基于源导向的农用地土壤重金属健康风险评估及优先控制因子分析

以重庆市农产品主产区为研究对象,运用正定矩阵因子分解（PMF）受体模型对土壤重金属进行源解析,运用蒙特卡罗模拟的健康风险评估（HRA）模型,探析土壤重金属对人体的健康风险,并将PMF受体模型和HRA模型结合,探讨不同污染源影响下的土壤健康风险,确定优先管控要素.结果表明,研究区土壤Cd均值含量远高于背景值,Cr均值含量低于背景值,As、 Pb、 Cu、Ni和Zn均值含量与背景值基本持平.PMF受体模型源解析结果表明,研究区土壤受自然源、工业源和农业源影响,贡献率分别为35%、 24%和41%.HRA模型评估结果表明,研究区土壤重金属对儿童和成人存在可耐受致癌健康风险（1.00E-6 相似文献   

典型行业再利用土壤重金属含量分布、来源解析及生态风险评价

为深入探究典型行业再利用土壤重金属污染特征及生态风险状况,基于上海市嘉定区49个地块315个不同深度剖面土壤样品数据,采用地累积指数和潜在生态风险指数评估Cd、Pb、Cu、Zn、Ni、Hg和As这7种重金属含量特征和潜在生态风险程度,并利用源解析受体模型（APCS-MLR）和正定矩阵因子分解模型（PMF）解析其污染来源.结果表明：①研究区土壤中除As外,其余重金属均不同程度超过上海市土壤背景值,表层土壤中Cd、Pb、Cu、Zn、Ni和Hg含量分别是背景值的3.54、2.34、2.91、1.20、3.75和4.40倍;7种重金属含量随着土壤垂直剖面深度的增加逐渐降低,重金属在表层土壤中存在一定程度的富集,人类活动影响了重金属在土壤中的分布规律.②研究区内APCS-MLR和PMF两种受体模型均识别出土壤重金属4种主要来源,源1（Cu、Zn和Pb）为金属制品和汽车制造混合源,源2（Ni和Cd）为电镀企业来源,源3（Hg）主要为化工企业来源,源4（As）为自然源,两种受体模型结合运用,进一步提高源解析的精准度和可信度.③地累积指数由大到小表现为：Hg（1.54）>Ni（1.32）>Cd（1.21）>Cu（0.96）>Pb（0.64）>Zn（-0.33）>As（-1.02）;潜在生态风险指数结果显示,研究区综合潜在生态风险指数RI值在32.50~4 910.97,均值为321.40,整体呈现较强潜在生态风险,再开发利用工业场地土壤中重金属Hg、Ni和Cd的污染值得进一步关注.     

基于APCS-MLR和PMF模型的赤泥堆场周边耕地土壤重金属污染源解析

为探究重庆某赤泥堆场周边耕地土壤重金属污染特征和来源,分析土壤中8种重金属元素（Cd、Cr、Hg、Ni、Pb、As、Cu和Zn）含量和空间分布特征,利用单因子污染指数法和内梅罗综合污染指数法对土壤重金属污染特征进行评价,并在相关性分析的基础上采用APCS-MLR和PMF模型定量解析重金属来源.结果表明,除土壤Cr外,其他7种重金属元素含量均值均高于重庆市土壤背景值.土壤重金属整体处于中度污染水平,其中Cd、Hg和As为中度污染,Pb、Cu、Ni和Zn为轻度污染.土壤Cr、Ni、Pb、Cu和Zn空间分布格局相似,相互间呈极显著正相关（P < 0.01）;Cd、Hg和As空间分布特征有较大差异,且相互间相关性不显著（P > 0.05）.源解析表明,研究区土壤重金属来源较为复杂,APCS-MLR和PMF模型均能解析出4种相同的污染源,分别为赤泥堆场渗滤排放和自然来源、火力发电排放源、农业活动与自然来源和有色金属冶炼排放源.两种模型源解析结果差异较小,APCS-MLR模型中4种污染源贡献率分别为51.8%、18.0%、15.9%和14.3%,而在PMF模型中分别为45.9%、12.8%、21.5%和19.8%.     

PMF模型解析土壤重金属来源的不确定性

正定因子矩阵分解（PMF）是目前污染源解析领域应用最为广泛的受体模型之一,其不确定性研究一直是源解析研究的前沿和热点.利用拔靴法（BS）、替换法（DISP）和拔靴-替换法（BS-DISP）3种不确定性分析方法探讨了PMF模型应用于土壤重金属源解析的不确定性,并以德兴铜矿周边土壤重金属为对象开展案例研究.结果表明,6因子情景是PMF模型最佳运行结果;在6因子情景的源成分谱中,除Cr和Ti外,DISP和BS不确定性区间均处于标识元素基本值的0.6~1.5倍之间,BS-DISP不确定性区间处于基本值的0.6~1.6倍之间;模型结果的不确定性更多源于因子旋转误差.通过这3种不确定性分析方法可以获得PMF模型运算中的随机误差和因子旋转误差.其中,BS-DISP法和BS法得到的结果能够辅助判断因子数是否过拟合,并有助于理解源谱的不确定性,而DISP法能够用于理解旋转的不确定性,可作为评价旋转过程可行性的方法.     

基于受体模型和源成分谱的缺失组分反演算法

针对目前在线监测仪器无法监测Al、Si标识组分可能增加源解析结果不确定性的问题,基于正交矩阵因子分解法模型和实测源成分谱反演Al、Si受体数据,提出缺失组分反演-嵌套PMF算法.设置周期性和非周期性模拟实验,利用PMF模型对缺失Al、Si受体数据、含反演Al、Si受体数据和含Al、Si受体数据分别进行源解析评估,并将源解析结果与真实值进行对比分析,验证缺失组分反演-嵌套PMF算法的可靠性.研究结果表明对于周期性扰动模拟实验,缺失Al、Si对解析土壤源、机动车、燃煤源有较大的影响,反演Al、Si能优化源解析结果,降低源解析结果的不确定性.     

基于APCS-MLR和PMF模型的煤矸山周边耕地土壤重金属污染特征及源解析

以重庆市南川区某煤矸山周边耕地土壤为研究对象,运用内梅罗指数法和地累积指数法分析土壤重金属污染水平和分布特征,并采用绝对因子得分-多元线性回归(APCS-MLR)和正定矩阵因子分解(PMF)模型,探析研究区土壤重金属来源及其贡献率.结果表明,下游区土壤中8项重金属均值含量均高于上游区,其中Cu、 Ni和Zn含量显著高于上游区(P<0.05).内梅罗综合污染指数表现为：下游区(1.22)>上游区(0.95),重金属污染程度由大到小表现为：Cd>Cu>Hg、 As、 Pb、 Cr、 Ni和Zn.地累积指数由大到小表现为：Cd>As>Cu=Hg>Ni>Zn=Cr>Pb.源解析表明,研究区土壤中Cu、 Ni和Zn主要受煤矸山堆存影响,APCS-MLR模型的贡献率分别为49.8%、 94.5%和73.2%,PMF模型的贡献率分别为62.8%、 62.2%和63.1%; Cd、 Hg和As主要受农业和交通混合源影响,APCS-MLR模型的贡献率分别为49.8%、 94.5%和73.2%,PMF模型的贡献率分别为62.8%、 62.2%和63.1...     

基于PMF模型的九龙江流域农田土壤重金属来源解析

选取九龙江流域农田土壤为研究对象,运用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)和原子荧光光谱(AFS)测定了土壤中重金属含量,通过正定矩阵因子分析模型(PMF)解析农田土壤中重金属的主要来源.结果表明,研究区域农田土壤中大部分金属相对福建省土壤环境背景值已存在一定程度的富集,部分土壤中Cd、Zn、Pb和Cu含量超过农用地土壤污染风险筛选值(GB15618-2018),且各金属在研究区不同区域(北溪流域、西溪流域和河口区)分布存在中等变异.Cr、Ni、Cu、Zn和Cd的含量在北溪流域的龙岩区域较高,Pb的含量在西溪流域较高,而Co、Hg和As的含量在河口区域较高.正定矩阵因子分析模型(PMF)得出的源成分谱和源贡献率具有非负性质,土壤中重金属实测值与模型预测值拟合曲线呈现较好相关性,结果相对合理,能满足研究需要.正定矩阵因子分析模型(PMF)解析得出:研究区农田土壤中重金属主要来源有自然源、农业活动、燃煤释放和工业活动,其对农田土壤中重金属的综合贡献率分别为37. 0%、26. 7%、17. 6%和18. 7%.     

基于APCS-MLR和PMF模型解析黄河下游文化公园土壤重金属污染特征及来源分析

选取黄河下游典型人类扰动区——黄河文化公园为研究区域,系统采集表层土壤样品,测定土壤中7种(Cr、 Ni、 Cu、 Zn、 Cd、 Pb和As)重金属含量,利用地累积指数研究公园土壤重金属污染特征,应用克里格空间插值法、绝对因子分析-多元线性回归模型(APCS-MLR)和正定矩阵因子分解(PMF)模型解析黄河文化公园土壤重金属的来源.结果表明,研究区表层土壤重金属(Cd、 Zn、 Cu、 Pb和As)含量平均值高于黄河下游潮土区土壤元素背景值,分别是背景值的4.62、 1.78、 1.41、 1.08和1.03倍.除Zn外,其他元素含量均低于黄河流域沿线不同区域土壤相应元素值.7种元素地累积指数递减趋势为：Cd>Zn>Cu>Ni>Pb>As=Cr,元素Cd属于偏中污染,在表层土壤中积累明显.空间分布特征及源解析结果显示,Cr、 Ni和Cu为自然源因子,主要受成土母质影响;Cd和Pb为交通源,Zn和As属于受少量人类活动和自然叠加影响的混合源.APCS-MLR的分析结果显示：自然源贡献率为46.67%,交通源贡献率为24.11%,混合源贡献率为16.12%,...     

基于正定矩阵因子分析模型的城郊农田重金属污染源解析

城郊农田是城市农副产品的重要生产基地,其土壤环境质量直接影响人群的健康状况.本研究采用200 m×200 m网格布点法采集DL市城郊农田表层土壤样品246个,分析土壤中重金属Cd、Hg、Zn、Pb、Cu、As、Ni、Cr和Mn的含量分布特征.运用正定矩阵因子分析法(PMF)对研究区9种重金属污染来源及其贡献率进行了解析.结果表明:工业污染源贡献率29.74%,农业与污灌复合污染源贡献率19.93%,自然母质源贡献率35.98%,大气沉降源贡献率14.35%.其中,Hg主要来源于大气沉降源,贡献率为67.23%;Pb、Cu和Zn主要来源于工业污染源,贡献率分别为67.58%、40.65%、35.51%;Ni、Cr和Mn主要来源于自然母质源,贡献率分别为68.82%、67.16%、72.32%;Cd、As主要来源于农业与污灌复合源的影响,其贡献率分别为71.30%、47.53%.由PMF模型解析结果可知,工农业生产等人为因素(64.02%)是造成城郊农田土壤重金属污染的主要来源.     

基于正定矩阵因子分析模型的城郊农田土壤重金属源解析

选取南京城郊农田为研究对象,通过正定矩阵因子分析法(PMF)探究表层土壤重金属主要来源,将预测值和实测值进行线性拟合,讨论该方法的准确性,并利用Pb稳定同位素比值结果进行对比分析,进一步验证该方法的可行性.结果表明,农田表层土壤Cd、As、Hg、Pb、Cu、Zn和Cr的平均含量远远超过背景值,部分土壤样点Cd和Cu超过国家土壤环境质量标准的二级标准.常年大量施用肥料等农业投入品进行高强度农业活动、周边工业生产、交通污染和自然母质均对研究区土壤重金属的累积产生一定的贡献.PMF模型模拟的Cd、Hg和Cr预测值与实测值线性拟合r2均大于90%,其余元素r2均大于70%,呈现很好的相关性,满足研究需要.PMF模型和Pb稳定同位素比值法计算大气降尘对土壤Pb累积的贡献率分别为32.1%和36.8%,结果比较接近,表明PMF模型可以很好地应用于土壤重金属源解析研究.     

源解析中环境受体数据处理与扩展方法的建立

本文对包含污染源或气象条件等发生剧烈变化且数据量小的实测受体数据进行了正态扩展,得到扩展数据.同时,利用PMF和PCA模型验证了扩展方法得到的数据量是否能满足模型的要求.结果表明,扩展范围和扩展受体成分谱个数是两个影响扩展数据合理性的主要因素,最佳扩展条件为:扩展范围取标准差的0.5倍,扩展受体成分谱个数为6个.通过53 h算法标记出每个化学成分时间序列中能够代表污染源或气象条件等发生剧烈变化的值并给出对应的估计值.将与估计值的相对误差(RE)超过80%的被标记的值剔除,其余的替换成估计值,发现扩展后PCA解析结果与原始数据处理后数据解析结果基本一致,能够得到主要贡献的污染源及贡献率;若将被标记的值全部剔除后,则不适合做PCA解析;仅通过PMF验证,且扩展数据与原始数据的解析结果中污染源类的判断一致.将受体数据各化学成分的时间序列中代表污染源或气象条件等发生剧烈变化的值替换成53 h算法给出的估计值,对于受体数据量小且用无源成分谱的多元统计方法解析无法给出结果的情况下的源解析有更大价值.     

Comparison of PM10 concentrations and metal content in three different sites of the Venice Lagoon: An analysis of possible aerosol sources

The Venice Lagoon is exposed to atmospheric pollutants from industrial activities, thermoelectric power plants, petrochemical plants, incinerator, domestic heating, ship traffic, glass factories and vehicular emissions on the mainland. In 2005, construction began on the mobile dams (MOSE), one dam for each channel connecting the lagoon to the Adriatic Sea as a barrier against high tide. These construction works could represent an additional source of pollutants. PM₁₀ samples were taken on random days between 2007 and 2010 at three different sites: Punta Sabbioni, Chioggia and Malamocco, located near the respective dam construction worksites. Chemical analyses of V, Cr, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, As, Mo, Cd, Sb, Tl and Pb in PM₁₀ samples were performed by Inductively coupled plasma-quadrupole mass spectrometry (ICP-QMS) and results were used to identify the main aerosol sources. The correlation of measured data with meteorology, and source apportionment, failed to highlight a contribution specifically associated to the emissions of the MOSE construction works. The comparison of the measurements at the three sites showed a substantial homogeneity of metal concentrations in the area. Source apportionment with principal component analysis (PCA) and positive matrix factorization (PMF) showed that a four principal factors model could describe the sources of metals in PM₁₀. Three of them were assigned to specific sources in the area and one was characterised as a source of mixed origin (anthropogenic and crustal). A specific anthropogenic source of PM₁₀ rich in Ni and Cr, active at the Chioggia site, was also identified.     

基于PMF模型的大气颗粒物多点位来源解析研究

随着环境监测数据空间分辨率的提高,越来越多研究人员选择将大气颗粒物多点位数据合并进行解析.本文通过模拟试验的方法,共设定了三大类八小类情景评估了不同条件下将多点位受体（大气颗粒物）进行解析的结果,同时结合合肥市2014年PM_2.5数据进一步验证多点位数据合并解析的适用性.结果表明：各点位间源贡献时间趋势完全一致时,多点位合并解析并不会使PMF模型的结果变好.各点位间源贡献时间趋势差异明显时,多点位合并解析更易解析出结果.各点位间源贡献时间趋势部分相同时,多点位合并解析的结果整体趋于变好,但是对某些源类的解析可能更差.     

基于气团老化程度对挥发性有机物分类改善PMF源解析效果

VOCs作为臭氧与二次有机气溶胶的关键前体物,其来源解析对臭氧和颗粒物的协同控制至关重要.但多数VOCs具有反应性,不能完全满足受体模式对污染源排放化学物质组成稳定的假设要求,导致受体模式解析结果不能精准反映实际源贡献.为解决因不同VOCs反应活性不同而导致的组分相对变化与模型假设不符的问题,引入VOCs老化程度来表征其光化学反应的状态.将乌海市超级观测站监测的VOCs依据乙苯与间/对-二甲苯的比值分为高、中和低这3种老化状态.结果表明,分类后解析结果的模拟值与实测值的回归方程参数(斜率和截距)、标准误差、决定系数和残差合格率等模型诊断参数改善明显.因为老化程度与气团在大气中的传输时间和大气氧化性密切相关,在一定程度上也反映了气团的不同来源信息.在高老化态样品中焦化源贡献率最高,达47.20%;在低老化态样品中燃烧源和焦化源均较高,分别为28.67%和24.39%.按老化程度进行分类后,PMF对VOCs源解析的结果更符合实际排放源的贡献.     

化学质量平衡法在水体污染物源解析中的应用

化学质量平衡法（ＣＭＢ）是大气污染物源解析的主要方法之一。本实验模拟静肪水全点源恒流排放的条件,各污染物在水中的扩散行为,建立扩散经验模型来验证化学质量平衡法是否适用于水全污染物的源解析。做污染物浓度－距离曲线可预测各污染物的扩散行为;由同一污染源中污染物扩散方程的比较来确定污染源“成分谱”随扩散过程的变化,再由受体的污染物浓度便可求出每一污染源对该受体的贡献度,除极个别点外,污染物浓度实验值与预     

基于多种新型受体模型的PM2.5来源解析对比

为了解多种新型受体模型的适用性,利用正定矩阵分解/多元线性引擎2-物种比值（PMF/ME2-SR）、偏目标转换-正定矩阵分解（PTT-PMF）、正定矩阵分解（PMF）和化学质量平衡（CMB）这4种受体模型对我国北方典型城市细颗粒物(PM_2.5)数据进行同步解析并互相验证.结果发现,燃煤源（25%～26%）、扬尘源（19%～21%）、二次硝酸盐（17%～19%）、二次硫酸盐（16%）、机动车源（13%～15%）、生物质燃烧源（4%～7%）和钢铁源（1%～2%）这7种主要污染源对研究地区PM_2.5有贡献.通过比较不同模型获得的源成分谱和源贡献以及计算各源的差异系数（CD）和平均绝对误差（AAE）,发现4种模型的解析结果具有较高的一致性（平均CD值在0.6～0.7之间）,但不同模型对各污染源中组分的识别存在差异.相比于传统PMF模型,PMF/ME2-SR模型由于纳入一次源类的特征比值,能够更好地区分源谱特征较为相似的源类,如扬尘源的CD和AAE分别比PMF模型低15%和54%; PTT-PMF模型以实测一次源谱和虚拟二次源谱为约束目标,计算的二次硫...     

基于PMF模型及地统计法的乐安河中上游地区土壤重金属来源解析

为实现较大区域范围内土壤重金属来源贡献程度的定量化,选取江西省乐安河中上游地区表层土壤为研究对象,分析污染源样品化学组分并构建本地污染源成分谱,利用PMF（正定矩阵因子分解）模型对土壤重金属进行源解析,并结合地统计空间分析法识别各源的主要影响区域.结果表明:乐安河中上游地区土壤中w（As）、w（Hg）、w（Cd）、w（Cr）、w（Zn）、w（Cu）、w（Mn）、w（Pb）的平均值分别为21.400、0.105、0.25、73.5、88.4、56.2、577.0、49.5 mg/kg,是江西省土壤背景值平均值的1.0~1.8倍,其中,w（As）、w（Cd）、w（Cu）、w（Pb）平均值超过GB 15618-1995《土壤环境质量标准》一级标准限值.土壤重金属主要受铅锌矿冶炼源、金矿选冶源、铜矿采选源、自然源、混合源的影响.铅锌矿开采冶炼活动对洎水河左岸大部分区域土壤造成了影响,源贡献率均大于30%;金矿选冶活动目前仅影响矿区附近土壤,源贡献率最高可达94%;铜矿采选活动也使德兴铜矿周边较大区域范围土壤受到影响,源贡献率处于19%~89%之间.研究显示,构建本地源成分谱可以辅助解析验证PMF源成分谱的有效性,将PMF模型与地统计空间分析法相结合,可以进一步得到源贡献率在空间上的分布状况,对于土壤污染治理决策可提供行之有效的支撑.