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1.
高级氧化技术(AOPs)广泛应用于不同的废水处理,并目前此类技术多以羟基自由基(OH·)的产生为主.近年来,基于硫酸根自由基(SO 4-·)的AOPs因其对有机污染物的高反应活性和对复杂环境基质的高选择性而备受关注.但是,在对各种活化方式的系统比较方面还存在一些不足,对降解途径和不同阴离子对体系的影响也缺乏研究.本文通过两种染料的降解对3种活化过硫酸盐体系进行了系统性的比较,并结合自由基捕获实验(甲醇,叔丁醇)和产物分析,研究了体系降解机制及路径.研究了4种阴离子(HCO3-、N O3-、Cl-、Br-)对3种不同活化过硫酸盐体系降解染料的影响.结果表明,SO 4-·与OH·在3种活化体系中对染料降解均有贡献.在热活化体系(heat-Na2S2O8)中,对染料降解起到主导作用的活性物种为S O4-·;在光... 相似文献
2.
以沉淀-回流方法于磷酸银(Ag3PO4)中掺杂氮化碳(g-C3N4)制备新型复合光催化剂,同时采用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射图(XRD)等手段对合成催化剂的形态特征、晶型结构以及物理化学性质进行表征.以碘帕醇(IPM)作为目标污染物,通过改变催化剂的使用条件考察了氙灯光照下催化剂对水溶液中含碘类造影剂(ICMs)的光催化降解性能,并且分析了催化氧化过程中可能的污染物降解途径以及转化产物.结果表明,合成后的催化剂结构稳定,相对于使用单一催化剂(Ag3PO4或g-C3N4)条件下,复合催化剂对ICMs的光降解性能都得到大幅度提升,经条件优化后,确定Ag3PO4与g-C3N4的质量比例为0.15∶0.1时降解效果最佳,但不可超过0.2∶0.1,且降解性能与催化剂的投加浓度呈正相关,浓度在0.75 ... 相似文献
3.
采用电子顺磁共振波谱法(EPR)对“打赢蓝天保卫战三年行动计划”(“三年行动计划”)实施期间(2018~2020年)以及实施前后(2017年和2021年)西安大气PM2.5中EPFRs的浓度特征、种类特征及可能来源进行了探讨.结果发现,该计划实施后西安大气PM2.5中EPFRs平均浓度(5.03×1014spins/m3)比实施前(7.18×1014spins/m3)下降了29.9%,表明“三年行动计划”的实施对EPFRs的控制是有效的.冬季浓度(8.61×1014spins/m3)是夏季(3.10×1014spins/m3)的2.8倍,其主要类型为以碳为中心附近受含氧官能团影响的自由基.相关性及平行因子分析显示,燃煤源(35.3%)、交通燃烧源(30.0%)和扬尘源(27.8%)可能是西安大气PM2.5中EPFEs的主要来源.冬季交通燃烧源占比最... 相似文献
4.
通过离子交换法合成了双金属硫化物CoMoS4(CMS),通过活化过一硫酸盐(PMS)降解目标污染物双酚F(BPF)来考察其催化性能,并剖析了其中的反应机理.研究结果表明,CMS具有优异的催化性能,25℃时,50 mg·L-1的CMS和0.5 mmol·L-1的PMS体系在30 min内可以完全降解10 mg·L-1的BPF;CMS抗干扰能力强,在降解过程中受水体中无机阴离子(Cl-、NO3-、HCO3-)和腐殖酸(HA)的影响小;CMS同时具有较好的稳定性,循环使用3次后BPF降解率仍可达60.2%.自由基淬灭实验和电子顺磁共振(EPR)实验证明,硫酸根自由基SO4·-是CMS/PMS体系降解BPF的主要活性氧物种(ROS);并通过液相色谱-质谱仪鉴定BPF降解过程的中间产物,提出了两条主要的降解路径. 相似文献
5.
基于ReaxFF力场利用LAMMPS软件建立毕兹分子(QNB)的模型,模拟微观条件下等离子体降解毕兹的反应机理.通过模拟考察300 K恒温条件下毕兹在活性粒子作用下的行为.研究表明毕兹在O自由基作用下降解主要通过苯环活化开环、羟基夺氢反应以及奎宁环中N-O键的形成3个过程,·HO2、O2、NO、NO2这4种活性粒子在模拟中基本未对毕兹分子造成任何破坏.利用ReaxFF MD分子模拟方法对常温环境下等离子体降解毕兹反应机理研究的一个尝试,可为相关的毒剂降解试验机理分析、理论研究提供一定的参考. 相似文献
6.
采用过硫酸钠(PDS)直接氧化和催化活化氧化脱色罗丹明B(RhB),分别考察了PDS剂量、pH、催化剂、Cl-浓度对RhB脱色的影响.结果表明,PDS在无外加催化剂下能够有效脱色RhB,pH越低,脱色率越高;当pH 2.4,PDS用量为3.5 g·L-1,在120 min内RhB的脱色率可达92%;自由基淬灭实验表明,酸性条件下主要为PDS直接氧化脱色RhB,并存在小部分硫酸根自由基(SO44·-)作用.在pH 5.6、pH 8.0条件下,外加活性炭纤维(ACF)、四氧化三铁(Fe3O44)、Fe3O44负载型催化剂(ACF/Fe3O44)可促进PDS对RhB脱色;在pH 2.4条件下,外加ACF对RhB脱色的促进作用较小,Fe3O44、ACF/Fe3O44对RhB脱色有一定抑制作用.不同pH和催化剂处理下,低浓度Cl-(0.01、0.04 mO4l·L-1)对RhB脱色速率都呈现抑制作用,高浓度Cl-(0.08 mO4l·L-1)相对于低浓度Cl-处理都呈促进作用.不同浓度Cl-处理在反应前60 min RhB脱色速率差异较大,而反应120 min后脱色率差异较小.提出Cl-通过调控SO44·-脱色RhB途径来影响RhB脱色速率的机理,Cl-竞争消耗SO44·-降低RhB脱色速率,但经一系列反应生成的Cl2·-能与RhB快速反应而提高RhB脱色速率;Cl-对RhB的脱色反应速率的影响存在抑制-促进双重机制,且与Cl-浓度相关.研究结果为基于PDS直接氧化和催化氧化处理含盐染料废水的研究和应用提供了一定的理论依据. 相似文献
7.
考察了臭氧氧化对林可霉素的效价削减效果。在初始抗生素浓度为100 mg·L~(-1)时,林可霉素效价削减50%所需消耗的臭氧量为0.118 mg·mg~(-1)抗生素,降解过程符合一级降解动力学特征。进一步采用林可霉素实际废水考察了污水化学需氧量(COD)和pH对抗生素臭氧氧化处理的影响,发现废水的COD每增加100 mg·L~(-1),则单位抗生素实现50%削减需要增加的臭氧量约为1.64 mg。碱性条件下,臭氧可催化分解生成羟基自由基等活性基团而加速林可霉素的降解。同时,臭氧氧化后林可霉素生产废水的厌氧可生化性提高了98.51%。研究结果可以为林可霉素生产废水的处理技术选择提供参考。 相似文献
8.
采用电化学氧化(EC)耦合铁(IP)感应电极激发过硫酸盐(KPS)氧化处理焦化废水生化出水,在反应器阴、阳极之间等距离嵌入铁板构建电化学双电解反应体系.该体系中,铁板作为感应电极,充当阳极材料的同时兼具有阴极材料的作用,加快过硫酸盐的活化.在电化学氧化耦合铁感应电极激发过硫酸盐(EC/IP/KPS)试验中,分别将电解时间(0—50 min)、电流密度(0—60 mA·cm~(-2))和过硫酸钾(KPS)投加量(0—5 mmol·L~(-1))作为控制条件,探讨了在不同的影响条件下该电化学反应体系对水中COD、TOC及UV_(254)等有机物污染指标的降解程度.在此基础上,利用SEM、EDS、XRD和XPS等对EC/IP/KPS过程中产生的絮凝物进行了表征,进而推断EC/IP/KPS系统的反应机理.结果表明,在EC/IP/KPS系统中的耦合作用下,当电解时间为30 min、电流密度为30 mA·cm~(-2)、过硫酸钾浓度为2 mmol·L~(-1)时,COD去除率可达77.0%、TOC去除率为54.0%,UV_(254)值明显降低.此外,还对3种不同的实验过程进行了对比,发现EC/IP/KPS系统的处理效果要明显优于KPS和EC/IP处理体系. 相似文献
9.
为了探索单偶氮染料Acid red 37 (AR37)降解的可行性及在活性氧物种作用下可能的反应位点和迁移转化机制,采用光活化过硫酸盐技术并根据单因素试验和响应曲面法优化试验考察了底物浓度,K_2S_2O_8用量和温度3个因素对AR37降解率的影响,得出AR37光催化降解的最优条件为:底物浓度90μmol·L~(-1),K_2S_2O_8用量8.47 mmol·L~(-1)和温度36℃.最后,利用GCMS对AR37在UV/K_2S_2O_8体系下降解中间产物进行初步的分离与分析,并结合AR37前线电子云密度(FEDs)的理论计算结果对其降解途径进行推导.研究发现AR37在·SO_4~-等活性氧物种作用下,C2、N8、N16、C17和C18等活性位点容易被自由基直接攻击或者发生电子转移反应,从而引起AR37分子中N=N和C—N键断裂后的进一步羟基化反应,是其主要的降解途径. 相似文献