利用二重源解析技术解析抚顺市大气颗粒物的来源

在利用CMB模型对大气颗粒物进行解析时经常遇到一组数据多种结果的现象,同时,扬尘属于混合尘源类,与一些单一尘源类之间可能存在严重的共线性,从而很难准确地解析出各单一尘源类对受体的贡献值.二重源解析技术较好地解决了上述问题.本文利用二重源解析技术对抚顺市的大气颗粒物来源进行了解析.解析结果表明扬尘、土壤风沙尘、煤烟尘和有机碳是抚顺市环境空气中TSP的四大排放源类,其贡献率分别为扬尘37.5%、土壤风沙尘15.9%、有机碳13.9%、煤烟尘6.0%.     

基于颗粒物化学组分粒径分布特征的源解析方法构建与评估

大气颗粒物污染来源解析可以为大气污染防控提供科学支撑.大部分颗粒物源解析研究是以化学组分为基础,此外,粒径特征也是颗粒物的重要属性之一,通过分析化学组分的粒径特征,有助于提高解析结果准确性.针对目前组分粒径分布信息利用不充分的问题,在三维多粒径因子分析模型(ABB)基础上,将已知源类标识组分粒径分布信息作为约束限制,构建基于组分粒径分布特征的多粒径源解析模型(SDABB).通过模拟数据集对模型进行了评估,探究了SDABB模型对源谱共线性和源贡献粒径分布相似性的敏感程度.结果表明,ABB模型对源谱共线性和源贡献粒径分布相似性较敏感,将粒径分布规律纳入后的SDABB模型,两种情景效果均明显变优,即SDABB模型可以较好解析共线性源类,并且对贡献粒径分布相似性不敏感.     

北京APEC期间不同颗粒物源解析方法的结果比较

2014年10月8日~11月25日,在北京城市点位采用颗粒物多组分在线监测技术与单颗粒气溶胶质谱（SPAMS）两种方法测定颗粒物化学组分.基于颗粒物在线多组分监测技术得到的受体数据,采用ME2模型进行解析（OC-ME2）;基于SPAMS的观测数据,采用ART-2a和ME2两种方法进行来源解析.SPAMS-ART2a方法解析得到6种颗粒物污染源,而SPAMS-ME2和OC-ME2均确定了5种来源.每种方法都识别出了扬尘源、机动车尾气、燃煤源、工艺过程源和二次源.结果表明：3种方法的解析结果均显示机动车尾气（25.43%~28.84%）和二次源（22.55%~33.50%）是颗粒物的主要来源,其次是燃煤源（20.16%~21.21%）和工艺过程源（12.01%~15.17%）;不同方法解析出的同种源在对颗粒物（PM）的分担率与贡献时间变化上存在较大的差异,这可能与采样方法、化学分析方法和数据分析方法等有关.对APEC会议期间主要污染源类特征进行研究,3种方法解析结果中的首要污染源均是机动车尾气（29.17%~44.18%）,其贡献均高于非会议期间（23.59%~28.79%）,表明在此期间机动车尾气对颗粒物的产生具有重要影响.     

关中地区背景点位环境空气PM2.5来源解析与多模型结果对比

为研究关中地区远郊背景点位大气PM_2.5污染来源,于2014年12月-2015年10月在西安市区西南方向约34 km的背景点位（农村区域,108°44'13"E、34°00'53"N）开展样品采集,共获得218个有效样品,对29种化学组分进行了分析,并运用ME2和PMF模型进行同步解析、相互验证.结果表明:ME2和PMF模型各解析出5类因子,分别为二次无机盐、机动车尾气排放、生物质燃烧、煤烟尘和土壤尘.其中,二次无机盐分担率为42.23%~42.74%,是首要贡献源类,机动车尾气排放（22.40%~24.53%）、煤烟尘（14.57%~14.73%）、生物质燃烧（11.88%~13.42%）是另外3种主要贡献源,而土壤尘（6.28%~7.22%）分担率相对较小. 2种模型同步解析大气颗粒物来源对比表明,ME2和PMF模型同步解析结果一致,各源类的日贡献浓度均呈正相关,其中二次无机盐、机动车尾气排放、土壤尘的相关性较强,R2在0.876~0.960之间,表明解析结果可信.      

大气颗粒物源解析CMB法与PFA法原理及比较研究

大气颗粒物已经成为中国许多大中城市的首要空气污染物.弄清楚大气颗粒物的来源及定量地计算出各个源的贡献值,为颗粒污染物的防治提供依据,这就涉及到大气颗粒物源解析技术.本文详细介绍了化学质量平衡（CMB）和主因子分析法（PFA）这两种主要的大气颗粒物源解析原理及方法,并比较两种方法各自的优缺点,以供选择合适的源解析方法对大气颗粒污染物的来源进行解析.     

基于遗传算法的大气颗粒物的源解析

遗传算法是一种全局优化的随机搜索方法,适用于模型参数寻优。将遗传算法用于大气颗粒物源解析的CMB方程组中参数的优化,得到各污染源对大气颗粒物的优化贡献率。该方法应用于成都市大气颗粒物的源解析结果与用其他多种源解析法得出的结果基本一致。理论分析和应用实践表明了遗传算法用于大气颗粒物源解析研究具有简便、准确和实用性强等特点。      

大气颗粒物污染源的遗传算法解析模型

遗传算法是一种处理模型参数优化估计的通用方法。在构造了以大气颗粒物污染源的源系数作为参数的优化准则目标函数情况下，应用遗传算法优化模型参数，得到各污染源对于大气颗粒物的贡献率。将遗传算法用于重庆市春、夏、冬三季大气颗粒物的源解析结构与用化学质量平衡法的源解析结果进行了比较，两种源解析法获得的４种主要尘源在３个对大气颗粒物的贡献率大小排序基本一致。该方法用于大气颗粒物源解析简单、快速、方便、实用。     

大气颗粒物混合尘溯源解析新方法

针对采用化学质量平衡模型(CMB)进行大气颗粒物源解析时,混合尘源由于与单一尘源存在严重共线性而不能代入模型的问题,首先对混合尘进行源解析,根据解析结果将混合尘分拆为对应的单一尘源,然后与原有的单一尘源共同代入CMB进行源解析,提出了大气颗粒物混合尘溯源解析新方法.将混合尘溯源解析新方法应用于某市的大气颗粒物尘源解析,得到扬尘的贡献率为28.75%,较二重源解析技术的46.3%和二重源解析技术改进方法的38.38%都要低,表明新方法更好地解决了共线源代入CMB出现的问题.受体元素计算值与测量值的比值较二重源解析技术改进方法有更多元素接近1,表明新方法建立的模型更加合理.     

环境监测

X831200503452BP网络应用于大气颗粒物的源解析/李祚泳…(成都信息工程学院地球环境科学系)∥中国环境监测/中国环境监测总站.-2005,21(2).-74~76,83环图X-73应用BP网络对大气颗粒物进行源解析,将大气采集样本中的元素含量和大气颗粒物源成分谱构成训练样本集,用BP网络进行训练,由训练好的网络的权值可以计算出大气颗粒物的污染排放源的权重贡献率。将BP源解析法的计算结果与其它源解析法得到的结果比较,表明BP网络应用于大气颗粒物的源解析是可行的。表3参6X831200503453城市空气中颗粒相有机碳与元素碳浓度的小时和日分布图=Hourly …     

我国大气颗粒物来源及特征分析

我国大气颗粒物来源复杂,呈现大气复合型污染特征,对主要污染源进行识别和定量,是制定城市空气质量改善措施的基础。本研究总结了2000年以来我国近30个城市大气可吸入颗粒物PM10源解析研究,结果表明我国大气颗粒物PM10主要来自六类源:扬尘(土壤尘、道路尘、建筑尘);燃煤;工业排放;机动车排放;生物质燃烧;SO2、NOx、VOCs氧化产生的二次颗粒物。研究还表明,不同地区不同季节大气颗粒物主要来源和相对贡献存在差异。近年来随着大气颗粒物控制措施的实施,城市PM10污染状况已明显改善,大气细颗粒物PM2.5越来越受关注,在制定空气质量达标方案时,各类燃烧源和二次颗粒物的重要性将进一步上升。     

山东省大气细颗粒物来源解析的研究现状与展望

对目前公开发表的39项山东省PM_2.5源解析研究进行了梳理与总结,综述了山东省各地级市PM_2.5源解析的研究现状和进展,概括了其时空分布特征,并对其影响因素进行了分析.结果表明,受体模型法是山东省PM_2.5源解析工作中使用最多的方法;二次源（（36.1±8.5）%）是山东省PM_2.5的首要贡献源,其次是尘源（（18.4±8.6）%）,燃煤源（（18.2±7.0）%）和机动车源（（17.7±11.7）%）;不同年间济南市和青岛市PM_2.5源解析结果表明,近年来二次源和机动车源的相对贡献有所增加.对山东省PM_2.5源解析提出了几点展望：不同地区宜采用统一或有地区针对性的源解析技术;亟需综合源清单或空气质量模型等解析分摊二次源贡献,区分本地源与区域传输贡献,提供更为精细的源解析结果;加强长期及多地同步观测,以了解该地区PM_2.5及其来源的时空与历史变化趋势.     

基于受体模型和源成分谱的缺失组分反演算法

针对目前在线监测仪器无法监测Al、Si标识组分可能增加源解析结果不确定性的问题,基于正交矩阵因子分解法模型和实测源成分谱反演Al、Si受体数据,提出缺失组分反演-嵌套PMF算法.设置周期性和非周期性模拟实验,利用PMF模型对缺失Al、Si受体数据、含反演Al、Si受体数据和含Al、Si受体数据分别进行源解析评估,并将源解析结果与真实值进行对比分析,验证缺失组分反演-嵌套PMF算法的可靠性.研究结果表明对于周期性扰动模拟实验,缺失Al、Si对解析土壤源、机动车、燃煤源有较大的影响,反演Al、Si能优化源解析结果,降低源解析结果的不确定性.     

利用ME-2模型提升PM2.5源解析效果

为探讨ME-2模型控制旋转对传统PMF模型源解析效果的提升作用，于2017年9月10日~2018年8月29日在深圳北部某工业区开展PM_2.5采样，共获得153套样品.对PM_2.5中31种化学组分进行了分析，筛选出17个物种输入模型运算.2018年深圳北部工业区大气PM_2.5年均浓度为32.3 μg/m³，利用PMF模型初步识别出9个因子，分别为二次硫酸盐、二次硝酸盐、老化海盐、土壤扬尘、工业排放、燃煤、生物质燃烧、船舶排放和机动车，PMF输出结果中"混合因子"问题显著.基于PMF解析结果及获得的先验信息，在ME-2模型中建立4个限制源谱进一步解析，结果表明，与PMF模型相比，ME-2结果的示踪物在源中分配更集中，对示踪物浓度与相应源贡献的时间序列也提供了更好的拟合效果.二次硝酸盐、老化海盐、工业排放源在PMF模型中被高估了9%~51%，而二次硫酸盐、燃煤和生物质燃烧源被低估了19%~40%.本研究中ME-2解析结果比PMF更具有环境和统计学意义，为污染防治提供了更精确的控制指向.     

基于气团老化程度对挥发性有机物分类改善PMF源解析效果

VOCs作为臭氧与二次有机气溶胶的关键前体物,其来源解析对臭氧和颗粒物的协同控制至关重要.但多数VOCs具有反应性,不能完全满足受体模式对污染源排放化学物质组成稳定的假设要求,导致受体模式解析结果不能精准反映实际源贡献.为解决因不同VOCs反应活性不同而导致的组分相对变化与模型假设不符的问题,引入VOCs老化程度来表征其光化学反应的状态.将乌海市超级观测站监测的VOCs依据乙苯与间/对-二甲苯的比值分为高、中和低这3种老化状态.结果表明,分类后解析结果的模拟值与实测值的回归方程参数(斜率和截距)、标准误差、决定系数和残差合格率等模型诊断参数改善明显.因为老化程度与气团在大气中的传输时间和大气氧化性密切相关,在一定程度上也反映了气团的不同来源信息.在高老化态样品中焦化源贡献率最高,达47.20%;在低老化态样品中燃烧源和焦化源均较高,分别为28.67%和24.39%.按老化程度进行分类后,PMF对VOCs源解析的结果更符合实际排放源的贡献.     

基于多种新型受体模型的PM2.5来源解析对比

为了解多种新型受体模型的适用性,利用正定矩阵分解/多元线性引擎2-物种比值（PMF/ME2-SR）、偏目标转换-正定矩阵分解（PTT-PMF）、正定矩阵分解（PMF）和化学质量平衡（CMB）这4种受体模型对我国北方典型城市细颗粒物(PM_2.5)数据进行同步解析并互相验证.结果发现,燃煤源（25%～26%）、扬尘源（19%～21%）、二次硝酸盐（17%～19%）、二次硫酸盐（16%）、机动车源（13%～15%）、生物质燃烧源（4%～7%）和钢铁源（1%～2%）这7种主要污染源对研究地区PM_2.5有贡献.通过比较不同模型获得的源成分谱和源贡献以及计算各源的差异系数（CD）和平均绝对误差（AAE）,发现4种模型的解析结果具有较高的一致性（平均CD值在0.6～0.7之间）,但不同模型对各污染源中组分的识别存在差异.相比于传统PMF模型,PMF/ME2-SR模型由于纳入一次源类的特征比值,能够更好地区分源谱特征较为相似的源类,如扬尘源的CD和AAE分别比PMF模型低15%和54%; PTT-PMF模型以实测一次源谱和虚拟二次源谱为约束目标,计算的二次硫...     

源解析中环境受体数据处理与扩展方法的建立

本文对包含污染源或气象条件等发生剧烈变化且数据量小的实测受体数据进行了正态扩展,得到扩展数据.同时,利用PMF和PCA模型验证了扩展方法得到的数据量是否能满足模型的要求.结果表明,扩展范围和扩展受体成分谱个数是两个影响扩展数据合理性的主要因素,最佳扩展条件为:扩展范围取标准差的0.5倍,扩展受体成分谱个数为6个.通过53 h算法标记出每个化学成分时间序列中能够代表污染源或气象条件等发生剧烈变化的值并给出对应的估计值.将与估计值的相对误差(RE)超过80%的被标记的值剔除,其余的替换成估计值,发现扩展后PCA解析结果与原始数据处理后数据解析结果基本一致,能够得到主要贡献的污染源及贡献率;若将被标记的值全部剔除后,则不适合做PCA解析;仅通过PMF验证,且扩展数据与原始数据的解析结果中污染源类的判断一致.将受体数据各化学成分的时间序列中代表污染源或气象条件等发生剧烈变化的值替换成53 h算法给出的估计值,对于受体数据量小且用无源成分谱的多元统计方法解析无法给出结果的情况下的源解析有更大价值.     

基于PMF模型的土壤重金属源解析中变量敏感性研究

为探究应用受体模型对土壤污染物进行源解析,输入变量对模型运行及其结果的影响,以乐安河中上游地区土壤重金属调查数据作为典型受体模型（PMF模型）的输入数据集,并在PMF模型基础方案运行结果的基础上,采用局部敏感性分析法来探讨输入变量变化对模型诊断及源识别结果的影响.结果表明：6因子数情景是研究区土壤重金属源解析PMF模型最佳运行结果;土壤中Cu、Mo、Na₂O、As、Mn和Cd等参数属于敏感变量,这些变量均为每个因子中的主要载荷元素,即每个源的特征污染物;不同变量的敏感性有较大差异,Cu、Mo的总敏感性最大,分别为12.1,8.2,大于其他输入变量的敏感性.因此,在应用PMF模型进行源解析时,特征污染物是敏感性较强的变量,其数据质量的优劣是影响源解析结果可靠性的重要因素.     

基于BP神经网络的VOCs实时源解析方法

为了提高挥发性有机物(VOCs)源解析的时效性,基于BP神经网络提出了对VOCs监测数据进行实时源解析的PBP模型。利用验证数据证实了PBP模型可获得与PMF模型准确性相当的源解析结果,并且PBP模型具有不受输入数据量限制且计算速度快的优点。将PBP模型应用于长三角某工业园区监测时长为10个月的VOCs组分在线数据并计算得到高时间分辨率的源解析结果,发现监测点位VOCs主要来源为工业源(25%)>燃煤源(20%)>汽油车尾气源(18%)>溶剂使用源(15%)>柴油车船舶尾气混合源(12%)>油品挥发源(6%)>植物源(5%)。此外,结合风速风向数据对各污染源主要贡献方位进行识别,为VOCs的精确管理和控制提供参考,且具有较大的源解析应用潜力。     

水质模型与CMB相耦合的河流污染源源解析技术

开发了水质模型与化学质量平衡模型(CMB)相耦合的河流污染源源解析技术,用于解析上游断面、直排工业源、支流源和未知源对河流受体断面的污染贡献。该技术可解析具体污染源对环境受体的相对贡献率和绝对贡献值,并附有诊断指标以判断拟合结果的优劣。利用开发出的源解析模型对山东省小清河主要断面进行了解析,发现解析结果与实际情况相符且满足诊断指标要求。扩散模型与受体模型的有机结合,提高了解析结果与实际情况的符合程度。     

Size distribution, directional source contributions and pollution status of PM from Chengdu, China during a long-term sampling campaign

Long-term and synchronous monitoring of PM₁₀ and PM_2.5 was conducted in Chengdu in China from 2007 to 2013. The levels, variations, compositions and size distributions were investigated. The sources were quantified by two-way and three-way receptor models (PMF2, ME2-2way and ME2-3way). Consistent results were found: the primary source categories contributed 63.4% (PMF2), 64.8% (ME2-2way) and 66.8% (ME2-3way) to PM₁₀, and contributed 60.9% (PMF2), 65.5% (ME2-2way) and 61.0% (ME2-3way) to PM_2.5. Secondary sources contributed 31.8% (PMF2), 32.9% (ME2-2way) and 31.7% (ME2-3way) to PM₁₀, and 35.0% (PMF2), 33.8% (ME2-2way) and 36.0% (ME2-3way) to PM_2.5. The size distribution of source categories was estimated better by the ME2-3way method. The three-way model can simultaneously consider chemical species, temporal variability and PM sizes, while a two-way model independently computes datasets of different sizes. A method called source directional apportionment (SDA) was employed to quantify the contributions from various directions for each source category. Crustal dust from east-north-east (ENE) contributed the highest to both PM₁₀ (12.7%) and PM_2.5 (9.7%) in Chengdu, followed by the crustal dust from south-east (SE) for PM₁₀ (9.8%) and secondary nitrate & secondary organic carbon from ENE for PM_2.5 (9.6%). Source contributions from different directions are associated with meteorological conditions, source locations and emission patterns during the sampling period. These findings and methods provide useful tools to better understand PM pollution status and to develop effective pollution control strategies.