渤海湾大气金属元素沉降和来源解析研究

干湿沉降是污染物从大气进入到地表生态环境的主要途径.渤海湾临近大气污染严重的京津冀地区,同时受航运交通排放影响,但渤海湾大气金属元素沉降量及其来源并不十分清楚.本研究于2016年11月—2017年10月在渤海西岸采集了大气沉降样品,利用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)对样品中25种金属元素的含量进行了测定分析,估算了大气金属沉降量并进行了源解析.结果表明:沉降样品中25种元素的浓度变化范围为2458.8μg·L~(-1)(Ca)～9.9 ng·L~(-1)(Th),年沉降量变化为1229.9 mg·m~(-2)·a~(-1)(Ca)～5.0μg·m~(-2)·a~(-1)(Th).受降水量季节分布的影响,多数金属元素的沉降量在夏季最高,春秋季较低.除Be、Fe、Ni、Cr、Al、Th和U等元素外,其余18种元素都有不同程度的富集,特别是Cd、Ag、Se和Sb等元素已高度富集.燃煤(12.8%)、扬尘(25.9%)、工业(33.1%)和航运(28.2%)是渤海湾沉降样品中金属元素的主要来源,尤其是航运排放对海湾大气Sb、Cd和Mo沉降具有显著贡献.研究结果可为京津冀区域海陆协同发展和环境质量改善提供科学参考.     

临沂市冬季环境空气PM2.5中水溶性离子污染特征及来源分析

为探究临沂市冬季环境空气PM_2.5中水溶性离子污染特征及来源,于2016年12月11日—2017年1月9日在临沂大学、兰山区政府、高新区翠湖嘉园、汤庄办事处、河东区政府、临沂开发区6个采样点开展样品采集.结果表明:①采样期间全市ρ（PM_2.5）日均值的平均值为144.86 μg/m3,ρ（PM_2.5）日均值在2016年12月20日和2017年1月4日出现峰值,分别为304.46和341.65 μg/m3.②水溶性离子日均质量浓度大小顺序依次为ρ（NO₃-）> ρ（SO₄2-）> ρ（NH₄+）> ρ（Cl-）> ρ（K+）> ρ（Ca2+）> ρ（Na+）> ρ（F-）> ρ（Mg2+）> ρ（NO₂-）,其中,在PM_2.5中w（NO₃-）、w（SO₄2-）、w（NH₄+）分别为22.33%、16.57%、13.62%,说明NO₃-、SO₄2-和NH₄+是临沂市PM_2.5的主要组成部分.③临沂市污染天和非污染天ρ（PM_2.5）日均值分别为164.00和56.86 μg/m3.随污染水平增加,PM_2.5中w（NO₃-）明显增高,w（SO₄2-）和w（NH₄+）基本不变,说明w（NO₃-）的增加导致ρ（PM_2.5）的升高.污染天和非污染天的NOR（氮氧化率）分别为0.28和0.11,SOR（硫氧化率）分别为0.34和0.28,说明污染越重,NOR和SOR越高,并且NO_x的气-粒转化速率较SO₂慢.污染天ρ（Cl-）和ρ（K+）分别为7.22和1.77 μg/m3,分别是非污染天的2.5和3.0倍.④采样期间非污染天和污染天的N/S〔ρ（NO₃-）/ρ（SO₄2-）〕分别为0.85和1.39,说明非污染天时固定源对PM_2.5的贡献相对较大,而污染天时移动源对PM_2.5的贡献相对较大.⑤通过PMF模型法解析出3个因子.因子1对PM_2.5中水溶性离子的贡献率为56.13%,代表二次源和生物质燃烧源;因子2的贡献率为25.22%,代表工业源和垃圾焚烧源;因子3的贡献率为18.65%,代表扬尘源.研究显示,临沂市冬季PM_2.5污染严重,水溶性离子来源复杂,应采取多源控制的污染防治对策.      

邯郸市秋季大气挥发性有机物污染特征

大气中VOCs（volatile organic compounds,挥发性有机物）是形成O₃和二次有机气溶胶的重要前体物.通过对2017年10月1-31日邯郸市秋季环境空气中56种VOCs污染物进行在线监测,结合PM_2.5、O₃、NO_x等污染物质量浓度和气象数据,分析了邯郸市VOCs质量浓度水平、时间变化特征、化学反应活性和主要来源.结果表明:邯郸市ρ（VOCs）变化范围较大,为49.1~358.4 μg/m3,平均值为（102.2±45.8）μg/m3,VOCs的主要组分为烷烃和芳烃.ρ（VOCs）与ρ（PM_2.5）、ρ（NO_x）均有很强的相关性,相关系数分别为0.8和0.7;而ρ（NO_x）与ρ（O₃）呈明显的负相关性,相关系数为-0.7.邯郸市VOCs中各类组分化学反应活性大小依次为烯烃>芳烃>烷烃>炔烃,并且国庆期间（10月1-7日）VOCs化学反应活性小于非国庆期间（10月8-31日）,烯烃和芳烃对O₃的产生占主导地位.应用主因子分析法对邯郸市VOCs来源进行解析发现,溶剂使用和燃料挥发源、汽油车排放源、工业源、柴油车排放源和燃烧源是VOCs的主要来源,其方差贡献率分别为36.7%、15.5%、8.0%、6.6%、5.1%.研究显示,减少邯郸市大气中ρ（VOCs）应以控制溶剂使用和燃料挥发源、交通排放源（汽油车排放源和柴油车排放源）为主.      

北山地区大气降水中水化学及稳定同位素特征

为揭示甘肃北山地区大气降水的水化学及同位素特征,利用2012~2019年度采集的97件大气降水样品,采用相关性分析,富集因子,气团后向轨迹分析等多种方法对北山地区稳定同位素变化特征及其影响因素,降水中主要离子变化特征,不同离子来源及贡献,水汽来源进行了分析.结果表明,北山地区区域降水线的斜率与截距均高于张掖地区大气降水线;该区降水中稳定同位素比率明显受季节性,温度和高程效应的影响,在年尺度下,降雨量效应不明显;该区降水中氘盈余变化较大,雨季降水中氘盈余显著小于旱季降水中氘盈余值;北山地区大气降水的水化学型主要为HCO₃·SO₄-Ca和HCO₃-Ca型,降水中离子浓度具有明显的季节性变化,降雨量的增加对离子浓度具有一定的稀释作用;Na⁺受海源和陆源物质的双重影响;绝大部分的Ca²⁺,K⁺,HCO₃^-和部分Mg²⁺来源于陆源,SO₄^2-与NO₃^-的主要来自于人类活动输入;区内冬夏季水汽来源基本一致,来源于西北方向的季风源是北山地区最主要的水汽来源.研究成果可为我国高放废物地质处置库选址和性能评价以及未来地下处置库建设提供依据,也有助于丰富西北干旱区的水文循环过程研究.     

焦化厂不同污染源作用下土壤PAHs污染特征

根据生产工序的不同将焦化场地划分为堆煤区、炼焦区、化产区,共采集40组土壤样品,分析各类污染源作用下场地PAHs污染程度、分布、影响途径及组成特征等.结果表明,场地处于严重污染水平且BaP是健康风险首要关注污染物.按ΣPAHs含量中位数排序,化产区（1733.87mg/kg）>炼焦区（32.86mg/kg）>堆煤区（21.21mg/kg）.对应污染途径依次为化工副产品的泄漏及填埋、烟粉尘大气沉降、煤粉（渣）降雨淋滤.异构体比值法判定的污染源不能明显区分各工序的土壤污染特点且存在偏差,利用ω（低环PAHs）/ω（高环PAHs）比值法进行排序,化产区深层（7.39）>化产区表层（1.33）>堆煤区（1.06）>炼焦区（0.39）,PAHs组成特征受污染源自身特性及外环境作用共同所致.4~5环PAHs是该焦化场地的特征污染物,化产区、堆煤区土壤中Nap、Phe占ΣPAHs比重较高,而炼焦区以BbF、Fla、Chry为主要组分.     

长江源区主要河流水化学特征、主要离子来源

通过开展水环境调查并结合历史数据,分析了长江源区主要河流水体主要离子分布特征,揭示了长江源区主要河流水化学类型及其主要控制因子,阐明了长江源区主要主要离子来源,同时评价了长江源区主要河流水体的适用性.结果表明,长江源区河流水体主要阳离子的平均含量高低依次为：Na⁺>Ca²⁺>Mg²⁺>K⁺,其中Na⁺和Ca²⁺的平均含量分别占总阳离子含量的65.9%及18.8%.主要阴离子的平均含量高低顺序依次为：Cl^->HCO₃^->SO₄^2->NO₃^-,其中Cl^-和HCO₃^-的平均含量分别占总阴离子含量的47.6%及32.9%.长江源区主要河流水化学类型为Na-Cl、Ca-HCO₃和Ca-SO₄.水化学特征主要受蒸发结晶和岩石风化作用控制,主要离子来源于岩石风化.不同河流水化学特征存在一定差异,其中当曲水化学类型主要为Ca-HCO₃和Ca-SO₄,主要受岩石风化控制,主要离子来源于碳酸盐溶解.沱沱河和楚玛尔河水化学类型主要为Na-Cl,主要受蒸发结晶控制,主要离子来源于蒸发岩的溶解.通天河主要水化学类型为Na-Cl和Ca-HCO₃,主要受岩石风化和蒸发结晶控制,主要离子来源于蒸发岩、碳酸盐和硅酸盐的溶解.长江源区河流水体硬度相对较高,当曲水质宜用于灌溉,但是沱沱河和楚玛尔河及通天河水质建议慎用于灌溉,且不宜直接饮用.研究成果以期为长江源区水资源保护与利用提供基础支撑.     

基于PM2.5来源解析的减排方案制定

为定量解析PM_2.5浓度与排放源削减比例之间的关系,利用WRF-NAQPMS/OSAM模式对2017年12月京津冀及周边地区“2+26”城市的PM_2.5浓度变化和来源解析进行了模拟,并基于来源解析结果对各城市进行了迭代减排实验.结果表明,各城市削减本地排放源的效果最为显著,由于受化学生成影响引起的排放源和PM_2.5浓度之间的高度非线性关系,使得线性减排方案具有较大的局限性.各城市排放源削减引起的PM_2.5浓度变化主要由排放源的一次贡献和化学生成的二次贡献组成,其中化学生成的二次贡献浓度与行业解析结果的函数之间存在显著的线性关系.随着排放源的削减,清洁期间PM_2.5浓度中各组分的浓度随之下降,污染期间硝酸盐、二次有机气溶胶、铵盐等浓度不降反升,这为迭代减排方案中物种的选择提供了指导意义.     

滇西地区土壤重金属来源解析及空间分布

以滇西重金属地质高背景区为研究区,系统采集了4193件表层土壤样品,分析测试了As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn 8种重金属元素的含量,综合运用相关分析、主成分分析和单因素方差分析等经典统计方法探讨了土壤重金属来源和土壤重金属含量与成土母质、土地利用方式之间的关系,并利用地统计方法对重金属的空间分布特征进行了分析.结果表明：①研究区8种重金属含量平均值均超过全国土壤背景值,但是低于农用地污染风险筛选值;与云南省土壤背景值相比,As、Cd、Cu、Ni、Pb和Zn含量平均值与云南省背景值相当,Hg和Cr的平均含量分别是其背景值的2.35和1.60倍,土壤重金属存在不同程度累积现象.②Cr、Cu和Ni主要受成土母质的控制;Cd、Zn和Pb主要受人类活动影响,人为来源主要为铅锌矿开采选冶、交通运输和煤炭燃烧,Cd、Zn在一定程度上受成土母质的影响;As和Hg以人为来源为主,受汞矿采选、农业活动及煤炭燃烧的影响.③不同成土母质和土地利用方式的土壤中重金属含量差异显著.Cd、Cr、Cu、Hg和Ni在沉积岩母质区土壤中平均含量最高;草地中As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Zn平均含量最高.④Cu、Ni、Cr高值区与沉积岩母质区及区内分布的铜矿和铁矿空间耦合性良好;Pb、Cd和Zn的高值区与区内的铅锌矿分布范围基本一致;As和Hg高值区与区内汞矿等热液型金属矿的分布具有较高的空间一致性,在人类活动密集地区也呈高背景分布.     

银川市PM2.5的输送路径及潜在源解析

基于2015~2017年银川市PM_2.5逐小时质量浓度和同期气象数据,采用气流后向轨迹聚类分析法、潜在来源贡献函数法（PSCF）和浓度权重轨迹分析法（CWT）研究银川市PM_2.5的输送路径及潜在源分布.结果表明：2013~2018年银川市大气PM_2.5质量浓度呈先升高后下降的趋势,其中2016年PM_2.5浓度年均值最高（54.25±20.91）μg/m³;在四季变化中,冬季PM_2.5浓度最高（75.11±29.21）μg/m³,夏季最低（31.83±7.09）μg/m³.聚类分析表明西北方向气流是银川市四季PM_2.5主要的输送路径,在春、秋、冬3季PM_2.5均为西北长距离输送路径;而在夏季,短距离输送气流是PM_2.5主要的输送方式.PSCF与CWT分析表明,冬季PM_2.5潜在源区范围最大,主要集中在西北-东南走向的潜在贡献源区带,包括新疆中东部、青海省北部、河西走廊地区、内蒙古西南部、甘肃省南部以及宁夏西北部;春、秋两季PM_2.5潜在源区主要位于新疆东部与甘肃省交界区域、甘肃省东南部、湖北北部、陕西西南部以及重庆北部;夏季的潜在源区范围最小,主要集中在新疆东部与甘肃交界区域.在PM_2.5重污染天气期间,其主要来源于西北方向气流,潜在源区主要分布在新疆东部与甘肃交界区域、内蒙古西南部与甘肃交界区域以及甘肃中南部地区.因此,在实施防风固沙的基础上,加强区域环境合作,实施大气污染联合防治,可以有效缓解银川乃至京津冀地区的大气污染.     

基于磁化率和210Pbex的金沙江下游小流域泥沙来源研究

金沙江下游地区侵蚀泥沙研究基础薄弱,实测资料较少,可靠的泥沙来源信息尤其是一系列国家重点水土保持工程如"长治"工程实施后流域泥沙的主要来源及贡献,对该区未来水土保持和生态环境建设以及不同治理措施效益评价具有重要意义。利用低频磁化率χ_(lf)和放射性核素~(210)Pb_(ex)双指纹因子,开展了金沙江下游一"长治"工程治理小流域(元谋县凉山乡小流域)泥沙来源研究。结果表明,坡耕地表土、林地表土和沟谷堆积物三种物源的χ_(lf)和~(210)Pb_(ex)平均含量分别为(21.81±9.43)×10~(-8)m~3/kg和40.53±9.49 Bq/kg、(24.06±9.61)×10~(-8)m~3/kg和119.35±22.81 Bq/kg、(16.60±5.27)×10~(-8)m~3/kg和30.62±12.69 Bq/kg。流域出口泥沙的χ_(lf)和~(210)Pb_(ex)平均含量分别为(17.69±2.87)×10~(-8)m~3/kg和33.63±6.17 Bq/kg。混合模型计算结果表明凉山乡小流域泥沙主要来源于沟谷堆积物,相对贡献率为79.6%;未经治理的陡坡耕地产沙贡献率为19.1%;林地面积占比最大但泥沙贡献极微,仅1.3%。基于χ_(lf)和~(210)Pb_(ex)的双指纹泥沙来源判别结果与利用地球化学元素复合指纹分析结果一致。受地质地貌等自然因素主控,沟谷侵蚀是金沙江下游河流泥沙的主要来源;以坡改梯和植被恢复为主的小流域治理工程对坡面侵蚀泥沙减控具有积极作用。该区未来水土保持工作应重点加强流域沟谷治理,降低泥石流等泥沙灾害风险。