我国PCDD/Fs网格化大气排放清单

PCDD/Fs排放清单是进行PCDD/Fs控制、环境归趋行为研究和健康风险评估的基础.本研究基于我国官方发布的2004年各行业PCDD/Fs排放清单的基础上,结合联合国环境规划署(UNEP) 2013年发布的最新《鉴别及量化PCDD/Fs类排放标准工具包》中PCDD/Fs排放因子,估算了我国2016年各省各行业PCDD/Fs大气排放量,并结合各行业网格化指代数据,建立了我国PCDD/Fs大气网格化排放清单(1/4°×1/4°经纬度),最后利用蒙特卡洛模型分析了清单的不确定性.结果表明,2016年我国PCDD/Fs大气排放量(以TEQ计,下同)为10 366 g,与2004年相比增加了约2倍.从排放行业来看,金属生产是我国大气中PCDD/Fs的主要来源,2016年排放量为5 333 g,其次为垃圾焚烧(2 469 g),供热和发电(1 290 g)和矿物产品生产(933 g),以上4个行业排放量占我国PCDD/Fs大气总排放的97%.从空间来看,我国大气PCDD/Fs排放主要集中在京津冀、长三角和珠三角地区,其中京津冀和长三角地区PCDD/Fs排放主要来自钢铁生产,珠三角地区主要来自垃圾焚烧.     

海盐非均相反应对山东沿海大气O3浓度的影响

通过改进WRF-CMAQ模型中非均相反应模块,定量研究了2017年夏季和冬季海盐与含氮气体非均相反应对我国山东沿海地区大气O₃浓度的影响.模拟结果表明,考虑海盐气溶胶非均相反应后,山东沿海地区夏季O₃小时浓度增加了0.2×10^-9~6.6×10^-9（0.5%~15.5%）,冬季增加了0.8×10^-9~15.3×10^-9（1.7%~27.4%）,ClNO₂在夏季和冬季分别增加了100×10^-12~250×10^-12,300×10^-12~650×10^-12;夏季O₃浓度增加主要集中在山东东部,而冬季O₃的增加则覆盖了山东大部分地区,表明海盐非均相反应对冬季O₃的影响强度及范围均明显高于夏季.海盐非均相反应引起的O₃浓度增加主要发生在日间,特别是8：00~16：00.该反应对渤海及南黄海大气O₃浓度也有影响,且在这些海域生成的O₃可通过4条传输路径影响山东沿海地区,甚至可影响到济南、菏泽等山东中西部地区（距离山东东部海岸线~350km）;海洋大气中O₃的传输可造成山东东部沿海O₃浓度升高0.2×10^-9~15.3×10^-9,山东中西部O₃升高0.3×10^-9~6.2×10^-9.     

2017年春季常州HONO观测及对大气氧化能力影响的评估

本研究于2017年4月在江苏省常州市环境监测中心使用一套基于湿化学法的仪器对大气中的HONO进行了实时在线观测,HONO浓度范围在0.2～13.9μg·m~(-3)之间,平均值为(2.9±2.3)μg·m~(-3);同时,对O_3、 HCHO、 VOCs、光解频率以及气象参数进行了同步监测.利用MCM箱体模式模拟得到白天·OH浓度最大值范围在1.0×10~6～1.4×10~7个·cm~(-3)之间.同时结合观测结果与模式模拟结果计算了HONO、 O_3、 HCHO和H_2O_2的光解以及烯烃臭氧化反应对·OH的生成速率,定量表征大气氧化性,揭示了这5种来源对大气氧化能力的影响:整体上O_3光解(46.4%)HONO光解(41.1%)烯烃臭氧化反应(10.9%)HCHO光解(1.5%)H_2O_2光解(0.1%);清晨时HONO光解对·OH生成起主要作用,之后随着O_3浓度的增加,O_3光解对·OH的贡献占主导地位;在17:00之后,由于太阳光解频率显著降低,烯烃臭氧化反应对·OH生成有主要贡献;甲醛与过氧化氢的光解对·OH的贡献可忽略.     

拉萨河夏季氢氧同位素空间分布特征及分析

稳定同位素示踪技术是河流水文过程研究的重要方式,可以用来判定河流补给的来源、研究河流与其它水体相互作用、示踪水文循环过程等。本文采用TC/EA-IRMS分析法对拉萨河水体的氢氧同位素进行测定,分析了δD和δ~(18)O的含量及空间分布特征,并分析了拉萨河的同位素效应,包括与大气降水氢氧同位素的关系、氢氧同位素的沿程变化特征、氘过量参数沿程变化、高程效应及大陆效应等。结果表明:拉萨河水体受补给来源、大陆效应、高程效应等因素影响,其水体氢氧同位素也呈现出不同的特征。整体而言,拉萨河水体δD和δ~(18)O随沿程距离增大而下降;δD和δ~(18)O均分布在全球大气降水线和青藏高原东部大气降水线附近,表明大气降水是拉萨河流域主要的补给来源;拉萨河水体的氘过剩参数均大于10‰,且远超全球大气降水线对应的氘过剩参数,说明拉萨河可能存在接受氢氧同位素较贫化的冰雪融水补给。     

末次冰期Bipolar Seesaw现象研究进展与展望

频繁的千年尺度气候波动是冰期气候的典型特征.末次冰期时,南极和格陵兰在千年尺度呈现出反相位的温度变化:当格陵兰气候处于暖期时南极缓慢降温,当格陵兰处于冷期时南极缓慢升温.这种南北极遥相关现象被称为Bipolar Seesaw.Bipolar Seesaw对气候的影响是全球性的,并且Bipolar Seesaw背后的物理过程与冰期大气CO2浓度变化密切相关.因此,研究Bipolar Seesaw对于理解冰期气候的运行机制,探究大气CO2变化的控制因素,具有重要意义.目前学界对末次冰期Bipolar Seesaw现象的观测研究已较为全面,但Bipolar Seesaw的具体机制仍有众多问题未得到解决.本文综述了近年来国际上关于Bipolar Seesaw的研究进展,并归纳了Bipolar Seesaw未来的几个研究方向.     

一种基于小波变换和LSTM的大气污染物浓度预测模型

针对现有大气污染物浓度预测模型存在预测精度不高、污染物种类单一等不足的问题,通过小波分解将高维大气污染物数据转换为低维数据,再对分解序列建立长短期记忆网络（LSTM）预测模型,最后通过小波重构将分解序列重构为污染物时间序列,建立了1种基于小波变换（WT）的LSTM大气污染物预测模型（WT-LSTM）,用以预测目标区域内的次日平均ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）、ρ（SO₂）、ρ（NO₂）和ρ（O₃）。采用长沙市2015—2018年10处国控站点的数据进行验证,结果表明:相对于LSTM、多元线性回归（MLR）和基于WT的WT-MLR模型,WT-LSTM的均方根误差和绝对平均误差均下降了50%,其对PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂和O₃的污染等级预测准确率均在80%以上。     

基于入户调查的贵阳市生活燃煤排放清单

为准确掌握贵阳市生活燃煤大气污染物的排放状况,为南方山地城市大气污染防治工作提供科学依据,本研究于2017年对贵阳市生活燃煤情况开展了入户调查.据统计分析,2016—2018年贵阳市常住人口和生活煤炭消费量变化小.同时,采用排放系数法结合GIS技术,建立了贵阳市2016年1 km×1 km生活燃煤大气污染物排放清单.结果表明：①全市生活燃煤量约为55.9×10⁴ t,单位面积燃煤量为69.5 t·km^-2,不同区（市、县）生活燃煤量存在明显差异;从燃煤总量来看,开阳县最大,云岩区最小;从单位面积燃煤量来看,云岩区最大,息烽县最小.②全市生活燃煤PM₁₀、PM_2.5、SO₂、NO_x、VOCs、CO、OC、BC排放量分别为1230.5、783.0、6963.5、615.3、1006.8、39096.4、55.9、3.9 t,单位面积排放量分别为153.0、97.4、865.7、76.5、125.2、4860.7、7.0、0.5 kg·km^-2.③生活燃煤污染物排放量呈明显的季节性变化特征,冬季采暖季污染物的排放量远高于非采暖季.④在空间分布上,大气污染物排放主要集中在云岩区、南明区、白云区中南部,以及观山湖区东南部、乌当区西南部及花溪区东北部,这与居民生活区域基本呈一致性分布.⑤调查样本量覆盖了总家庭户数的1.5%,全市以煤炭为生活能源的住户占比约为38.1%,户均燃煤量为（1.158±0.010）t·a^-1,排放清单不确定性总体范围为-82.6%~201.0%.     

我国城市大气污染现状与特点

中国城市化和工业化的快速发展与能源消耗的迅速增加，给中国城市带来了很多空气污染问题。20世纪70年代期间，煤烟型污染排放成为中国工业城市的特点；80年代，许多南方城市遭受严重的酸雨危害；近年来，汽车尾气排放的NOx、CO及随后形成的光化学烟雾，使得许多大城市的空气质量恶化。城市空气污染影响着城市居民的健康和城市的发展。为控制空气污染和保护大气环境质量，我国政府已经实施了许多规划。本文概述了当前中国城市特别是重点城市的空气质量状况，描述一些主要城市空气污染物包括总悬浮颗粒、PM10、PM2．5、SO2、酸雨、NOx/NO2的特点。尽管采取了很多应对措施，但目前我国城市的空气质量依然不容乐观，文中还讨论了未来城市空气污染控制面临的问题。