了PM_2.5的质量浓度以及水溶性离子、有机碳/元素碳、无机元素等化学组分,并利用正矩阵因子分解模型对PM_2.5的来源进行了解析。结果表明,上海PM_2.5浓度水平呈现下降趋势,年均质量浓度依次为46,43,37,40,39μg/m³,表现为冬高夏低,西高东低的时空分布特征。有机物在PM_2.5中占比最高(30%~32%),不同年份和季节间的差异较小。二次无机离子(硫酸盐、硝酸盐和铵盐)的区域性特征明显,其中硝酸盐的占比在5a间升高最多,且在冬季污染过程中起到了关键作用。解析得到PM_2.5的来源有9类,分别为二次硝酸盐(30.6%)、二次硫酸盐(20.7%)、机动车(12.6%)、工业(8.0%)、生物质燃烧(7.7%)、扬尘(6.5%)、燃煤(5.8%)、海盐(4.8%)和船舶(3.2%)。机动车和船舶等移动源、秸秆焚烧和烟花爆竹燃放等生物质燃烧源的贡献浓度在研究期间呈现下降趋势,体现了相关治理措施的管控效果。     

民用煤排放PM2.5中碳组分与水溶性离子特征

研究4种典型民用煤燃烧排放PM_2.5中的碳组分以及水溶性离子含量特点,并通过PAM-OFR(潜在气溶胶质量-氧化流动反应器)模拟了大气老化过程(2d)对煤球与烟煤燃烧PM_2.5中碳组分与水溶性离子含量的变化影响。结果表明,烟煤燃放PM_2.5中碳组分含量最高,达到57.96%,其EC含量是其他煤种的4.3~9.6倍。民用煤燃烧产生PM_2.5中水溶性离子以Na⁺与SO₄^2-为主,其在总水溶性离子中占比合计约47%~76%。经历了大气老化试验后,煤球与烟煤燃烧排放PM_2.5中NH₄⁺和NO₃^-离子含量大幅增加,与之相比,TC占PM_2.5比例分别下降了12.03%与19.99%。     

气相臭氧氧化协同湿法吸收脱硝技术的性能和氮转化

气相臭氧氧化协同湿法吸收脱硝技术具有脱除效率高、设备简单、投资低、运行易控等优点,适用于钢铁烧结、焦炉和陶瓷等较低温度（<150℃）和较低NO_x浓度（<400 mg/m3）烟气的深度净化。从理论上分析了臭氧氧化协同湿法吸收脱硝反应过程物理化学行为,并采用傅里叶红外光谱和离子色谱等方法,分别考察了气相臭氧氧化NO和气相臭氧氧化协同湿法吸收脱硝的氮产物分布,计算氮转化率。结果表明:n（O₃）:n（NO）和水溶性是影响NO氧化程度和氧化产物吸收脱除效率的关键因素。当n（O₃）:n（NO）>1.5时,NO的氧化产物是与SO₂水溶性相当的N₂O₅和HNO₃,均可实现在传统脱硫吸收塔中同步高效脱除,而且产物为稳定性良好的NO₃-。氮平衡分析结果表明,氮转化率接近99%,而不可检测的氮组分可以忽略不计或者不存在。     

地下水原位化学修复数值模拟研究进展

数值模拟是地下水原位化学修复设计的主要方法。从地下水原位化学修复过程的物理和化学作用出发,分析了土体平衡方程、流体相连续性方程和溶质运移方程等基本控制方程,比较了常用地下水原位修复数值模拟软件的特征,指出土体变形对地下水渗流和溶质运移的影响以及现有地下水原位化学修复模拟中存在的问题,需考虑以下3个方面:1)原位注入化学修复模拟时应考虑土体变形、地下水渗流和溶质运移的三维耦合模型和模拟计算;2)药剂注入方式以及药剂注入引起的土体变形和破坏及其对土体渗透性的影响;3)药剂注入对土体固结变形和强度的影响。     

污染场地水平修复井技术的研究进展及应用实践

常用的污染场地原位修复技术主要通过竖直井实现,但竖直井修复技术存在单井接触范围小、精准度低、难以在地表设施较多的场地实施等问题。污染场地水平修复井技术通过水平定向钻进手段协同化学氧化/还原、气相抽提、地下水抽出处理等修复方式靶向去除场地土壤/地下水污染区域的污染物,克服了竖直井修复技术的不足,适用于在产设施和构筑物下方的土壤/地下水修复。针对该技术的应用原理、技术优势及局限性、国内外研究进展等方面进行探讨。该技术在J省N市某石油烃污染场地进行了工程示范,并结合软件模拟论证,采用水平修复井技术协同碱活化的过硫酸钠药剂注入。结果表明:该技术的实施不受修复区域地表市政设施的限制,对场地及周边环境扰动小,单井接触范围大,修复精度更高,工期100 d内石油烃浓度降低了96.47%,达到修复目标值。该技术的成功示范可为我国原位修复技术的发展提供切实可行参考,其推广和使用前景广阔。