轻型汽油车尾气OC和EC排放因子实测研究

选取27辆国3~国5轻型汽油车采用实验室底盘测功机和全流稀释定容采样系统(CVS)开展了尾气颗粒物中有机碳(OC)和无机碳(EC)组分的排放因子实测,分析了启动条件、行驶工况和喷油方式对轻型汽油车OC和EC排放的影响.结果表明,国3~国5轻型汽油车OC平均排放因子分别为(2.09±1.03)、(1.59±0.78)和(0.75±0.31)mg·km-1,EC平均排放因子分别为(1.98±1.42)、(1.57±1.80)和(0.65±0.49)mg·km-1,二者均随排放标准的提升呈显著下降趋势,OC/EC值分别为1.54±0.92、1.53±0.91以及1.47±0.66.OC1、OC2以及EC1和EC2是轻型汽油车排放的最主要碳质组分,分别占15.0%、20.6%、22.2%和21.7%.冷启动条件下轻型汽油车OC和EC排放约为热启动的1.4和1.8倍;高速工况下轻型汽油车OC和EC排放因子约为城区工况的2倍和4倍;缸内直喷(GDI)发动机的OC排放因子与进气道喷射(PFI)发动机接近,但EC排放因子约是后者的1.7倍,随着我国轻型汽油车中GDI发动机日渐普及,其EC排放应当引起密切关注.     

机动车尾气碳质气溶胶排放因子及其稳定碳同位素特征

机动车尾气是大气碳质气溶胶的重要人为来源,其排放因子与稳定碳同位素组成是重要的基础数据.选取多辆不同类型在用机动车,进行多种工况、冷/热条件下启动的台架试验,收集各测试阶段尾气分析其碳质组分含量与稳定碳同位素比值,并探讨其影响因素.结果表明,总碳排放因子大小为：重型柴油车>轻型柴油车>轻型汽油车,轻型天然气车虽然在低速与中速阶段排放因子极低,但高速行驶阶段可达到重型柴油车的排放水平.各型车冷启动的排放因子均高于热启动,NEDC工况的排放因子整体低于WLTC工况,应与其测试车速有关.汽油车和天然气车各测试阶段排放有机碳(OC)均远高于元素碳(EC),柴油车OC与EC排放因子相近,各类车辆OC/EC都随测试车速的提高而上升.稳定碳同位素EC重于OC,同位素比值大小关系均呈现：汽油车<天然气车<轻型柴油车<重型柴油车,现有源解析的稳定碳同位素源谱较难反映汽油车与天然气车特征.在排放治理与源解析工作中,应注意替代燃料的使用与机动车老化过程所造成的排放因子与同位素特征值的变化影响.     

轻型汽油车排放颗粒物数浓度和粒径分布特征

我国机动车颗粒物排放研究多集中于重型柴油车,对于轻型汽油车的研究相对较少.本研究对3辆缸内直喷(GDI)汽车和1辆进气道喷射(PFI)汽车排放颗粒物的数浓度与粒径分布进行测试,并利用两台不同检测下限的颗粒物冷凝生长计数器(CPC)对轻型汽油车颗粒物实际排放水平进行了探究.结果表明,GDI汽车排放的颗粒物数浓度高于PFI汽车一个数量级,冷启动下颗粒物主要在测试循环前200 s大量产生,GDI汽车排放颗粒物数浓度与工况速度变化关系密切,而PFI汽车变化相对较小.GDI与PFI汽车排放的颗粒物粒径分布均具有核模态和积聚模态两个特征峰,核模态颗粒物峰值粒径约为20~27 nm,积聚模态约为80~95 nm.粒径检测下限为2.5 nm的UCPC测得的颗粒物数浓度比法规使用的粒径测量下限为23 nm的CPC测量结果分别高出35.0%(GDI)和50.4%(PFI).表明喷油技术是影响颗粒物数量排放水平的关键因素,法规测试会低估轻型汽油车实际颗粒物排放水平.     

轻型汽油车尾气PM2.5的排放特征

为研究轻型汽油车尾气PM_2.5的排放特征,利用整车测试台架和颗粒物稀释采样系统,对12辆轻型汽油车尾气的PM_2.5进行了采集,并进一步分析了PM_2.5排放因子及其碳质组分——OC(有机碳)和EC(元素碳)的排放特征;在此基础上,参考文献研究结果,计算了我国轻型汽油车分阶段PM_2.5排放因子,结合活动水平数据估算轻型汽油车PM_2.5排放量.结果表明:测试的国Ⅰ前~国Ⅳ轻型汽油车PM_2.5平均排放因子分别为(73.2±3.8)(50.5±45.4)(34.7±18.4)(22.6±10.3)和(1.0±0.2)mg/km,随排放阶段升级而显著降低.OC是轻型汽油车尾气PM_2.5中的主要碳质组分,在TC(总碳)中所占比例超过90%. 2012年我国轻型汽油车PM_2.5排放量为21 828.7 t,占机动车颗粒物排放总量的3.5%,其中仅占轻型汽油车保有量17%的国Ⅰ及以前车辆排放了约43%的PM_2.5. 研究显示,轻型汽油车尤其是国Ⅰ及国Ⅰ前车辆颗粒物排放不容忽视,在机动车颗粒物减排工作中应给予足够重视.      

CDPF对重型柴油车颗粒物排放特性的影响

采用实验室底盘测功机和全流定容稀释采样系统（CVS）,搭载EEPS3090,开展了国三重型柴油车加装催化型颗粒物捕集器（CDPF）前后颗粒物排放因子和粒径分布比较,进一步分析了不同工况下CDPF对各模态颗粒物排放因子的影响.结果表明,重型柴油车加装CDPF前后基于单位里程的颗粒物数量排放因子分别为（2.7±1.1）×10¹⁵ km^-1和7.9×10¹⁴ km^-1,CDPF对颗粒物数量减排率为71.10%,其中对核模态和聚集态颗粒物数量减排率分别为28.70%和84.95%.随着车速的增加,CDPF对聚集态颗粒物数量减排效果良好,核模态颗粒物数量减排率急剧下降.高速工况下颗粒物在CDPF内部出现大粒径颗粒物向小粒径颗粒物转化的现象,导致核模态颗粒物数量排放因子的增加,应引起足够的重视.     

不同排放标准下机动车挥发性有机化合物排放特征趋势研究

针对机动车挥发性有机物（VOCs）排放特征研究中缺乏含氧VOCs（OVOCs）覆盖、缺乏最新国VI排放标准特征识别等问题,本研究选取了涵盖国I~国VI不同排放标准的轻型汽油车和国Ⅲ~国Ⅴ柴油车为研究对象进行底盘测功机测试,采用SUMMA罐和DNPH管采样相结合的方法,探究了不同排放标准下机动车尾气中VOCs排放特征的变化趋势及启动方式对VOCs排放特征的影响.结果表明,不同排放标准的轻型汽油车尾气组成呈现较大差异.随着排放标准的升级,烷烃、烯炔烃和芳香烃的质量比例逐渐减少,OVOCs逐渐增加,国Ⅰ~国IV轻型汽油车排放以烷烃和芳香烃为主,国V~国Ⅵ轻型汽油车排放以OVOCs为主.国VI轻型汽油车中OVOCs占比高达58.0%,其中,甲醛、乙醛和丙酮合计占47.3%.不同排放标准的柴油车尾气中VOCs均以OVOCs和烯炔烃为主,占79.0%~83.0%.此外,冷启动是机动车尾气VOCs排放的主要阶段,此阶段的VOCs排放因子显著高于热启动,但随着排放标准升级,柴油车在启动阶段的VOCs排放降幅仅有约40%,显著小于全工况排放降幅（77.5%）,表明柴油车启动过程对VOCs排放贡献随排放标准升级逐步加大.本研究凸显了在我国机动车排放标准不断升级的背景下VOCs排放的重要性,需要在制定机动车VOCs排放控制策略中重点关注柴油车尾气中烯炔烃和汽油车尾气中OVOCs减排.     

国Ⅳ天然气公交车实际道路颗粒物排放特性

采用车载排放测试系统对国Ⅳ天然气公交车进行了实际道路排放测试,研究其颗粒物排放特征及粒径分布随车速、加速度及比功率的变化规律.结果表明,天然气公交车的颗粒物数量和质量排放率随车速的增加均逐渐升高,而排放因子均逐渐减小;怠速、低速、中速和高速工况下颗粒数量浓度均呈多峰对数分布,核态颗粒数在总颗粒数中占大多数比例.随加速度的增大,颗粒物排放率逐渐升高;快加速工况颗粒物排放率明显高于匀速和慢减速工况,而后二者之间相差不大.颗粒物的高排放集中在高车辆比功率(VSP)区间内,并随VSP绝对值的增大逐渐升高.     

法规工况下轻型汽油车氨排放特征

为掌握轻型汽油车NH₃排放实际状况,以一辆配备三元催化转化器(three-way catalytic converter,TWC)的国Ⅵ轻型汽油车为研究对象,分别在全球轻型汽车驾驶工况(worldwide light-duty test cycle,WLTC)、中国轻型汽车行驶工况(China light-duty vehicle test cycle,CLTC)和美国联邦测试规程(federal test procedure,FTP-75)下进行NH₃排放测试,分析WLTC工况下的瞬时NH₃排放特征,以及不同环境温度(?7、0、23、35 ℃)对NH₃排放的影响,并对比3种测试工况下的NH₃排放因子. 结果表明:①在WLTC工况下,车辆冷起动前50 s未检测到NH₃,NH₃排放主要集中在低速段和中速段(前900 s),在高速段和超高速段,仅有极少量的NH₃生成. 轻型汽油车在低速(v<40 km/h)的加速区间内,NH₃排放量较高. ②随着环境温度的升高,NH₃排放因子呈下降趋势,35 ℃时略微有所上升. 其中,?7 ℃下低速段的NH₃排放因子分别是0、23和35 ℃下的1.4~2.2倍;在WLTC工况下,各种测试环境温度下车辆的NH₃排放因子均表现为低速段>中速段>高速段>超高速段;在3种工况下,轻型汽油车的NH₃排放因子差异较大. 其中,测试车辆在WLTC工况下的排放因子最小. 研究显示,在低温(?7 ℃)环境下轻型汽油车NH₃的排放量相对较高.      

济南市典型机动车的尾气颗粒物污染特征与影响因素研究

采用便携式仪器,借鉴双怠速尾气检测法,利用自行设计的尾气采样装置,选择济南市区道路上10辆不同类型的机动车,现场测量尾气颗粒物的质量浓度和数浓度.基于实验数据,分析了机动车尾气颗粒物污染特征,深入探索了影响尾气颗粒物浓度的主要因素,提出了相应的对策建议.结果表明:①怠速工况下机动车尾气中PM_(2.5)和PM_(10)质量浓度、PM_(0.01～1)数浓度较低,平均分别为0.035～1.434和0.049～3.669 mg·m~(-3)、(0.95～21.69)×10~4 cm~(-3);高怠速工况下颗粒物质量浓度和数浓度较高, PM_(2.5)质量浓度为0.350～5.132 mg·m~(-3),最大值来自大型柴油货车8.394 mg·m~(-3); PM_(10)质量浓度高达1.708～7.862 mg·m~(-3),最大值来自大型柴油客车8.672 mg·m~(-3); PM_(0.01～1)数浓度为(6.78～40.68)×10~4 cm~(-3).②随着发动机转速和车型增大、排放标准降低,机动车尾气中颗粒物质量浓度和数浓度明显升高.与怠速工况相比,高怠速工况下的PM_(2.5)质量浓度升高3～44倍, PM_(0.01～1)数浓度升高2～33倍.与小型车相比,中、大型车的PM_(2.5)质量浓度升高约5倍, PM_(0.01～1)数浓度升高约2倍.使用92号汽油排放的颗粒物质量浓度与数浓度约为95号汽油车的2倍,柴油车排放的颗粒物浓度高于汽油车.国III标准的汽油车尾气颗粒物的质量浓度与数浓度约是国IV和国V标准的2～4倍.③提高机动车排放标准和燃油品质,减少在实际道路行驶中突然加速或启动等高怠速工况的瞬态变化,加强对中、大型车尤其是大型柴油车的监管,能够一定程度上减轻机动车尾气颗粒物污染.     

沈阳市国三和国四排放标准不同车型柴油车PM2.5和PM10排放因子及碳组分源谱

柴油车是机动车排放的大气颗粒物的主要来源,为研究沈阳市柴油车PM_(2.5)和PM_(10)的排放因子及其碳组分排放特征,采用检车线车载测试方法采集了15辆国三和国四排放标准的小型、中型、大型载客和轻型、中型、重型载货柴油车尾气样品,并对其中的碳组分进行化学分析.结果表明,国三柴油车PM_(2.5)和PM_(10)的排放因子分别为(0. 193±0. 092) g·km-1和(0. 338±0. 305) g·km-1,国四柴油车PM_(2.5)和PM_(10)的排放因子分别为(0. 085±0. 038) g·km-1和(0. 100±0. 042) g·km-1,随排放标准的提升PM_(2.5)和PM_(10)排放因子显著下降.同一排放标准下,排放因子随车型的增大而增大. TC为柴油车的主要组分,国四柴油车中TC的质量分数(23%～48%)明显低于国三柴油车(29%～70%).各车型柴油车元素碳(EC)的质量分数均大于有机碳(OC),OC/EC为0. 70±0. 29,且国四柴油车OC/EC值低于国三柴油车.因载客汽车总行驶里程明显高于载货汽车导致油耗较高,相同排放标准载客汽车OC和EC的质量分数高于载货汽车.国三、国四柴油车质量分数最高的碳组分均为EC2,可将EC2作为柴油车的标识组分.     

煤燃烧超细颗粒物的粒径分布及数浓度排放特征试验

利用快速迁移率粒径谱仪(fast mobility particle sizer,FMPS)对煤燃烧排放的超细颗粒物粒径分布特征进行测量研究,并对单位质量煤粉燃烧产生的超细颗粒物数量排放因子进行分析.结果表明,煤燃烧超细颗粒物数浓度粒径谱呈对数双峰分布,颗粒几何平均粒径(the geometry mean diameter,GMD)约为23.1 nm.在燃烧阶段,煤燃烧超细颗粒物数浓度随时间呈指数增长,各模态颗粒物数浓度与煤粉量呈线性相关关系,单位质量煤粉燃烧产生的核模态颗粒物数量排放因子为(1.50±0.64)×1010个·mg-1,爱根核模态颗粒为(1.18±0.56)×1010个·mg-1,积聚模态颗粒物为(0.19±0.06)×1010个·mg-1,总颗粒物为(2.87±1.09)×1010个·mg-1.在扩散过程中,颗粒粒径随时间呈线性增长,粒径增长速率与煤粉量呈线性相关关系.单位质量煤粉燃烧排放的颗粒粒径平均增长速率为7.5 nm·h-1·mg-1.     

西安市人为源大气氨排放清单及特征

根据西安市各类氨排放源活动水平数据,采用合理的估算方法和排放因子,建立了2013年西安市人为源大气氨排放清单.结果表明,2013年西安市人为源大气氨排放量为47.17×10~3t,排放强度为4.57 t·km~(-2);畜禽养殖和氮肥施用是排放贡献最大的两个人为源,氨排放量分别为20.55×10~3t和17.51×10~3t,占排放总量的80.68%;畜禽养殖中,牛和猪是最大的排放源,占畜禽养殖排放总量的75.03%;临潼区是排放量最大行政区,排放量为10.73×10~3t,分担率为23.22%;阎良区的排放强度最大,达到14.75 t·km~(-2).     

我国钢铁工业一次颗粒物排放量估算

针对我国钢铁工业生产工艺以及颗粒物控制技术的分类,建立了一个细化到排放节点的自下而上的颗粒物排放模型.结合我国钢铁工业各地区活动水平以及颗粒物控制技术分布的历史变化趋势分析,利用此模型计算了2006—2012年我国钢铁工业一次颗粒物的排放系数和排放量.模型计算结果显示,2006年以来,我国钢铁工业颗粒物控制水平不断提高,PM_(2.5)、PM_(2.5)~10和PM10的排放系数分别降低了21.2%、19.3%和19.0%.钢铁工业一次颗粒物排放量在2006—2011年间持续增长,2011年TSP排放量为602×104t,PM10排放量为200×104t,PM_(2.5)排放量为124×104t;2012年排放量出现下降,TSP排放量为561×104t,PM10排放量为187×104t,PM_(2.5)排放量为116×104t.2012年我国钢铁工业一次PM_(2.5)排放量中的有组织排放占39.5%,无组织排放占60.5%;除加严有组织源管控之外,减少颗粒物无组织排放,对于钢铁工业颗粒物排放控制也非常重要.我国钢铁工业颗粒物排放量分布不均衡,河北、山东、江苏、辽宁、山西5个省的排放超过全国总排放的50%.     

长株潭地区人为源氨排放清单及分布特征

根据收集到的长株潭地区各类人为源氨排放的活动水平数据和排放系数,建立了长株潭地区2013年人为源氨排放清单,并根据空间特征数据进行了3 km×3km的空间网格分配.结果表明,长株潭地区2013年人为源氨排放总量为7.27×10~4t,排放强度为2.59 t·km~(-2);其中,畜禽养殖业和农田生态系统为最主要的氨排放源,氨排放分担率分别达58.60%和29.73%;畜禽养殖业中,肉牛、蛋鸡和肉猪是主要贡献源,分别占畜禽养殖业氨排放总量的26.26%、21.40%和18.43%;宁乡县、湘潭县和浏阳市为氨排放量较大的县市,分别占长株潭地区氨排放总量的17.49%、12.82%和12.02%;石峰区和岳塘区的氨排放强度最大,分别达到了9.14 t·km~(-2)和5.01 t·km~(-2).空间分布特征显示排放量较大的网格主要是大型点源.     

4种重要因素对柴油机颗粒物排放因子的量化影响研究

在发动机台架测试基础上,按照发动机排放阶段、油品种类、后处理装置和运行工况4种因素的不同,进行了24组测试,研究了颗粒物排放因子.同时,应用单因素敏感性分析,探究了发动机排放阶段和油品种类对颗粒物排放因子的影响;并运用多元线性回归分析,探讨了4种因素对颗粒物排放因子的影响力大小排序.结果显示:24组柴油机测试的颗粒物排放因子均值为(21.9±24.5) mg·kWh~(-1);使用国Ⅴ排放标准柴油机的颗粒物排放因子((14.7±5.6) mg·kWh~(-1))比国Ⅳ排放标准柴油机((19.4±16.4) mg·kWh~(-1))有所下降;国Ⅳ柴油、国Ⅴ柴油和混合柴油的颗粒物排放因子平均值分别为120.0、(11.8±1.0)和(11.5±1.3) mg·kWh~(-1),混合柴油颗粒物排放因子与国Ⅴ柴油相近,两者相比国Ⅳ柴油有明显下降;油品种类是影响颗粒物排放因子的第一大因素,后处理是影响颗粒物排放因子的第二大因素.     

双级虚拟撞击采样器应用于固定污染源PM10和PM2.5排放测量

为贯彻落实《大气污染防治行动计划》,环境保护部指导各地开展大气污染源排放清单编制工作,其中包括固定源PM_(10)和PM_(2.5)的排放清单.但目前国内尚无固定源PM_(10)和PM_(2.5)标准采样方法.本研究提出了适合我国固定源PM_(10)和PM_(2.5)测量的双级虚拟撞击采样方法,开发了相应的分级采样系统,并用该方法对各类固定源进行了现场测试.测试结果表明,所测试的煤粉炉电厂的烟囱入口PM_(2.5)质量浓度为(0.93±0.03)mg·m~(-3),PM_(10)质量浓度为(1.13±0.11)mg·m~(-3).所测试的垃圾焚烧电厂的烟囱排放口PM_(2.5)质量浓度为(3.3±0.65)mg·m~(-3),PM_(10)质量浓度为(6.9±0.86)mg·m~(-3).所测试的大型循环流化床发电厂的烟囱排放口PM_(2.5)质量浓度为(0.59±0.04)mg·m~(-3),PM_(10)质量浓度为(1.12±0.16)mg·m~(-3).所测试的钢铁转炉的烟囱排放口PM_(2.5)质量浓度为(0.15±0.04)mg·m~(-3),PM_(10)质量浓度为(0.43±0.15)mg·m~(-3).     

超低改造下中国火电排放清单及分布特征

本研究基于2018年火电在线监测和环境统计等数据,自下而上编制了中国高分辨率火电行业排放清单,并核算了排放浓度、排放因子和排放量.结果表明超低排放政策效果显著：2018年火电SO₂、NO_x和烟尘平均排放浓度分别为37.57、56.71和7.41mg ·m^-3.比2015年分别下降58.71%、43.12%和60.79%;中国燃煤机组的SO₂、NO_x和烟尘平均排放因子分别为0.30、0.48和0.06 g ·kg^-1,比2015年分别下降55.2%、36.84%和62.5%;中国火电SO₂、NO_x、烟尘和PM_2.5总排放量分别为72.14、118.38、14.90和13.59万t ·a^-1,比2015年分别下降41.32%、19.29%、48.12%和40.39%.     

稻草烟尘中有机碳/元素碳及水溶性离子的组成

选取我国6种稻草,通过自制的生物质焚烧装置模拟秸秆露天焚烧.采用Model 2001A热/光分析仪和ISC 2000/ISC3000离子色谱仪测定了阴燃、明燃烟尘中有机碳(OC)、元素碳(EC)与水溶性离子的含量.结果表明,明燃条件下稻草中OC排放因子(EFOC)均值为(6.37±1.86)g·kg-1,EC排放因子(EFEC)均值为(1.07±0.30)g·kg-1;阴燃条件下稻草中EFOC均值为(37.63±6.26)g·kg-1,EFEC均值为(4.98±1.42)g·kg-1.同一品种稻草燃烧排放出的PM、OC与EC变化趋势一致.明燃时稻草中的OC/EC均值为5.96,阴燃时比值均值为7.80,OC/PM几乎不受燃烧状态的影响,阴燃、明燃时EC/PM分别在0.06~0.08、0.08~0.11范围内,通过EC/PM比值可以初步判断燃烧状态的趋势,两种燃烧方式中排放的OC、EC相关性达到0.97,在0.01水平上相关性显著.阴离子中,Cl-含量最高,明燃时稻草中Cl-的排放因子均值为(0.246±0.150)g·kg-1,阴燃下为(0.301±0.274)g·kg-1,明燃时K+排放因子均值为(0.118±0.051)g·kg-1,阴燃时排放因子远低于明燃排放量,均值为(0.053±0.031)g·kg-1.水溶性Na+在阴燃条件下的排放因子均高于明燃状态下的排放.明燃条件下水溶性离子间的相关性比阴燃时显著.通过OC/EC比值可以将稻草与石化燃料及其他一些生物质燃烧区分开,而水溶性离子中的K+/Na+、Cl-/Na+比值也可以将稻草与一些树木类焚烧区别开来.