UV185对偶氮染料酸性红G的降解机理研究

该文以UV₁₈₅为光源，研究紫外高级氧化技术对印染废水中酸性红G(ARG)的光降解反应机理。结果表明：UV₁₈₅对ARG降解具有显著效果，远远优于UV₂₅₄光源，光照20 min后降解率可达97.4%。光照功率增加对ARG降解效果显著。酸性条件对ARG的降解速率有提升作用，碱性条件有抑制作用，p H为3.0、6.7、9.0、11.0时，反应动力学常数分别是0.261、0.174、0.151、0.093 min^-1。降解反应动力学过程符合准一级动力学模型，R²>0.990。自由基捕获实验说明UV₁₈₅光照中产生的活性物种·OH和¹O₂对ARG降解贡献程度较大，而·O₂^-无贡献。台式电子顺磁共振波谱仪检测到·OH和¹O₂存在，未检测到·O₂^-。CO₃^...     

气相色谱-三重四极杆质谱法测定人体血清中新型溴代阻燃剂

新型溴代阻燃剂(NBFRs)作为多溴二苯醚(PBDEs)的替代品，具有优良的防火性能.但有研究发现，NBFRs可能存在神经毒性和发育毒性等作用，从而对人体造成潜在的健康风险.血清作为人体内暴露的重要生物标志物，对评估健康风险具有重要意义.目前关于人体血清中NBFRs的健康风险研究较少，且血清中NBFRs含量低，前处理程序繁琐，基质复杂，给NBFRs的分析检测带来了很大困难.本研究建立并优化了人体血清中五溴苯(PBBz)、五溴甲苯(PBT)及十溴二苯基乙烷(DBDPE)等9种NBFRs的前处理，及气相色谱-三重四极杆质谱检测方法.血清样品经乙酸乙酯提取后，再经HLB固相萃取柱和弗罗里土-硅胶复合柱净化.采用电子轰击离子源(EI)和多反应监测(MRM)模式进行仪器分析.实验结果表明，血清样品中9种NBFRs的平均加标回收率在74%—136%之间，相对标准偏差小于21%.实际血清样品测试发现，内标物的回收率稳定在72%—126%之间，具有良好的检测效果.该方法前处理流程简单、稳定性好、灵敏度高，能广泛用于人体血清中NBFRs的分析.     

微流控在二氧化碳捕集、利用与封存的研究

二氧化碳(CO₂)捕集、利用与封存(CCUS)是解决全球变暖问题的关键技术。CCUS通过捕集与封存减少大气中的CO₂含量，并利用CO₂代替化石原料的使用进一步减少CO₂的净排放。CCUS技术的实施基于微尺度下CO₂物理和化学过程的综合研究。微流控技术可以在微米甚至纳米尺度操控流体并揭示流体运动规律，在CO₂捕集、利用与封存等各个环节中均发挥了重要的作用。本文概述了微流控技术的优势，包括精确的流体操控、大比表面积和增强的传热传质能力。系统介绍了与CCUS相关的微流控研究，包括CO₂捕集吸收剂的快速筛选、配方优化和材料制备，CO₂高效转化利用的电催化反应、光催化反应、催化剂制备和光合作用检测，CO₂地质封存的流体分析和地质建模等。最后，总结了微流控技术在CCUS中所扮演的重要角色，提出了微流控技术在CCUS领域的机遇和挑战。     

能源低碳转型风险及其应对策略——基于新型能源安全观的研究

能源低碳转型已成为世界各国应对气候危机和推动可持续发展的重要途径。然而，已有的研究大多是基于能源供给或者需求安全等相对单一的维度对能源低碳转型的风险与挑战展开分析，这将导致转型风险识别不够全面。鉴于此，本文在梳理能源安全观内涵演进的基础上，构建了涵盖供需安全、技术安全、信息安全、市场安全和人才安全的新型能源安全观“五维”分析框架，系统阐述我国能源低碳转型面临的风险，进而提出应对策略，包括保障能源供给，强化供需安全；发挥煤电优势，提升技术安全；维护数据系统，保障信息安全；完善市场机制，维护市场安全；加大人才建设，重视人才安全。本文认为，以新型能源安全观引领能源低碳转型，对于推动我国“双碳”目标实现和高质量发展具有重大意义。     

准静力拉格朗日元与离散元耦合方法及应用——以常村煤矿S6-7工作面为例

为了探究采动条件下采场上覆岩层的变形-开裂-运动过程,利用自主开发的适于准静力计算的拉格朗日元与离散元耦合的连续-非连续方法,针对常村煤矿S6-7工作面开展研究.结果表明,1)随工作面推进距离增加,首先,直接顶出现裂缝;然后,采场上覆岩层发生一定程度的弯曲变形、下沉和离层;之后,直接顶垮落,其上岩层破断,并发生明显的弯曲变形、下沉和离层,采空区局部闭合.此后,上述过程循环往复.2)将工作面煤壁前方和开切眼后方上覆岩层最大主应力大于0的最大范围定义为采动影响范围,通过分析悬露岩层长度和弯矩的变化解释了上述两部分采动影响范围的演化规律.3)通过分析工作面煤壁前方煤层支承压力峰值的变化解释了该部分煤层破碎区尺寸的演化规律.     

不同重金属对土壤中四溴双酚A环境归趋的影响

四溴双酚A(TBBPA)和重金属的复合污染情况常见于电子电器拆解厂或回收站周边土壤，而重金属对TBBPA在土壤环境中的降解、转化和残留的影响尚不清晰.本研究利用14C标记的TBBPA来探索不同浓度水平重金属(Cu、Cd和Zn)对两种土壤(红壤和乌栅土)中TBBPA降解转化、矿化、不可提取态残留形成等环境行为的影响.经60 d培养，乌栅土中92.2%±0.5%的TBBPA被转化为不可提取态残留或代谢产物，其中7.2%±0.8%被彻底矿化为CO2；灭菌作用极大地抑制了乌栅土中TBBPA不可提取态残留的形成(由77.2%降至9.9%)，表明土壤微生物在不可提取态残留的形成中起到关键作用.而红壤中仅有9.9%±0.5%的TBBPA被转化成不可提取态残留，<0.5%被矿化为CO₂，与灭菌对照组无显著差异.当土壤重金属(>500μmol·kg-1)存在时，乌栅土中TBBPA矿化和不可提取态残留形成率分别降低14%—78%和31%—86%，而可提取态TBBPA(即生物可利用态)增加0.5—4.4倍，其中水溶态残留增加0.3—1.5倍，进而增加TBBPA在土壤中的持久...     

“三年行动计划”对大气环境持久性自由基污染特征和来源的影响

采用电子顺磁共振波谱法(EPR)对“打赢蓝天保卫战三年行动计划”(“三年行动计划”)实施期间(2018～2020年)以及实施前后(2017年和2021年)西安大气PM_2.5中EPFRs的浓度特征、种类特征及可能来源进行了探讨.结果发现,该计划实施后西安大气PM_2.5中EPFRs平均浓度(5.03×10¹⁴spins/m³)比实施前(7.18×10¹⁴spins/m³)下降了29.9%,表明“三年行动计划”的实施对EPFRs的控制是有效的.冬季浓度(8.61×10¹⁴spins/m³)是夏季(3.10×10¹⁴spins/m³)的2.8倍,其主要类型为以碳为中心附近受含氧官能团影响的自由基.相关性及平行因子分析显示,燃煤源(35.3%)、交通燃烧源(30.0%)和扬尘源(27.8%)可能是西安大气PM_2.5中EPFEs的主要来源.冬季交通燃烧源占比最...     

尘螨过敏原硝基化的位点选择性分析

过敏原的硝基化会引起其致敏潜能的增强，进而带来更大的致敏性健康风险.过敏原蛋白质通常含有多个酪氨酸硝基化位点，分析过敏原硝基化的位点选择性是探究硝基化对过敏原致敏性影响的重要基础.本文以尘螨过敏原为研究对象，建立了基于超高效液相色谱-串联质谱(UPLC-MS/MS)同时定量分析3种尘螨过敏原(Der f 1、Der p 1和Der p 2)的13个酪氨酸位点硝基化程度的方法，并应用于分析3种尘螨过敏原在过氧亚硝酸盐硝基化作用下的位点选择性.结果表明，3种尘螨过敏原均发生了位点特异性的硝基化，Y₁₉₅、Y₃₇和Y₉₂分别为Der f 1、Der p 1和Der p 2中反应活性最高的硝基化位点.尘螨过敏原位点选择性的硝基化表明，在评价硝基化尘螨过敏原的致敏性变化时应当考虑其位点特异性的硝基化状况.     

夏、秋季长江口外海域沉积物-水界面溶解无机碳的交换通量

沉积物-海水界面是海洋中溶解无机碳(DIC)转移和储存的重要场所，长江口外海域拥有特定的沉积物-水界面交换的空间格局，研究其沉积物-水界面DIC的交换过程对于碳的循环和转化具有重要意义.本研究于2021年8月和2021年10月在长江口外海域采集沉积物样品及原位底层海水，通过实验室模拟培养法计算了该海域沉积物-水界面DIC的交换通量，并研究了沉积物间隙水-上覆水的DIC浓度差、温度、盐度和pH对DIC交换通量的影响.结果表明，夏季和秋季研究海域沉积物-水界面DIC交换通量平均值分别为(432.45±190.78)μmol·m^-2·h^-1和(223.05±110.39)μmol·m^-2·h^-1.夏季交换通量高于秋季，DIC扩散方向均由沉积物向上覆水释放，表明沉积物表现为DIC的“源”.此外，交换通量会随着DIC浓度差或温度升高而升高，随着盐度或pH升高而降低.     

改性赤泥吸附剂吸附低浓度CO2研究

以赤泥(RM)为原料,采用酸碱预处理方法制备了介孔赤泥材料(MRM),并以其为载体,利用浸渍法负载MgO以期增加碱性活性位点,通过BET,XRF,XRD,CO₂-TPD等手段对其结构和组成成分进行表征分析.研究表明,MRM的比表面积较RM提高了约28倍,孔结构丰富,物相组成分析表明以赤铁矿为主.负载MgO后,孔结构被堵塞,其比表面积和孔容随着Mg负载量的增加而减小,对5%MgO/MRM吸附剂通过XRD检测结果未发现MgO,表明Mg在吸附剂中分散性较好.当吸附温度为30℃,酸碱预处理赤泥的CO₂吸附容量为1.54mg/g,而5%MgO/MRM的吸附容量为2.26mg/g,说明负载MgO后,碱性活性位点数量明显增加,化学吸附作用增强,随着温度的升高,吸附容量逐渐降低.CO₂-TPD测试结果表明,MRM和5%MgO/MRM均以化学吸附为主,主要形成碳酸盐和碳酸氢盐结构.