Observed levels and trends of gaseous SO2 and HNO3 at Mt. Waliguan, China: Results from 1997 to 2009

Long-term measurements of SO2 and HNO3,particularly those from the background sites,are rarely reported.We present for the first time the long-term measurements of SO2 and HNO3 at Waliguan(WLG),the only global baseline station in the back-land of the Eurasian Continent.The concentrations of SO2 and HNO3 were observed at WLG from 1997 to 2009.The observed annual mean concentrations of SO2 and HNO3 at WLG were 1.28±0.41 and 0.22±0.19μg/m3,respectively.The HNO3 concentrations were much higher in warmer seasons than in colder seasons,while the SO2 concentrations showed a nearly reversed seasonal pattern.In most months,the concentration of HNO3 was significantly correlated with that of SO2,suggesting that some common factors influence the variations of both gases and the precursors of HNO3 may partially be from the SO2-emitting sources.The SO2 concentration had a very significant(P < 0.0001) decreasing trend(-0.2μg/(m3·yr)) in 1997-2002,but a significant(P < 0.05) increasing trend(+0.06 μg/(m 3 ·yr)) in 2003-2009.The HNO3 concentration showed no statistically significant trend during 1997-2009.While the decrease of SO2 in 1997-2002 agrees with the trend of global SO2 emissions,the increase in 2003-2009 is not consistent with the decreasing trends in many other regions over the world.Trajectory analysis suggests that the airmasses from the northern Qinghai-Tibetan Plateau and the Takla Makan Desert regions contributed significantly to the increasing trends of SO2 and HNO3 at WLG in 2003-2009,with a rate of +0.13μg/(m3·yr) and +0.007μg/(m3·yr),respectively.     

中国西部背景地区PM2.5化学组分特征及其对大气散射系数的影响

于2009年春、夏和秋季在全球大气本底基准监测站青海瓦里关同步观测了PM_(2.5)中主要化学成分和大气散射系数(bsp).结果显示,观测期间瓦里关PM_(2.5)浓度年均值为(12.6±12.0)μg·m~(-3),显著低于国家年均值标准.总水溶性无机离子和碳气溶胶浓度分别为(1.7±1.6)μg·m~(-3)和(3.2±1.0)μg·m~(-3),分别占PM_(2.5)浓度的16.5%和25.4%.基于IMPROVE经验公式,瓦里关bsp最主要的贡献因子是有机物(OM)和土壤尘(FS),贡献率分别达到48%和28%,其它组分对bsp的贡献率均小于10%.     

瓦里关大气二氧化碳和甲烷时间变化特征

于2009~2010对瓦里关山大气二氧化碳(CO2)和甲烷(CH4)进行了连续观测.结果表明,瓦里关山夏季频繁受到区域排放的影响,大约17%的CO2浓度标识为污染浓度.2009~2010年CO2平均浓度390.72×10-6,较1995~2008年高17.4×10-6;2009~2010年CH4中位浓度为1851.11×10-9,较2002~2006年高16×10-9,意味着区域内CO2和CH4的排放仍在不断增加.利用遗传算法改进的神经网络模型插补数据获得了完整的空气温度、风速、CO2和CH4浓度时间序列,并对时间序列展开了傅立叶分析.在天时间尺度,由于太阳活动的逐日变化,气象因子、CO2和CH4功率谱在24 h和12 h有着非常明显的谱峰.在月时间尺度,CO2浓度在30 d的周期内有明显的谱隙,意味着气象和物候因素在这个时间尺度上对CO2浓度的影响并不明显.     

青藏高原地区TSP分布特征及影响因素分析

利用大流量采样器采集了2002年11月~2009年8月的瓦里关山地区TSP样品,通过对数据的日、月、年和季节及后向轨迹等方法的分析处理,揭示了瓦里关山地区TSP基本特征及影响因素: 2003~2008年TSP质量浓度多年均值为0.076mg/m3,呈下降趋势.TSP质量浓度的月际变化特征明显,从秋初开始逐步增大,至春季的4月出现峰值(多年平均值为0.195mg/m3),在5~8月的变化中,TSP质量浓度是逐渐下降,9月份达到浓度的最低值(多年平均值为0.029mg/m3);多年平均值在1~4月均超过国家标准环境空气质量一级标准.季节变化:春季最高,其次是冬季和秋季,夏季最低,四季的TSP平均质量浓度分别为0.148,0.091,0.037,0.035mg/m3,夏季呈下降趋势,其余季节呈上升趋势.TSP质量浓度明显受到局地气象因子降水量、温度、相对湿度、气压和风的控制.降雨量越小、温度越低、相对湿度越小、风速越小,大气TSP浓度越高,反之越低.春季背景大气TSP的质量浓度平均0.12mg/m3,大风天气为0.22mg/m3,浮尘天气为0.329mg/m3,扬沙天气0.382mg/m3,沙尘暴0.874mg/m3,分别为背景大气的1.8、2.7、3.2和7.3倍,雨雪的清除效率分别为33.9%和26.7%.气象后向轨迹模型分析瓦里关山地区沙尘暴的沙源地来源于新疆北部、甘肃西北部、内蒙古中西部及本省西北部的柴达木盆地.TSP质量浓度远低于城市和区域本底站,代表了全球大陆尺度的环境,冬春季多风沙是造成TSP质量浓度较高的主要因素.     

瓦里关山降水化学特征的初步分析

报告了１９９７年在中国大气本底基准观象台（观测站点位于青海省瓦里关山）的降水化学观测结果，该站点位于我国北方高原的半干旱地区，周围较少有局地污染排放源影响，对获的５９个降水样品进行了ｐＨ值、电导率和可溶性离子成分的分析，其结果显示，该地降水的年平均ｐＨ值为６．４，呈中性；年平均电导率为１４．８μＳ／ｃｍ，降水较为洁净；降水中的主要离子成分依次为ＮＨ＾＋４，Ｃａ＾２＋，ＳＯ＾２－４，Ｍｇ＾２＋，Ｎａ     

青海瓦里关大气CO2本底浓度的变化特征

 对中国瓦里关大气本底基准观象台(全球基准站)1994年11月～2005年6月近10年来的大气CO₂连续观测资料进行了统计分析.结果表明,瓦里关大气CO₂本底浓度具有明显的季节变化,最高值出现在每年的4月末～5月初,最低值出现在夏季的7、8月份;CO₂浓度的日变化幅度在夏季比较明显,其他季节的日变化则相对平稳;现场连续监测结果与美国海洋大气管理局/气候监测与诊断试验室(NOAA/CMDL)分析的气瓶采样资料有很好的一致性,并与全球大气CO₂监测资料有很好的可比性;1995～2004年瓦里关地区大气CO₂的平均增长率约为1.83μmol/(mol·a),其中以1998～1999年和2002～2003年最为明显.2003年我国内陆大气CO₂年平均浓度增长率达到了2.70μmol/(mol?a),为近10年来的最大值,其年增长幅度略小于世界气象组织全球大气监测系统(WMO/GAW)中北半球近海的同类监测台站,但变化趋势基本一致,我国内陆大气CO₂本底浓度的年平均值约增加了4.6%.     

青海省瓦里关地区近十年来大气本底化学组分的变化特征

利用1994年至2005年青海省瓦里关地区连续监测的大气CO2浓度、O3总量、近地面O3浓度,以及1991年至2004年和1990年至2004年气瓶采样的大气CH4浓度和CO浓度的资料,分析了大气中化学组分近十年来的变化特征.结果表明:瓦里关地区大气中CO2浓度明显呈逐年增加的趋势,年平均增长率约为1.87μmol·mol-1·a-1,且具有明显的季节变化;大气中O3总量表现为复杂的年际变化和稳定的下降趋势;地面O3浓度具有明显的季节变化且呈缓慢的上升趋势;大气中CH4浓度也呈逐年上升的趋势;大气中CO的浓度变化不明显.     

瓦里关气相色谱法大气CO_2和CH_4在线观测数据处理分析

加强我国本底站温室气体数据资源的科学管理与共享,首先应保证观测全流程的标准化和规范化,确立数据处理和质量控制方法.我国青海瓦里关全球本底站自1994年开始了气相色谱-氢火焰离子化检测器法(GC-FID)大气CO2和CH4在线观测,本文详细讨论了该系统原始资料采集、数据信息合并、时间序列检查、观测员级质量控制和专家级质量控制等流程.利用局部近似回归法对大气CO2和CH4数据进行本底值筛分,获得CO2本底数据百分比约占有效数据的72%、CH4占44%.在线观测的CO2和CH4月平均浓度与同期瓶采样分析结果基本一致,相对偏差均在±0.5%以内.经流程化处理和质控的瓦里关大气CO2和CH4本底浓度变化资料已进入全球同化数据库(Globalview-CO2、Globalview-CH4),报送世界温室气体数据中心(WDCGG)并应用于世界气象组织(WMO)温室气体公报和联合国政府间气候变化专门委员会(IPCC)评估.     

青藏高原东北部近十年臭氧总量变化研究

利用青藏高原东北部青海瓦里关站1997年3月—2009年11月十多年的臭氧总量地基观测资料,对臭氧总量的年际变化、季节变化、频数分布、低值频率等特征进行分析。结果表明,近十多年来青藏高原东北部大气臭氧总量略有下降,臭氧损耗减缓;各年的频数分布呈左偏态分布,且夏秋季节（6—10月）的臭氧低值频率与同期臭氧总量平均值呈现极好的负相关,这可能是引起其年均值较低的原因之一;该地区臭氧总量具有明显的季节变化,夏秋季的臭氧低值频率远远高于冬春季,冬春季节臭氧总量平均约为300 DU,夏秋季节平均约为270 DU,最大值出现在3月份,最小值出现在9月份。臭氧总量的连续观测与分析对青藏高原的生态环境与气候能够起到预警作用。     

青海瓦里关大气中多环芳烃的研究

2005年4月2日～5月23日,对瓦里关大气中的气相和颗粒相多环芳烃(PAHs)进行了连续观测.结果表明,总PAHs浓度为7.43～29.96ng/m³,气相PAHs的浓度为7.01～26.10ng/m³,颗粒相PAHs的浓度为0.28～7.84ng/m³,气相中PAHs占总浓度的66.5%～98.8%.气粒分配系数(K_p)与过冷饱和蒸汽压(PL0)呈良好相关性(R₂=0.67～0.92),斜率(mr)均>-1.瓦里关大气中PAHs的浓度受温度、风速、大气逆温层、大气长距离迁移等因素的影响.