全球大气硫循环及区域交叉影响

二氧化硫和硫酸盐是硫的重要存在形式,是影响环境空气质量的重要大气污染物.硫酸盐气溶胶是影响全球气候变化的重要大气组分,大气中的硫酸盐气溶胶生命周期短,其浓度空间差异大、时间变化显著.在区域尺度乃至全球尺度研究其迁移转化和区域交叉影响,具有十分重要的科学意义.本研究以2010年SO_2全球排放清单为基础,应用国际通用大气化学模式(Mozart-4),模拟全球大气硫的迁移转化及其季节变化和空间分布特征,并分析全球不同区域间的交叉影响.结果表明:1SO_2柱浓度全球年均值为424.73μg S·m~(-2),中东及南亚最高,达3629.27μg S·m~(-2),南美最低,为181.06μg S·m~(-2).2硫酸盐柱浓度全球年均值为1572.86μg S·m~(-2),东亚年均硫酸盐柱浓度最高,达4556.58μg S·m~(-2),南美最低,为1014.33μg S·m~(-2).3冬季SO_2柱浓度高于其他春夏秋3季,夏季硫酸盐柱浓度高于冬季,主要是由于冬季低温使SO_2不易转化为硫酸盐.4硫酸盐表现出明显的全球迁移特征,全球各区域间交叉影响显著.东亚的净输出量最大,达4.01 Tg S·a~(-1).非洲、中亚及俄罗斯硫酸盐柱浓度的外源影响比例分别高达80.54%和73.00%.     

中国硫酸盐气溶胶直接辐射效应性质与地表反射率的关系

地表反射率是影响硫酸盐气溶胶直接辐射效应的重要参数.本研究在MODIS地表反射率数据和中国二氧化硫排放清单数据的基础上,应用CanMETOP模型和SBDART模型,模拟地表反射率、纬度和直接辐射效应之间的关系,并对中国硫酸盐气溶胶直接辐射效应性质进行分析.结果表明,部分冬季积雪或终年冰雪覆盖的地区,其硫酸盐气溶胶直接辐射效应为正.该研究结果对硫酸盐气溶胶及其气候效应研究具有重要意义.     

上海地区对流层低层臭氧及硫酸盐气溶胶时空分布特征研究

基于Aura/OMI卫星资料,分析了上海地区2007—2016年近十年对流层低层O_3浓度(0~3 km)、SO_2柱浓度和硫酸盐气溶胶光学厚度(0~2 km)时空演变特征.结果表明,近十年来上海地区臭氧浓度总体呈现上升的趋势,最低值在2008年,为31.57μg·m~(-3),最高值在2016年,浓度为40.72μg·m~(-3);O_3季节变化明显,夏季高、春秋次之、冬季低.十年来,硫酸盐气溶胶污染先减少后增加,2007年硫酸盐气溶胶(AOD=0.81)污染最为严重,占近十年硫酸盐气溶胶发生频率的16.41%,2010年污染最轻(AOD=0.68),比2007年下降了16.12%,且硫酸盐气溶胶污染频率为7.68%,但在2013年以后,硫酸盐气溶胶污染又出现增长趋势;污染季节特征与O_3相同,这主要是因为夏季阳光充足有利于大气光化学反应的进行,从而使O_3和硫酸盐气溶胶等光化学产物的浓度升高.SO_2浓度在2007—2014年总体呈现下降的变化趋势,且下降趋势明显,最低值(2014年)比最高值(2007年)降低了52.76%,但在2014年后SO_2浓度略有反弹;SO_2污染主要集中在冬季.     

中国沙尘气溶胶的间接辐射强迫与气候效应

利用在线耦合的区域气候化学模式系统(RegCCMS),对2003~2007年的3,4,5月中国沙尘气溶胶的空间分布,间接辐射强迫和间接气候效应进行模拟.结果表明:沙尘分布主要集中在中国西北的新疆、内蒙、甘肃等地区.5月份最高的中心值浓度达到3500μg/m3,3个月地面浓度依次增大.3,4,5月由沙尘气溶胶造成的第一间接辐射强迫平均值分别为-1.26,-2.0,-2.69W/m2.局部地区达到-7W/m2.考虑到沙尘气溶胶的第一间接气候效应后,使近地面气温下降,降水减少,3,4,5月地面气温变化的平均值为-0.05,-0.07,-0.08K. 3,4,5月降水变化平均值分别为-0.0037,-0.037,-0.1mm/d. 不同的月份和地区,温度和降水的变化存在明显的差异.     

气溶胶直接气候效应对天津气象和空气质量的影响

基于在线大气化学模式WRF/chem,发挥其在线模式的优势,假设是否考虑气溶胶直接气候效应2种情况,模拟2015年全年天津地区气象场和空气质量的演变,并与观测实况比较,定量剖析天气-气溶胶-天气-空气质量之间的相互关系.结果表明:2015年气溶胶直接气候效应导致天津地面太阳辐射下降27.42W/m~2,气温下降0.21℃,风速减少1.1%,相对湿度增加1.4%,边界层高度下降6.3%,气象条件向不利于大气污染扩散方向转变,由于上述作用的存在,2015年PM_(2.5)质量浓度增加3μg/m~3,PM_(10)增加5.5μg/m~3,SO_2增加1.2μg/m~3,同时由于气溶胶影响光化学条件导致的O_3质量浓度减少1.4μg/m~3.气溶胶直接气候效应形成天气-气溶胶-天气-气溶胶之间的循环作用并不是线性的,重污染天气显著强于清洁日和平均条件,从而导致重污染天气空气质量的进一步恶化.     

气溶胶的辐射强迫作用研究进展

人类活动向大气中排放气溶胶,人为气溶胶增强了对太阳辐射吸收和散射直接改变地气系统的辐射平衡,又可以通过作为云凝结核或冰核改变云的微物理特性和停留时间、地表反照率等途径间接影响气候的辐射强迫。综合以往研究,文章主要总结了2种影响气候辐射强迫性质相反的黑碳气溶胶和硫酸盐气溶胶以及相对湿度和黑碳的混合状态对气溶胶辐射强迫效应的影响。完善对大气气溶胶,尤其是人类活动产生的气溶胶的气候强迫机制及对地气系统影响的认识。     

冬季临安大气本底站气溶胶来源解析及其粒径分布特征

利用宽范围粒径谱仪(WPS)、EMS系统、KC-120H中流量采样器、850professional IC型离子色谱分析仪和热/光碳分析仪(DRI2001A)分别观测了临安大气本底站2015年1月9~31日10 nm~10μm气溶胶数浓度粒径分布、常规污染气体浓度、PM_(2.5)浓度及水溶性离子和OC、EC的浓度,利用PMF模式对PM_(2.5)进行来源解析,并分析了不同污染源下气溶胶粒子的谱分布及日变化特征.结果表明,临安大气本底站大气气溶胶数浓度平均为5 062 cm~(-3)·nm~(-1),主要集中在10~400 nm.PM_(2.5)的平均浓度和NO_2、SO_2、CO的平均体积分数分别为123.6μg·m~(-3)、22.6×10~(-9)、34.0×10~(-9)和2.2×10~(-6).水溶性离子以NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+为主,平均浓度分别为19.2、15.4和10.8μg·m~(-3),分别占总水溶性离子的37.9%、30.4%、21.4%.OC和EC的平均浓度分别为24.4μg·m~(-3)和6.6μg·m~(-3).冬季临安大气本底站PM_(2.5)主要来自二次相关源、燃煤排放、机动车排放、扬尘和生物质燃烧,贡献率分别为42.3%、21.4%、17.1%、8.7%和10.6%.不同来源气溶胶数浓度谱分布差异较大,二次相关、机动车排放、扬尘和生物质燃烧气溶胶数浓度谱均为单峰型分布,峰值分别位于120、50、100和90nm.燃煤颗粒物数浓度谱分布为双峰型分布,峰值分别位于25 nm和100 nm,浓度为19 842 cm~(-3)·nm~(-1)和18 372 cm~(-3)·nm~(-1).二次相关源、燃煤源、机动车排放、扬尘和生物质燃烧表面积浓度谱均为三峰型分布,最大峰值分别位于650、210、160、180和575 nm.不同排放源气溶胶颗粒物数浓度和表面积浓度日变化特征基本一致,多呈双峰型分布,主要受边界层日变化和人类活动影响.     

嘉兴市不同天气条件下大气污染物和气溶胶化学组分的分布特征

为研究不同天气条件下大气污染物(PM_(2.5)、PM_(1.0)、SO_2、NO_2、O_3和CO)和气溶胶化学组分的污染特征,分别使用SHARP-5030监测仪、热电EMS系统、气溶胶化学成分在线监测仪(ACSM)和宽范围颗粒粒径谱仪(WPS)对嘉兴市2015年5月1~31日PM、污染气体、PM_(1.0)中化学组分和10 nm~10μm气溶胶数浓度进行了观测分析.结果表明,观测期间嘉兴市PM_(2.5)、PM_(1.0)、SO_2、NO_2、O_3和CO的平均浓度分别为52.8和37.2μg·m~(-3)、10.3μg·m~(-3)、38.1μg·m~(-3)、92.1μg·m~(-3)和1.2 mg·m~(-3).PM_(1.0)中OA、SO_2-4、NO-3、NH_4~+和Cl-的平均浓度为2.18、1.24、0.87、0.63和0.08μg·m~(-3).数浓度主要集中在爱根核模态(20~100 nm),浓度为12 411.2 cm~(-3),其次是核模态(10~20 nm),浓度为4 946.6 cm~(-3).不同天气过程中PM和污染气体的浓度分布和日变化特征不同.不同天气条件下PM_(1.0)中化学组分分布不同.雨天和晴天PM_(1.0)中化学组分浓度从大到小顺序均为OASO_2-4NO-3NH_4~+Cl-,新粒子天PM_(1.0)中化学组分浓度的顺序为OANO-3SO_2-4NH_4~+Cl-.新粒子天OA和NO-3分别是晴天的1.61和1.42倍,说明OA和NO-3是影响新粒子生成事件的主要化学成分.不同天气条件下不同模态气溶胶的日变化特征不同.     

华北地区沙尘天气垂直气溶胶直接辐射强迫

利用CALIOP数据和SBDART（Santa Barbara DISORT Atmospheric Radiative Transfer）辐射传输模式研究了2013~2016年华北地区8d沙尘天气气溶胶及其直接辐射强迫垂直分布特征,分析了气溶胶垂直分布和光学特性对直接辐射强迫的影响.结果表明,气溶胶集中分布在地表及以上3km范围,其中纯净沙尘型和污染沙尘型气溶胶位于上层,污染大陆型气溶胶和烟雾位于下层.大气层顶、地表和大气层的日均气溶胶直接辐射强迫分别是-38.41~-88.44,-74.03~-225.86,9.06~137.42W/m².0~8km高度范围气溶胶直接辐射强迫是负值,且随着高度的增加绝对值逐渐减小.气溶胶垂直分布对大气层顶、地表和大气层的直接辐射强迫影响较小,但对直接辐射强迫垂直分布影响较大,由气溶胶廓线差异造成的同一高度层气溶胶直接辐射强迫最大差值能达到31.18W/m².气溶胶光学厚度和单次散射反照率对直接辐射强迫影响明显.消光能力相同时,吸收性气溶胶对短波太阳光的衰减作用大于散射性气溶胶,后向散射比例大的气溶胶大于后向散射比例小的气溶胶.     

华北地区沙尘天气垂直气溶胶直接辐射强迫

利用CALIOP数据和SBDART（Santa Barbara DISORT Atmospheric Radiative Transfer）辐射传输模式研究了2013~2016年华北地区8d沙尘天气气溶胶及其直接辐射强迫垂直分布特征,分析了气溶胶垂直分布和光学特性对直接辐射强迫的影响.结果表明,气溶胶集中分布在地表及以上3km范围,其中纯净沙尘型和污染沙尘型气溶胶位于上层,污染大陆型气溶胶和烟雾位于下层.大气层顶、地表和大气层的日均气溶胶直接辐射强迫分别是-38.41~-88.44,-74.03~-225.86,9.06~137.42W/m².0~8km高度范围气溶胶直接辐射强迫是负值,且随着高度的增加绝对值逐渐减小.气溶胶垂直分布对大气层顶、地表和大气层的直接辐射强迫影响较小,但对直接辐射强迫垂直分布影响较大,由气溶胶廓线差异造成的同一高度层气溶胶直接辐射强迫最大差值能达到31.18W/m².气溶胶光学厚度和单次散射反照率对直接辐射强迫影响明显.消光能力相同时,吸收性气溶胶对短波太阳光的衰减作用大于散射性气溶胶,后向散射比例大的气溶胶大于后向散射比例小的气溶胶.     

陆面模式Noah-MP模拟地表热通量的物理过程不确定性分析

陆面过程中的热量交换对于确定生态系统中的水文循环、边界层发展、天气和气候至关重要,然而目前陆面模式Noah-MP对地表热通量模拟的偏差在-180~180 W·m^-2之间,为明确模拟不确定性来源,本研究基于FLUXNET全球热通量观测数据,在5种气候类型、9类下垫面系统定量评估了Noah-MP感热和潜热通量模拟的不确定性.结果表明：Noah-MP在不同类型下对感热和潜热通量模拟的平均误差主要分布在-80~10 W·m^-2和-30~10 W·m^-2之间,模型在气候类型为热带和干旱气候以及下垫面类型为草地、针叶林、落叶阔叶林的模拟误差最大.研究发现植被过程是热通量模拟不确定性的主要来源,其次是水文过程和土壤过程;其中动态植被模型（DVEG）是植被过程模拟的主导因子,其次是湍流输送过程（SFC）、冠层气孔阻抗（CRS）和冠层辐射传输（RAD）.     

重庆市大气二(口恶)英污染水平及季节变化

一年内分季节对重庆市不同功能区大气中二英(PCDD/Fs)污染情况进行了监测研究.结果表明,重庆市大气中PCDD/Fs浓度范围和平均值(以TEQ计)分别为0.017~0.21 pg·m-3和(0.094±0.054)pg·m-3.PCDD/Fs污染水平区域分布和季节变化明显,分别为:商住区>郊区>对照点,冬季>春季>秋季>夏季.其中,冬季时大气中的二英浓度约为夏季时的2.2~4.6倍.主成分分析结果显示,PCDD/Fs同系物分布特征季节变化明显:冬、春季时主要表现为颗粒相中的分布特征,夏、秋季节则主要表现为气相中的.相关性分析表明,PCDD/Fs异构体质量浓度与SO2、NO2、PM10和TSP等常规参数含量大都呈显著正相关,与O3则呈负相关,但未达显著性水平.这表明,重庆大气PCDD/Fs的空间分布和季节变化与SO2、NO2、PM10和TSP等环境空气质量常规指标的分布情况基本一致,重庆大气PCDD/Fs污染与常规污染物的排放源密切相关.     

微生物电解系统生物阴极的硫酸盐还原特性研究

针对传统硫酸盐生物还原方法中供氢体系能耗大和氢气利用率低的特点,构建双极室微生物电解系统(microbial electrolysis system,MES),研究了微生物利用阴极作为电子供体去除废水中硫酸盐及电子利用的特性.外加电压为0.8 V时,MES生物阴极在36 h内SO2-4平均去除量为109.8 mg·L-1,平均还原速率可达73.2 mg·(L·d)-1.运行时MES的最高电流密度为50~60 A·m-3,电子回收率为(43.3±10.7)%,约90%的电子被用于还原SO2-4.微生物利用MES阴极产生的H2作为电子供体还原SO2-4,主要还原产物为溶解态的S2-和气态的H2S,还原过程主要发生在前12 h.对MES施加不同外加电压的实验显示,外加电压为0.8 V时的SO2-4去除率和电荷量都比0.4 V时高;但0.4 V情形下MES的电子回收率可达到70%,且周期结束时阴极H2低于检出限,推测微生物可以直接利用阴极的电子从而提高了能量效率.实验结果最终表明,微生物可利用MES的阴极进行代谢去除废水中的SO2-4,阳极微生物产生电子降低了系统能耗,这为含硫酸盐废水的高效低耗处理提供了新的研究思路.     

珠三角地区人为热排放演变趋势及不确定性分析

人类生产生活中产生的大量废热对城市环境中的温度、城市边界层结构、空气质量及人类健康都有着重要的影响.然而目前人为热排放清单的计算方法存在所需基础资料种类繁多、计算过程复杂,空间分布和排放量有较大偏差等不足.本研究采用统计回归法基于CO和NO_x污染源清单计算了2007—2015年珠江三角洲地区的人为热排放清单,对其排放趋势、热排放来源类型变化以及空间格局的演变进行了梳理.结果表明：2007—2015年珠三角地区年平均人为热均大于9 W·m^-2,人为热排放峰值出现在2010年,趋势为先增加后减少,这与燃料消耗总量的变化趋势基本一致,而工业源和道路移动源是影响人为热排放总量变化的最大因素：2007—2015年珠三角地区大部分区域人为热排放处于0~20 W·m^-2,高值区（>20 W·m^-2）主要分布于珠三角地区中心地带的城市群,高值区缩减的面积和速度在2010—2012年期间达到最大.进一步对2012年人为热清单的不确定性分析表明：总人为热的95%置信区间的不确定性为-16%~49%,其中电厂类别排放估算中的不确定性最小,为-13%~16%,而工业源的不确定性最高,为-46%~73%.     

广西十万大山背景点PM2.5中非极性有机气溶胶组成及来源解析

大气细颗粒物(PM_2.5)中的非极性化合物包括多环芳烃（PAHs）和正构烷烃（n-alkanes）等,通常用于识别污染来源,且对人体健康和环境有很重要的影响.为探究广西背景点PM_2.5中非极性有机气溶胶的污染特征及来源,于2017年11月至2018年10月,对野外采集的PM_2.5样品分析了其中17种多环芳烃和20种正构烷烃.结果表明,多环芳烃和正构烷烃全年的平均值分别为（4.28±4.25）ng·m^-3和（13.7±14.72）ng·m^-3;季节变化规律均是：冬季[（7.86±5.19）ng·m^-3和（27.51±16.9）ng·m^-3]>春季[（2.73±1.76）ng·m^-3和（7.64±4.71）ng·m^-3]>秋季[（2.34±1.45）ng·m^-3和（7.01±4.55）ng·m^-3]>夏季[（1.91±1.67）ng·...     

重庆主城区PM2.5中羧酸的季节变化和来源分析

本文针对重庆主城区4个采样点PM2.5中羧酸开展研究,通过GC-MS分析,定量分析了16种饱和脂肪酸、21种不饱和脂肪酸和8种二元羧酸等多种物质的浓度水平,进而对羧酸的季节变化及来源进行了探讨.羧酸日均总浓度为130.42~1953.79 ng·m~(-3),一元脂肪酸和二元羧酸在各采样点浓度差异显著.一元脂肪酸呈明显的季节变化,夏季最高(961.97 ng·m~(-3)),冬季最低(49.24 ng·m~(-3)).饱和脂肪酸中偶数碳优势明显,以C_(16)(棕榈酸)和C_(18)(硬脂酸)最为丰富.二元羧酸也呈明显的季节变化,在冬季最高(432.04 ng·m~(-3)),春季最低(64.57 ng·m~(-3)).二元羧酸以丙二酸、丁二酸和戊二酸为主.细菌活动和烹饪油烟对一元脂肪酸具有较大的贡献,光化学氧化作用则对二元羧酸贡献较大.     

娘子关泉群水化学特征及成因

娘子关泉群流量7.19m³·s^-1,提水量约1.7 m³·s^-1,其是阳泉市区和平定县城主要供水水源.查明其泉群水化学特征及成因,对合理利用水资源与污染防治具有重要意义.以娘子关泉域岩溶大泉为研究对象,通过样品采集和水化学同位素,以地球科学系统理论为指导综合运用地质构造、水化学监测和同位素方法分析娘子关泉群水化学特征及成因.娘子关泉群其pH值7.2~7.5.钙离子112.1~135.2 mg·L^-1.硫酸根离子185.6~271.8 mg·L^-1.水化学类型为HCO₃·SO₄-Ca·Mg.泉群水化学特征总体表现为高Ca²⁺、Mg²⁺和SO₄^2-,低Na⁺、K⁺和Cl^-.城西泉的补给路径较短,其次是五龙泉.其余5组泉补给路径较远.娘子关泉群水化学特征表现为：煤矿酸性排水的污染有加剧趋势,生活污水的污染有减缓趋势.环境同位素示踪显示城西泉的SO₄^2-主要来源于大气降水和石膏溶解.五龙泉的SO₄^2-值增加,其变化主要受煤矿酸性水污染量的影响.     

二氧化硫暴露对谷子幼苗气孔运动、脯氨酸代谢和抗氧化酶系统的影响

二氧化硫(SO_2)是一种有毒的大气污染物,主要经气孔进入植物体内.目前对于SO_2毒性的研究多集中在氧化损伤方面,关于SO_2对植物脯氨酸代谢的影响及相关分子机制的研究还很少.本文以谷子幼苗为材料,研究了不同浓度SO_2气体暴露对叶片气孔运动、脯氨酸代谢和抗氧化酶系统的影响.结果显示,10 mg·m~(-3) SO_2熏气对谷子幼苗的叶片形态、相对含水量、气孔开度、脯氨酸含量及抗氧化酶活性均无明显影响.30 mg·m~(-3) SO_2暴露24～72 h后,叶片出现明显的受损症状,相对含水量降低,叶面气孔开度减小;30 mg·m~(-3) SO_2熏气导致叶中脯氨酸含量显著增加,脯氨酸脱氢酶(PDH)活性明显升高.同时,长时间的SO_2胁迫可诱导SiPDH基因表达上调,而脯氨酸合成相关基因SiP5CS、SiP5CR表达受到明显抑制.此外,谷子幼苗暴露于30 mg·m~(-3) SO_2时,叶中超氧阴离子(O■)产生速率与对照相比显著提高,诱导超氧化物歧化酶(SOD)和过氧化氢酶(CAT)活性增强,从而将过氧化氢(H_2O_2)含量维持在正常水平.以上结果表明,SO_2对谷子的毒性效应具有浓度依赖性.高浓度SO_2暴露下,谷子能够通过控制气孔开放、调节脯氨酸代谢和抗氧化酶活性等过程来适应SO_2胁迫.     

龙子祠泉域岩溶地下水水化学特征及成因

龙子祠岩溶水是临汾市工农业生产和城市水源地.查明污染特征及成因,对合理开发利用岩溶地下水资源与泉域生态保护具有重要的意义.本研究以龙子祠泉域岩溶地下水系统为研究对象,通过样品采集与同位素分析,综合运用水化学(Durov图、离子比例、Gibbs图、硫同位素和氢氧同位素)方法分析地下水水化学特征.揭示了龙子祠泉水的水文地球化学特征和环境同位素特征.龙子祠泉域岩溶地下水水化学场从深埋滞留区到补给区到径流、排泄区具有明显的分带性.龙子祠岩溶地下水主要为SO_4·HCO_3-Ca和SO_4·HCO_3-Ca·Mg型水,SO_4~(2-)值为61.6～1 503 mg·L~(-1),均值为481.4 mg·L~(-1),SO_4~(2-)超标比例为70.3%.其SO_4~(2-)主要来源于石膏的溶解和煤系地层FeS_2氧化,其中龙子祠泉水中SO_4~(2-)源于FeS_2氧化的比例为20.2%.依据氢氧、硫同位素得出70%的岩溶地下水不同程度的受到煤矿酸性水的污染.利用Phreeqc软件模拟得出:研究区水化学特征主要受白云石、岩盐和石膏的溶解作用与去白云石化作用.