烟台市环境受体PM2.5四季污染特征与来源解析

于2016～2017年四季在烟台市3个点位采集了PM_(2.5)样品,分析了其质量浓度和化学组分特征.利用CMB模型对受体进行解析,并利用后向轨迹和PSCF对传输气流和潜在源区进行了分析.结果表明,烟台市监测点位冬季、春季、夏季和秋季的PM_(2.5)平均质量浓度分别为(89. 45±56. 80)、(76. 78±28. 44)、(32. 65±17. 92)和(57. 32±24. 60)μg·m~(-3). PM_(2.5)浓度表现出明显的季节变化特征(P 0. 01).全年PM_(2.5)各源类分担率大小依次为:二次硝酸盐源(20. 3%)城市扬尘源(15. 7%)机动车排放源(14. 9%)燃煤源(13. 8%)二次硫酸盐源(12. 8%) SOC(6. 1%)建筑水泥尘源(5. 5%)海盐源(2. 9%),可以看到烟台市以二次源、扬尘、机动车排放源和燃煤源为主要污染源.春季硝酸盐源和城市扬尘源是重要贡献源类,夏季硫酸盐源贡献突出,燃煤源在秋冬季占比突出.烟台市气流输送和潜在源区也呈现出明显的季节变化:冬季主要受烟台市短距离输送的影响;夏季主要受烟台东部沿海和本地的影响;春秋季主要受山东东北部和东部沿海地区的区域传输和烟台市本地源的影响.     

基于受体模型和源成分谱的缺失组分反演算法

针对目前在线监测仪器无法监测Al、Si标识组分可能增加源解析结果不确定性的问题,基于正交矩阵因子分解法模型和实测源成分谱反演Al、Si受体数据,提出缺失组分反演-嵌套PMF算法.设置周期性和非周期性模拟实验,利用PMF模型对缺失Al、Si受体数据、含反演Al、Si受体数据和含Al、Si受体数据分别进行源解析评估,并将源解析结果与真实值进行对比分析,验证缺失组分反演-嵌套PMF算法的可靠性.研究结果表明对于周期性扰动模拟实验,缺失Al、Si对解析土壤源、机动车、燃煤源有较大的影响,反演Al、Si能优化源解析结果,降低源解析结果的不确定性.     

我国典型钢铁行业主要工艺环节排放颗粒物源成分谱特征

鉴于我国钢铁行业排放颗粒物源成分谱数量不足,有待更新的现状,致力于服务精细化颗粒物源解析的需求,采用稀释通道系统对武汉市某钢铁公司的3个主要工艺环节(烧结、炼钢、炼铁)排放源进行了采样.构建了3类PM_(2.5)源成分谱及3类PM_(10)成分谱,对源谱主要化学组分特征进行了研究,并与国内其他区域已有的钢铁行业源谱研究进行了对比.结果表明:(1)烧结工艺源成分谱中,SO_4~(2-)、Al和NH_4~+等含量高,PM_(2.5)源谱中质量分数依次为22. 2%、4. 5%和3. 5%,PM_(10)源谱中依次为36. 0%、5. 2%和2. 7%,炼铁工艺Fe元素含量最高,在PM_(2.5)源谱和PM_(10)源谱中分别达到28. 3%和24. 5%,炼钢工艺源谱Ca、Fe元素等为主要组分;(2)元素组分中,烧结工艺S元素含量最高,地壳元素在PM_(10)源谱中含量更高,炼铁工艺Pb、Cr等重金属含量偏高,炼钢工艺Cr富集;(3)源谱之间分歧系数的计算显示,同类工艺粗细粒径源谱相似性偏高,烧结工艺与其他两类工艺源谱之间差异性较高,炼钢工艺与炼铁工艺差异性较低.同国内其他区域研究源谱相比,发现Fe、Si和Ca等为钢铁行业排放颗粒物中标识性组分,而碳组分和SO_4~(2-)等组分特征随生产方式、除污设备等不同表现出不同特征.     

天津市城市扬尘及土壤尘单颗粒质谱特征

为探究城市扬尘及不同类型的土壤尘单颗粒质谱特征,使用SPAMS（单颗粒气溶胶质谱仪）对天津城市扬尘及不同类型土壤尘（菜地、果园、林地、农田）进行分析.结果表明:天津城市扬尘粒径在0.5~1.0 μm之间的占比较高;4种土壤尘在不同粒径段的分布略有差异,整体而言小粒径段（0.2~1.0 μm）占比低于大粒径段（1.0~2.0 μm）,说明土壤尘更易分布在大粒径段.在小粒径段,天津城市扬尘颗粒含有更多的碳组分及硫酸盐,大粒径段含有较多的金属、氯、硝酸盐、磷酸盐及硅酸盐组分.与城市扬尘相比,土壤尘中23Na+、46NO₂-峰强显著降低,39K+、35Cl-、42CNO-峰强增高,通过其峰强比值分布可将城市扬尘与土壤尘明显区分.与城市扬尘相比,土壤尘中含碳颗粒显著减少,同时出现钾类颗粒.城市扬尘作为一种混合源,含碳颗粒可能受多种排放源（机动车、燃煤等）影响,而土壤尘中钾类颗粒可能与农作物施肥有关.两种源类含27Al+、26CN-、35Cl-、42CNO-、46NO₂-、76SiO₃-、79PO₃-的颗粒占比均高于50%,其中40Ca+、46NO₂-和62NO₃-颗粒在天津城市扬尘中占比更高,76SiO₃-颗粒在土壤尘中占比更高,表明天津城市扬尘中更多的颗粒含有钙和硝酸盐组分,土壤尘中含硅酸盐颗粒较多.与机动车尾气、生物质燃烧等排放的颗粒物相比,天津城市扬尘及土壤尘中含97HSO₄-颗粒占比较低,表明天津城市扬尘及土壤尘颗粒中含有更少的硫酸盐,可作为将天津城市扬尘、土壤尘与其他源类区分的指标.      

烟台市PM2.5空间分布特征与来源解析

2016—2017年,选取烟台市3个代表性点位采集了PM_(2.5)样品,分析了其质量浓度和化学组成特征,并利用化学质量平衡(CMB)模型对环境空气受体进行了来源解析。结果表明:PM_(2.5)浓度呈现出盛泉工业园点位[(68.9±30.5)μg/m~3]福山环保局点位[(64.5±25.5)μg/m~3]百盛商城点位[(58.8±19.2)μg/m~3]的空间分布特征。水溶性离子、碳组分(OC和EC)和地壳类元素表现出不同的分布特征,与各点位所代表的不同功能区有关。形成机制上,NO~-_3在福山环保局点位主要以NH_4NO_3形式存在,而在盛泉工业园点位存在一定的Ca(NO_3)_2形式占比。源解析结果显示,3个点位均受到海盐源的影响,福山环保局点位二次颗粒物污染最为严重(43.9%),盛泉工业园点位燃煤源贡献突出(16.4%)。     

天津市大气颗粒物中有机标识物粒径分布的季节特征

为探讨采暖季和非采暖季大气颗粒物中有机标识组分的粒径分布特征,识别其来源,于2018年5月至2019年4月在天津采集分粒径颗粒物,利用GC-MS对9个粒径段颗粒物中17种多环芳烃(PAHs)、20种正构烷烃(n-Alkanes)和7种藿烷(hopanes)进行分析,并通过有机标识物及特征比值的方法探讨其主要来源。结果表明:非采暖季的四环多环芳烃Pyr、BaA、Chr和五环多环芳烃BbF、BaP呈3峰分布,其余PAHs呈双峰分布,采暖季的低环PAHs呈双峰分布,中高环PAHs近似单峰分布。根据PAHs特征比值发现,非采暖季的燃煤源和交通源是PAHs的主要贡献源,采暖季PAHs受燃煤源的影响更显著。非采暖季的正构烷烃中C29呈单峰分布,C27、C31、C32和C33近似单峰分布,其余正构烷烃呈双峰分布,采暖季的正构烷烃均呈双峰分布。根据正构烷烃碳优势指数(CPI)和主碳峰数(C_max)发现,人为源是正构烷烃的主要来源,非采暖季受自然源的影响大于采暖季,自然源排放的正构烷烃倾向于富集在粗颗粒物上,人为源排放的正构烷烃则更倾向于富集在细颗粒物上。藿烷在粗粒径段和细粒径段均存在峰值。根据藿烷特征比值发现,非采暖季的藿烷受交通源的影响较大,采暖季的藿烷受燃煤源的影响更显著。     

基于PMF模型的大气颗粒物多点位来源解析研究

随着环境监测数据空间分辨率的提高,越来越多研究人员选择将大气颗粒物多点位数据合并进行解析.本文通过模拟试验的方法,共设定了三大类八小类情景评估了不同条件下将多点位受体（大气颗粒物）进行解析的结果,同时结合合肥市2014年PM_2.5数据进一步验证多点位数据合并解析的适用性.结果表明：各点位间源贡献时间趋势完全一致时,多点位合并解析并不会使PMF模型的结果变好.各点位间源贡献时间趋势差异明显时,多点位合并解析更易解析出结果.各点位间源贡献时间趋势部分相同时,多点位合并解析的结果整体趋于变好,但是对某些源类的解析可能更差.     

成都市冬季PM2.5中多环芳烃的源解析与毒性源解析

对成都市2010~2011年住宅区冬季PM2.5中16种多环芳烃(PAHs)进行了来源解析、毒性评估以及毒性源解析研究.结果表明,16种PAHs普遍检出,成都市冬季PM2.5中的ΣPAHs浓度范围为22.79~215.82ng/m3,平均浓度为71.38ng/m3.PAHs组分分析结果显示,低环(2~3环)PAHs含量较低,高环(4~6环)所占比例较大,其比例范围为75.95%~99.52%.利用EPA PMF5.0解析PAHs污染源类型,结果表明成都市冬季PM2.5中PAHs的主要来源是煤和木材燃烧源、柴油燃烧源和汽油燃烧源,其分担率分别是14.88%、31.34%和54.08%.等效因子(TEF)毒性评估表明,成都市冬季的TEQ均值为16.82ng/m3.此外,运用PMF-TEF耦合模型对PAHs进行了毒性源解析,结果表明煤和木材燃烧、柴油燃烧和汽油燃烧的毒性分担率分别是12.39%、24.78%、62.83%.     

烟台市典型工业排放PM2.5源成分谱特征研究

鉴于烟台市本地化源成分谱研究缺乏的现状,以及颗粒物精细化来源解析及环境管理的需求,采用NK-ZXF颗粒物再悬浮采样器,对6家烟台市典型工业下载灰源样品进行再悬浮采样,构建6类〔燃煤电厂、供热锅炉、生物质锅炉、钢铁（烧结）行业、玻璃行业和垃圾处理行业〕PM_2.5源成分谱,并对PM_2.5源成分谱特征及其排放颗粒物携带重金属特征进行评估.结果表明:①燃煤电厂PM_2.5源成分谱的标识组分包括Si、Cl-和SO₄2-,其质量分数分别为15.2%、9.3%和7.8%;与燃煤电厂相比,供热锅炉排放的PM_2.5中w（OC）偏高、w（SO₄2-）偏低;生物质锅炉排放的主要组分有K、Cl-和OC等,其质量分数分别为7.4%、13.3%和8.6%;钢铁（烧结）行业PM_2.5源成分谱中w（Ca）、w（Fe）和w（Cl-）较高;SO₄2-和Ca为玻璃行业PM_2.5源成分谱的主要组分,其质量分数分别为20.6%、8.2%;垃圾处理行业重金属质量分数最高,其主要组分为Cl-和SO₄2-.②CD（coefficient of divergence,分歧系数）计算结果表明,各源成分谱有一定相异性（CD范围为0.53~0.70）,其中生物质锅炉与垃圾处理行业PM_2.5源成分谱差异（CD为0.70）最大.③各典型工业排放PM_2.5所携带重金属特征显示,垃圾处理行业排放PM_2.5中的重金属质量分数（2.3%）最高,燃煤电厂、供热锅炉、生物质锅炉和玻璃行业排放的重金属中Cr、Ni和Cu相对质量分数较高,钢铁行业和垃圾处理行业排放的重金属中Pb相对质量分数较高.研究显示,所构建的烟台市各典型工业排放PM_2.5源成分谱特征鲜明,能够反映各行业PM_2.5排放特征.      

我国中西部典型城市PM2.5中痕量金属的时空分布特征和健康影响

为研究我国中西部地区大气细颗粒物中的痕量金属区域分布、季节分布特征以及健康风险,在西安、乌鲁木齐、洛阳以及兰州四城市布点采样,利用ICP-AES（电感耦合等离子体原子发射光谱仪）测定了PM_2.5中9种痕量金属（V、Cr、Cd、Mn、Ni、Cu、Zn、As、Pb）的质量分数.结果表明：在痕量金属的时空分布特征方面,各城市主导痕量金属存在差异,西安、乌鲁木齐、洛阳以及兰州的主导痕量金属为Mn、Zn、Pb、Pb,除了主导痕量金属,对于单个金属,其空间分布及季节分布都存在差异;利用分歧系数法分析了城市间颗粒物中痕量金属的组成,洛阳与其他城市颗粒物中痕量金属的CD值在0.4左右,表明洛阳与各城市颗粒物中痕量金属的组成有很大差异,而西安与乌鲁木齐、兰州两个城市的CD值几乎都小于0.2,则他们组成相似;健康风险评结果显示,颗粒物PM_2.5中的痕量金属Cr对成年人有着显著的致癌和非致癌风险,而且Cd、As对4个城市居民的致癌风险是显著的,Ni对其致癌风险不显著.长期处于该研究环境,对人体健康存在一定健康威胁.此外痕量金属对人体的健康风险也具有季节性,所有痕量金属ILCR值都高于10^-6,尤其是As、Cd、Cr的致癌风险超过了安全水平（10^-4）,尤其是Cr和As春冬季的致癌风险最高.