被动采样法观测研究京津冀区域大气中气态污染物

为了对京津冀区域的大气污染物进行观测,揭示污染物浓度和组分的时空分布和变化规律,深入了解区域复合型污染,从2007年12月开始使用造价低、操作简捷的被动采样方法对区域10个站点大气中的SO2、NO2、O3和NH3等主要污染物进行了监测,对被动采样方法的区域适用性进行了比较全面的评估并根据监测结果对污染物的浓度水平和区域分布进行了研究.方法适用性评估表明被动采样方法在污染较严重的京津冀区域能进行长时间采样,采样频率设定为每月1次;平行采样结果显示,SO2、NO2、O3和NH3的变异系数分别为6.4%、7.1%、4.2%和3.9%,方法表现出良好的稳定性;每月1次的被动采样浓度结果与主动采样仪器观测结果月平均值相比具有较好的一致性,SO2、NO2和O3这2种方法监测结果的相关系数达到0.91、0.88和0.93,拟合曲线斜率分别为1.25、0.98和0.93,平均相对标准偏差分别为23.3%、14.9%和8.5%,能基本满足大气采样的要求,NH3的短时监测也表明2种方法具有可比性.评估结果说明被动采样方法是一种可靠的大气污染监测方法,可用于区域污染的监测.2008年夏季京津冀区域10个站点SO2、NO2、O3和NH3的被动采样平均浓度分别(12.3±6.3)×10-9、(13.2±7.0)×10-9、(40.5±9.5)×10-9和(24.0±13.7)×10-9.浓度区域分布显示SO2和NO2在城市站点具有较高浓度,而NH3在农业站点的浓度较高,SO2、NO2和NH3的大气浓度水平明显受局地排放影响,浓度分布较直观的反应了站点的局地源排放;而O3除了背景站兴隆,在北京和天津周边的大小城市,平均浓度都在40×10-9左右,表现出区域协同污染特征.     

北京市交通环境春季大气氨污染水平分析

当前,机动车作为大气PM_(2.5)的重要污染源,越来越受到人们的关注.机动车运行中产生的氨气能与大气中的酸性气体相结合,形成二次污染物,也是PM_(2.5)的重要组成成分.因此,为监测北京市交通环境中大气氨的排放情况,探索交通环境氨浓度与机动车运行情况以及大气环境等因素间的关系,本实验在通过对学院路(北航东门天桥下)和城市环境点(北京市环境保护监测中心楼顶)采用DOAS仪器对大气中氨的浓度进行持续2个月的观测.通过对监测数据的分析得到学院路空气中氨的总体浓度水平(日平均浓度24.39μg·m-3)高于城市环境点(日平均浓度17.80μg·m-3).从相关性分析可以看出,NH3与PM_(2.5)、NO、CO、NO2相关性较高,与PM10、SO_2相关性较弱.而对氨和交通流量和流速的分析得到,NH3浓度与车流量和车速关系密切,随着车流量的增加,大气中NH3的浓度也在不断增加.车速越高,NH3的浓度越低.     

城市污水处理厂恶臭污染源调查与研究

以H2S和NH3为主要监测指标,对广州一大型生活污水处理厂主要恶臭源H2S、NH3的排放浓度进行了8个月的连续监测。结果表明,该污水厂恶臭成分H2S的排放浓度为0．01～22mg/m^3,NH3排放浓度为0～0．67mg/m^3。同时,污水厂各处理单元由于其功能和运行条件不同,所产生的恶臭气体成分也不完全一样,在污水进水区段恶臭污染物以H2S为主,其中格栅井H2S浓度最高。其中沉砂池、格栅和污泥浓缩池的H2S、NH,排放浓度呈夏秋季节高、冬春季节低的特征,与季节变化的气温有明显的相关性。对恶臭排放影响因素的研究表明,污水水温越低则H2S和NH3的排放浓度越低,此外,降雨可以显著降低污水处理厂恶臭污染物的排放浓度。     

慈溪大气PM10及其水溶性离子污染特征研究

研究了慈溪市大气中PM10及其水溶性离子的分布特征。通过对慈溪市四个季度的PM10监测,获得其年间浓度水平变化,了解其时空分布及相关性。对实验数据分析得知,PM10及其水溶性离子浓度与气压、气温有关。含量最高的水溶性离子是NH4+离子,浓度范围在0.01~10.85μg/m3;其次是NO3-,浓度范围在0.14~7.78μg/m3;再次是SO42-,浓度范围在0.05~6.62μg/m3;最低的Cl-的浓度范围在0.02~1.82μg/m3。SO42-、NO3-、Cl-的浓度市区高于乡镇。NH4+的浓度乡镇高于市区。水溶性离子的浓度整体冬季浓度高于夏季。污染主要来源于汽车尾气与工业燃煤。     

慈溪大气PM_(10)及其水溶性离子污染特征研究

研究了慈溪市大气中PM10及其水溶性离子的分布特征。通过对慈溪市四个季度的PM10监测,获得其年间浓度水平变化,了解其时空分布及相关性。对实验数据分析得知,PM10及其水溶性离子浓度与气压、气温有关。含量最高的水溶性离子是NH4+离子,浓度范围在0.01~10.85μg/m3;其次是NO3-,浓度范围在0.14~7.78μg/m3;再次是SO42-,浓度范围在0.05~6.62μg/m3;最低的Cl-的浓度范围在0.02~1.82μg/m3。SO42-、NO3-、Cl-的浓度市区高于乡镇。NH4+的浓度乡镇高于市区。水溶性离子的浓度整体冬季浓度高于夏季。污染主要来源于汽车尾气与工业燃煤。     

南京北郊冬季霾天PM2.5水溶性离子的污染特征与消光作用研究

为了探讨霾天下大气细颗粒物(PM2.5)中水溶性离子的污染特征及其对大气消光的影响,在2013年1月25日至2月3日于南京北郊进行了PM2.5连续在线监测.利用颗粒物-液体转换采集系统(PILS)连续采集水溶性样品,与离子色谱联用分析了其中SO2-4、NO-3、NH+4、Cl-、Na+、K+、Mg2+和Ca2+的含量;同时采用扫描电迁移率粒径谱仪(SMPS)和空气动力学粒径谱仪(APS)测量细粒子的粒径谱分布;采用三波长光声黑碳光度计(PASS-3)实时在线测量细粒子的散射和吸收消光系数;并实时监测痕量气体浓度.结果表明,观测期间霾与非霾天PM2.5中水溶性离子的总质量浓度分别为70.3μg·m-3和22.9μg·m-3;二次吸湿性组分SO2-4、NO-3和NH+4为主要的污染离子.霾天有利于SO2和NOx向SO2-4和NO-3的转化,尤其是NOx的氧化.运用多元线性回归统计方法,建立了PM2.5干消光系数与气溶胶化学成分之间的经验公式,发现NH4NO3对南京冬季消光的贡献最大,其次为(NH4)2SO4、有机碳(OC)和元素碳(EC).两次重污染事件中,污染前体物的一次排放和二次转化的增加分别是造成离子浓度升高的主要原因.     

济南春季大气PM2.5水溶性组分的半连续在线观测

利用大气细颗粒物(PM2.5)水溶性组分在线分析系统连续监测了2008年3~4月济南市PM2.5水溶性组分的浓度变化,并结合气溶胶部分前体物SO2、NO2、O3等的浓度数据和部分气象资料对监测数据进行了分析.结果表明,SO42-、NO3-和NH4+是PM2.5中水溶性离子的主要成分,分别占总水溶性组分的61.1%、13.4%和16.7%,且PM2.5中总水溶性组分的浓度,特别是SO42-的浓度,明显高于国内其他城市.温度、太阳辐射强度、混合层高度和风速等气象因素对总水溶性离子的浓度变化有重要影响.SO42-浓度白天明显高于夜间,而NO3-和NH4+的浓度昼夜变化幅度较小.SO42-和NO3-主要由SO2和NO2转化而来.后推气流轨迹分析表明,来自东北绕行西南方向和东北方向的混合气团结合济南的特殊地形及局地排放的污染物会加重济南春季PM2.5的污染.     

珠三角地区冬季大气细颗粒物理化特性与成因

基于珠三角大气超级站2013年11月29日-12月17日大气细颗粒物(PM2.5)质量浓度、主要水溶性离子组分及其重要气态前体物等参数的在线监测结果,揭示了当地冬季大气细颗粒物的理化特性,及细颗粒物二次组分与其气态前体物的相互作用规律,并结合同期南岭背景站PM2.5监测结果,评估长距离输送对珠三角PM2.5污染的影响。观测期间,SO42-、NO3-和NH4+的平均浓度分别为24.7、17.3和16.0μg/m3,占PM2.5中的平均比例之和为64.3%,说明二次转化是珠三角冬季细颗粒物的重要来源。珠三角冬季大气气态NH3平均浓度为13.1μg/m3,具有足量气态NH3以中和硫酸盐和硝酸盐;大气环境有利于NH4NO3的生成与存在,甚至可以导致NO3-迅速生成,使其浓度高于SO42-。不利气象条件下,污染物累积与转化是冬季PM2.5污染的主要成因,个别时段长距离输送的影响显著。     

氨氮和硝氮在太湖水华自维持中的不同作用

通过室内实验和野外监测相结合的方法,探讨了氨氮(NH4+-N)和硝氮(NO3--N)在太湖水华自维持中的不同作用.室内实验结果表明,水华微囊藻在以NH4+-N为氮源时比以NO3--N为氮源时具有更高的生长以及光合能力,当生长在不同的NH4+-N/NO3--N(浓度比)上时水华微囊藻均优先吸收NH4+-N,而当NH4+-N浓度大于2mg/L时,水华微囊藻的生长速率急剧下降;野外监测结果显示,在太湖藻型区,水体中的氮源以NO3--N为主,除了竺山湾,其余湖区全年NH4+-N/NO3--N基本在0.5以下,NH4+-N年平均浓度在2mg/L以下.结果表明,太湖中巨大的氨再生量使得浮游植物能以NH4+-N为主要氮源生长,而低浓度NH4+-N环境避免了浮游植物的生长受到抑制,两者共同保证了夏秋季太湖浮游植物的高生长以及光合能力,使得微囊藻生长旺盛、蓝藻水华维持在严重状态.     

填埋结构对渗滤液水质变化影响研究

依据准好氧填埋和厌氧填埋的原理,构建了大型模拟填埋场,并定期对渗滤液水质进行监测分析。结果表明,准好氧填埋结构比厌氧填埋结构更有利于渗滤液中污染物的衰减,NH3N尤为明显;准好氧填埋结构渗滤液主要污染物浓度呈稳步下降规律,而厌氧填埋结构渗滤液水质在前期波动较大,NH3N在后期仍有较大幅度的变化。     

轻型车NH_3排放实验研究

用傅里叶变换紫外光谱法对4辆不同里程、不同排量、不同排放标准的轻型车NH_3排放进行测量,试验车辆包括2辆双燃料出租车。实验结果表明:里程数越高的车辆,在同一个测试循环中产生的NH_3排放越多;在高速工况下,车辆产生的NH_3要高于在低速工况时;在循环中车辆加速过程产生的NH_3浓度较高;对于天然气燃料车辆,市区运转工况下基本上没有NH_3排放,在城郊运转工况下产生的NH_3要多于用汽油燃料时。     

城市道路及隧道空气中元素汞分布特征的研究

近年来随着城市交通基础建设的发展,汽车保有量的大幅增加,化石燃料的燃烧也随之增加,城市空气质量面临新的挑战。其中,大气汞污染受到越来越多的关注。文章利用Lumex RA-915和多功能汞分析仪,应用原位检测方法在隧道行车中和道路旁2 m远处,测定了城市隧道及道路周边空气中的元素汞的分布,初步研究了地面交通汞排放对周边环境中元素汞分布的特征的影响。结果表明:隧道内各点的大气汞浓度变化较小,并与通风情况有关;当隧道外自然风风速较大时,隧道内外大气中元素汞浓度均明显降低,从10~17ng/m3降低到4~8 ng/m3。地面道路旁大气元素汞的分布随汽车行驶状况、温度和昼夜变化而变化。中午大气中汞浓度较低,而傍晚较高;从白天至晚上呈上升趋势,从10.8 ng/m3和16.4 ng/m3升高到15.7 ng/m3和19.4 ng/m3;气温越高,大气中的汞浓度也越高;路口汽车怠速时汞浓度较高。因此,应加大交通排放对城市大气汞污染贡献的关注。     

AMBBR工艺处理城市污水

通过对厌氧移动床生物膜反应器处理南方热带亚热带地区城市生活污水的试验研究,采用好氧-厌氧两个阶段进行挂膜试验以缩短挂膜时间,探讨了水力停留时间(HRT)、pH值、填料填充率对反应器处理效果的影响。试验结果表明:在HRT为12 h,进水ρ(COD)为300 mg/L,ρ(氨氮)为15 mg/L,50%的填料填充率,pH=7的工艺条件下,装置对COD去除率为51.2%,对氨氮去除率为40.8%,对TN去除率为38.1%。     

利用石生苔藓氮含量与氮同位素探讨江西省大气氮沉降量和来源

2009～2010年在江西省“R>”型酸控区11个地区采集了107个石生细叶小羽藓样品. 通过分析苔藓氮含量和氮同位素组成,以反映大气氮沉降强度和空间分布特征,并甄别大气氮的主要来源. 结果表明,江西省不同地区苔藓平均氮含量变化范围为2.46%～3.48%. 整体上呈现赣西北偏高、赣东南偏低的特点,反映出江西省大气氮沉降水平由北向南逐渐递减的空间分布特征. 江西省城市市区苔藓氮含量（2.79%～3.48%）明显高于郊区氮含量（2.46%～2.74%）,说明市区大气氮沉降量高于郊区氮沉降量. 苔藓平均氮同位素均为负值［(-1.96±1.30) ‰～(-9.74±0.25)‰］,并且市区比郊区明显偏负. 市区苔藓偏负的氮同位素值（-5.51‰～-9.74‰）指示了城市污水和人畜排泄物为主要的氨源,而郊区氮同位素值（-4.81‰～-1.96‰）反映出农业活动氨源的贡献. 本研究为大气氮沉降的生态环境效应提供基础资料.     

太原市冬季灰霾期间大气细颗粒物化学成分特征

研究了太原市灰霾发生期间大气PM2.5质量浓度和化学成分变化规律.采样时间为2011年12月27日16:00~2012年1月3日04:00,使用TH-150C中流量大气PM2.5采样器(采样膜为直径90mm的石英纤维滤膜)在山西大学环境科学研究所5层楼顶每隔4h采样一次,得到灰霾样品34个,非灰霾样品5个.采样期间对大气PM2.5质量浓度进行实时监测.结果表明:灰霾期间(初起、进展、鼎盛、减弱4个阶段)大气PM2.5平均浓度达(692±272)μg/m3,是非灰霾期间(即灰霾消失阶段) (54±12)μg/m3的12.8倍;在灰霾发生期间,大气PM2.5中Hg、Pb、As等重金属污染物、OC以及水溶性无机离子SO42-、NO3－、NH4+、K+、Cl－、F－浓度呈现相似的变化趋势,即在灰霾初起、进展阶段不断增加,在灰霾鼎盛期达到最大值,随后随着灰霾的减弱和消失而不断下降,最终降到一个较低的水平;而与燃煤关系不大的Zn元素、Ca2+、Mg2+等在灰霾各个时期浓度变化较小.以上结果说明冬季灰霾天气使太原市大气PM2.5浓度显著上升,并增加PM2.5中重金属、有机物和二次气溶胶含量,使其化学成分发生改变,同时也反映了冬季燃煤和生物质燃烧对太原市大气PM2.5的化学组成影响大于交通源和土壤扬尘.     

长株潭城市群区域臭氧浓度统计规律研究

在2013年2、5、6和7月份对长株潭三市的O3浓度进行监测,并对监测数据进行统计分析。结果表明,O3浓度的季节性变化明显,夏季O3浓度显著升高;受人类活动强度的影响,休息日的O3浓度比工作日高;O3的空间分布差异显著,其中,郊区浓度比城区高,工业城市的O3浓度比普通城市高;在夏季,O3更容易成为城市环境空气首要污染物。     

2018~2020年北京市交通监测站点大气污染特征分析

基于北京市34个空气质量监测站点收集的5种主要污染物浓度（NO₂、CO、O₃、PM_2.5、PM₁₀）数据,对2018~2020年北京市5个交通站点污染物浓度进行分析,并与11个城市评价站点及2个背景点（密云水库、定陵）进行对比.结果表明：（1）3a间各污染物浓度年际变化总体呈下降趋势,除PM₁₀外,交通站点各污染物浓度降幅均大于城市评价站点.2020年交通站点NO₂降幅最大,比2018年下降了31.37%.除个别时期外,5种污染物浓度在交通站点比城市评价站点普遍高出3%~50%.且以NO₂最为突出.（2）2018~2020年各监测站点不同污染物浓度的季节变化特征表现不同.O₃夏季高、冬季低,最高值出现在2018年6月;其余4种污染物浓度基本表现为冬季高、夏季低;2018年3月受沙尘及不利气象条件影响,污染物浓度出现了极高值.（3）为研究新冠肺炎疫情对交通污染排放的影响,比较了5种污染物的浓度变化.与2019年同期相比,疫情后三个阶段的NO₂下降最为显著.交通站点NO₂、CO、PM_2.5平均降幅比城市评价站点高出了4.81%、10.21%、4.38%.     

杭州地区大气CO2体积分数变化特征及影响因素

选取2015年8月至2016年9月杭州城区、远郊地区在线观测CO_2体积分数,分析杭州地区CO_2体积分数的城郊差异,并结合风向、CO_2体积分数周末效应、二十国集团(G20)峰会期间CO_2体积分数变化过程分析,探讨杭州城市对CO_2体积分数的影响程度.结果表明,杭州城区、远郊地区CO_2体积分数的日变化分布以单峰型形态为主,植物光合作用/呼吸作用和大气输送条件的日变化是主要的影响因素;城郊CO_2体积分数差值表现为双峰形态,人为排放对城郊CO_2体积分数差值的日变化分布存在重要影响.CO_2体积分数日变化幅度在春夏季节远郊地区大于城区,秋季则反之.杭州城区、远郊地区CO_2体积分数的季节变化趋势基本一致,均表现为冬、春季高,夏季低;城郊CO_2体积分数差值冬季最高,夏季最低.杭州地区CO_2体积分数高值的输送方向与周边城市区域的分布方向一致.杭州城区、远郊地区CO_2体积分数均呈现周末效应,尤其在城区,机动车排放对工作日-周末CO_2体积分数的日变化分布存在影响.杭州城区CO_2平均体积分数比远郊地区高9.3×10-6,G20峰会期间人为源排放的减少有效地降低了大气CO_2体积分数,尤其对市区的削减效果更为明显.     

天津冬季一次污染过程中NOx和O3的立体分布特征

由于大气是一个复杂介质,低层大气中湍流的存在使物质和能量的交换很剧烈,污染物的扩散传输现象明显.对不同高度不同区域的低层大气做立体观测,获取气态污染物浓度分布最直接的资料很有必要.综合利用地面观测站点、系留气球和飞机平台,于2016年11月25—26日在天津武清高村一次污染天气条件下对NO_x和O₃进行立体观测,得到了污染物的地面、垂直和低空区域分布特征,并结合气象因子进行分析研究.观测结果表明,地面$\varphi $（NO_x）水平较高,日均值为230×10-9,超过了GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准的限值,反映了高村冬季较高的污染水平,主要受当地交通源排放的影响.$\varphi $（NO_x）随高度的上升呈下降趋势,受风速的影响明显,主要积聚在逆温层以下.低空$\varphi $（NO_x）市区高于郊区,而处于更远郊区的高村$\varphi $（NO_x）与市区相当,也反映了高村本地较高的NO_x污染.高村地面$\varphi $（O₃）低,日最大8 h平均值为8×10-9,反映了冬季低温辐射弱、光化学反应强度低的特点.随高度增加$\varphi $（O₃）呈上升趋势,垂直分布特征主要与温度层结有关.低空$\varphi $（O₃）呈郊区高于市区,高村（远郊区）高于近郊区的特征.研究显示,$\varphi $（NO_x）的升高导致$\varphi $（O₃）下降,这可能与高村冬季的$\varphi $（VOCs）/$\varphi $（NO_x）偏低有关,需要结合VOCs观测数据做进一步分析.      

基于PMF的土壤多环芳烃致癌风险定量源解析方法研究:以太原市为例

为实现土壤PAHs (多环芳烃)来源致癌风险的定量化,选取太原市城乡土壤为研究对象,分析PAHs污染水平并建立含量成分谱,利用PMF (正定矩阵因子分解)模型识别污染源,采用蒙特卡罗模拟进行健康风险评估,并联合PMF模型和健康风险模型量化PAHs污染源的健康风险,比较不同污染源对土壤PAHs含量和对致癌风险贡献的差异. 结果表明:①太原市土壤PAHs污染严重,城市地区人群暴露于土壤PAHs的致癌风险超过了可接受风险水平(10?6),农村地区人群超过可接受阈值的概率在10%~50%之间. ②城市土壤中PAHs主要来自燃煤交通混合源(41.5%)、燃煤源(26.0%)、石油源(16.2%)、焦炉排放源(8.2%)和交通排放源(8.1%),农村土壤PAHs主要来自燃煤源(43.3%)、生物质燃烧源(22.3%)、交通排放源(22.7%)和焦炉排放源(11.7%). ③燃煤交通混合源是城市地区致癌风险的最大来源,贡献率为53.7%;交通排放源和燃煤源是农村地区致癌风险的主要来源,贡献率分别为46.3%和45.6%. ④不同污染源对PAHs含量的贡献与其对致癌风险的贡献存在差异,对于城市地区,燃煤交通混合源、交通排放源对PAHs含量的贡献率分别为41.5%、8.1%,而其对致癌风险的贡献率分别为53.7%、13.0%;对于农村地区,交通排放源对PAHs含量的贡献率为22.7%,但其对致癌风险的贡献率为46.3%. 研究显示,规避交通排放源是降低PAHs致癌风险的关键,建议将基于健康风险的定量源解析技术应用到土壤风险管控中,以期更为有效地降低健康风险,保护人体健康.