黄河上游灌区连作稻田N2O排放特征及影响因素

黄河上游灌区高产连作稻田氮肥的过量施用引起土壤氮素盈余,进而导致稻田N2O排放量增大.为了探明水稻连作模式下稻田N2O排放特征及影响因素,采用静态箱-气相色谱法,开展了为期2年的连作水稻田试验研究.试验共设置3个施氮处理,包括常规氮肥300kg.hm-2(N300)、优化氮肥240kg.hm-2(N240)和对照不施氮肥(N0),并在稻田连作的第2年,对N240处理灌溉节水30%.2年连作试验结果表明,水稻生长季稻田N2O排放主要发生在水稻施基肥后及水稻生长的中后期,在稻田灌水泡田后N2O排放速率达最大值.稻田高氮肥(300kg.hm-2)施用显著增加N2O的排放量,优化氮肥(240kg.hm-2)处理可有效降低土壤N2O排放量(p<0.01).水稻生长季稻田淹水状态时N2O排放量极低,稻田灌溉节水会相应增加土壤N2O排放量.土壤温度变化对稻田N2O的生成和排放会产生较大影响,但受稻田肥水管理等因素的影响,温度与N2O排放量相关性不显著.灌区稻田土壤N2O排放通量与田面水NO3--N含量变化及耕层0～40cm土壤NO3--N积累量变化有显著的相关性.稻田连作显著增加了耕层土壤剖面0～40cm土层NO3--N的积累量,耕层土壤NO3--N积累量的增加进而加大了土壤N2O排放的风险.在宁夏黄灌区稻田常规灌水和高氮肥(300kg.hm-2)水平下,2年连作稻田水稻生长季土壤N2O总排放量分别达55.98×104kg.a-1和51.48×104kg.a-1,在100a时间尺度上的全球增温潜势(GWPs)均值为16.02×107kg.hm-2(以CO2计),表明黄灌上游灌区高氮肥施用导致稻田N2O排放量增大,由此引起的增温潜势严重.     

施用畜禽粪便堆肥品的蔬菜地CH4、N2O和NH3排放特征

农田是重要的温室气体排放来源之一,其中蔬菜地的温室气体排放日益受到人们关注.以北京市郊某温室种植的油麦菜地为研究对象,通过大棚试验,考察和比较了油麦菜地施用不同类型畜禽粪便堆肥产品的CH4、N2O和NH3排放特征及其影响因素.结果表明,油麦菜地NRM、RM、CF处理的CH4排放系数分别为0.2%、0.027%、0.004%;N2O排放系数分别为0.18%、0.63%、0.74%;NH3排放系数分别为2.00%、3.98%、2.53%.CH4排放通量与土壤温度和地表湿度相关,N2O排放通量与土壤温度、地表温度和湿度相关,CH4、N2O和NH3排放通量均受土壤含水率影响,而温室中的气温不是影响CH4、N2O和NH3排放的主要因素.     

Characteristics and factors of the N20 emission from the continuous cropping paddyfield in irrigation area of the Yellow River

黄河上游灌区高产连作稻田氮肥的过量施用引起土壤氮素盈余,进而导致稻田N2O排放量增大.为了探明水稻连作模式下稻田N2O排放特征及影响因素,采用静态箱-气相色谱法,开展了为期2年的连作水稻田试验研究.试验共设置3个施氮处理,包括常规氮肥300kg.hm-2（N300）、优化氮肥240kg.hm-2（N240）和对照不施氮肥（N0）,并在稻田连作的第2年,对N240处理灌溉节水30%.2年连作试验结果表明,水稻生长季稻田N2O排放主要发生在水稻施基肥后及水稻生长的中后期,在稻田灌水泡田后N2O排放速率达最大值.稻田高氮肥（300kg.hm-2）施用显著增加N2O的排放量,优化氮肥（240kg.hm-2）处理可有效降低土壤N2O排放量（p〈0.01）.水稻生长季稻田淹水状态时N2O排放量极低,稻田灌溉节水会相应增加土壤N2O排放量.土壤温度变化对稻田N2O的生成和排放会产生较大影响,但受稻田肥水管理等因素的影响,温度与N2O排放量相关性不显著.灌区稻田土壤N2O排放通量与田面水NO3--N含量变化及耕层0～40cm土壤NO3--N积累量变化有显著的相关性.稻田连作显著增加了耕层土壤剖面0～40cm土层NO3--N的积累量,耕层土壤NO3--N积累量的增加进而加大了土壤N2O排放的风险.在宁夏黄灌区稻田常规灌水和高氮肥（300kg.hm-2）水平下,2年连作稻田水稻生长季土壤N2O总排放量分别达55.98×104kg.a-1和51.48×104kg.a-1,在100a时间尺度上的全球增温潜势（GWPs）均值为16.02×107kg.hm-2（以CO2计）,表明黄灌上游灌区高氮肥施用导致稻田N2O排放量增大,由此引起的增温潜势严重.     

施肥后土壤HONO排放特征及排放因子研究

近年发现土壤可以排放亚硝酸（HONO）,对大气氧化性具有潜在的重要影响.施肥能增加土壤含氮气体的排放,通常用排放因子表征气体排放量对化肥的响应关系.但HONO的相关研究尚为空白,制约了对这一新的地气交换机制的环境效应的评估.为此,在珠三角对一块菜地施用3种化肥（复合肥、碳酸氢铵和尿素）,利用动态箱测量施肥前后的HONO排放通量.结果表明,土壤施用3种氮肥后的最大HONO排放通量分别为23.1、19.5和57.4 ng·m-2·s-1,分别是施肥前最大值的3.5、3.2和9.4倍;3种氮肥的HONO排放因子分别为8.60×10-5、1.44×10-4和2.48×10-4;施肥后HONO排放通量呈现白天高夜间低的特征,且与土壤温度、土壤孔隙含水量（WFPS,在低含水量区间）呈正相关关系.证实了施肥对HONO排放具有显著促进作用,通过外场实测获得的3种化肥HONO排放因子,将为编制HONO排放清单等后续研究提供依据.     

笼养肉鸡生长过程NH3、N2 O、CH4和CO2的排放

为确定规模化笼养肉鸡生产过程NH3、N2O、CH4和CO2的排放因子,并探讨不同生长阶段排放特征,本研究选择山东某商业化肉鸡养殖场,利用INNOVA 1312多气体分析仪-连续采样测试系统和风机风量现场测定系统(FANS),对肉鸡舍NH3、N2O、CH4和CO2的排放进行为期42 d的测定,确定了肉鸡整个生产过程气体的平均排放因子和累积排放因子.结果表明,整个肉鸡生产过程中NH3排放因子呈现出先升高后降低的趋势,变化范围在8.5～342.1 mg·(d·bird)-1,平均为137.9mg·(d·bird)-1[48.6 g·(d.AU)-1],CH4和CO2排放因子随着日龄的增加而增大,CH4排放因子的变化范围在19.5～351.9mg·(d·bird)-1之间,平均为154.5 mg·(d·bird)-1[54.4 g·(d.AU)-1],CO2的排放因子在2.2～152.9 g·(d·bird)-1之间变化,平均为65.9 g·(d·bird)-1[23.2 kg·(d.AU)-1],整个生产过程没有监测到N2O的排放;肉鸡的NH3累计排放因子为(5.65±1.02)g·(bird·life cycle)-1,第1阶段(0～17 d)、第2阶段(18～27 d)和第3生长阶段(28～42 d)氨气排放占总排放的比例分别为33.6%、36.4%和29.9%,第2阶段的NH3累计排放因子显著高于第1和第3生长阶段;CH4和CO2的累计排放因子分别为(6.30±0.16)g·(bird·life cycle)-1和(2.68±0.18)kg·(bird·life cycle)-1,第3阶段的CH4和CO2累计排放因子显著大于1和2阶段,占总排放量的50%以上.研究结果为控制气体排放提供了数据基础.     

华中地区水旱轮作模式下水稻季施氮肥对油菜季施氮肥土壤N2O排放的影响

设置了水稻季与油菜季均不施用氮肥(N0-0);水稻季施用氮肥150 kg·hm-2(以N计,下同),油菜季不施用氮肥(N150-0);水稻季与油菜季均施用氮肥150 kg·hm-2(N150-150);水稻季不施用氮肥,油菜季施用氮肥150 kg·hm-2(N0-150)4种施肥处理,采用静态箱/气相色谱法对旱作油菜季N_2O的排放进行了原位观测(2016年9月—2017年4月),研究了华中地区水旱轮作模式下水稻季施肥对油菜季土壤N_2O排放的影响.结果表明,油菜季N_2O排放主要集中在施基肥后1周内.N0-0、N150-0、N150-150和N0-150处理N_2O排放通量变化范围分别为-10.81~181.26、-20.48~95.61、-8.87~638.56和-21.76~827.86μg·m-2·h-1,平均排放通量分别为4.58、3.89、21.06和27.24μg·m-2·h-1,N_2O累积排放量分别为0.20、0.17、0.92和1.19 kg·hm-2,施氮肥处理(N150-150和N0-150)N_2O排放量显著高于不施氮肥处理(N0-0、N150-0)(p0.05).N150-150和N0-150处理N_2O排放通量与土壤孔隙充水率(WFPS)具有显著正相关关系(p0.05);N150-150和N0-150处理N_2O排放通量与土壤可溶性有机氮(DON)和无机氮(NO-3-N和NH+4-N)具有显著正相关关系(p0.01).以上结果表明,油菜季N_2O排放与稻季施用氮肥无关,施氮肥对土壤活性氮含量的影响是导致N_2O排放差异的主要原因,而土壤孔隙充水率也是影响油菜季N_2O排放的重要环境因子.     

中国大气NH3和NOx排放的时空分布特征

根据我国不同氨源的数量、燃料消费量和相应的氨与氮氧化物排放因子,计算了我国大陆地区1995~2004年历年的氨(NH3)排放量与1985~2005年历年的氮氧化物(NOx)排放量,在此基础上模拟了2006~2010年的NOx排放量,并分析了NH3和NOx排放强度的空间分布.结果表明:2004年,我国NH3排放量为12.0Tg,比1995年的10.6Tg增加了大约13.2%;2004年的NOx排放量为20.6Tg,比1995年的12.2Tg增加了大约68.9%,比1985年的6.2Tg增加了大约2.3倍.在1996年以前,我国NH3和NOx的排放量基本相当,但是此后NH3的年排放量在经历了1997~1999年的下降之后,变化比较平稳,而NOx的排放量自2000年之后呈逐年迅速增加的趋势.2004年全国NH3的排放总量中,畜禽排泄、氮肥施用、人类粪便、氮肥与合成氨生产的贡献率分别为69.2%、15.2%、13.9%和1.9%;2004年全国NOx的排放总量中,由于受到我国能源消费结构的制约,煤炭来源的NOx占到了排放总量的77.4%.NH3和NOx的排放强度都具有明显的空间差异,表现在中东部地区的排放强度明显高于西部地区,这与中东部地区人口多、能源消费量大以及畜禽养殖数量大有关.     

氮肥施用对紫色土-玉米根系系统N2O排放的影响

通过不同施氮水平与不同氮肥品种2个田间试验,结合静态箱-气相色谱法研究了川中丘陵区2005年5～9月石灰性紫色土-玉米根系系统的N2O排放变化.结果表明:1)施用氮肥显著地增加了N2O排放,在3个施氮水平下(0、150和250 kg·hm-2),N2O排放总量分别为0.88、2.19和2.52 kg·hm-2;施氮量越高,N2O排放量也越高.当施氮量超过一定水平后,施肥量高低对N2O排放总量的影响并不显著.由氮肥施用引起的N2O排放量占施氮量的0.87%(150 kg·hm-2)和0.66%(250 kg·hm-2).2)氮肥品种显著影响N2O排放,尿素(酰胺态氮肥)和硫酸铵(铵态氮肥)处理的N2O排放量分别为2.09和1.80 kg·hm-2,显著高于硝酸钾(硝态氮肥)处理(1.27 kg·hm-2),三者排放量分别占施氮量的0·80%、0.60%和0.27%.3)降雨是玉米生长季N2O排放的主要影响因子,而无机氮则是影响N2O排放的主要限制因子.     

华北平原玉米-小麦轮作农田N2O交换通量的研究

以华北地区冬小麦-夏玉米轮作农田为研究对象,运用静态箱法对正常施肥及正常施肥结合秸秆还田农田N2O交换通量进行了连续1 a对比研究.正常施肥及正常施肥结合秸秆还田样地N2O全年的累积排放量分别为7.61 kg.hm-2和12.6kg.hm-2,其中秸秆还田引起N2O排放明显增加主要发生在玉米生长季节.两种处理样地在玉米季N2O的排放量占全年累积排放的57%～86%,表明华北玉米-小麦轮作体系中N2O排放主要集中在玉米季.各次施肥后10 d内N2O的累积排放量约占全年总排放量的71%～88%,显然现有化肥极大促进了华北农田N2O排放.     

中国区域反应性气体排放源清单

反应性气体是形成气溶胶及酸雨、光化学烟雾等环境问题的重要前体物,采用政府部门公布的基础数据(包括社会－经济数据、化石燃料和生物质燃料消耗、废物处理数据等,绝大部分为县级水平)及一些较新的、中国特有的排放因子,计算了中国大陆2007年高时空分辨率的关键反应性气体SO2、NOx、CO、NH3、VOCs的排放源清单.计算出的全国和各地区的排放量使用了0.5°×0.5°的网格来显示,结果表明,各反应性气体的估算年排放量分别为:SO2 3158.4万t,主要是燃煤所致;NOx、CO分别为2492.6,15785.2万t,均主要来源于燃煤和生物质燃烧;NH3 1601.7万t,主要源于动物排放和农田化肥的使用;VOCs 3709.8万t,主要源于溶剂挥发、废物处理、交通源等.本研究计算的排放结果比以前的清单稍高,主要是由于部分排放量以前被低估了;东部地区的排放量比西部高.反应性气体的排放具有较强的季节性,主要是由于自然因素及居民采暖、农业秸秆的露天焚烧的季节性等所致.     

不同氮、磷肥用量下双季稻田的CH4和N2O排放

以红壤双季稻田为研究对象,采用静态暗箱-气相色谱法对2009年水稻生长期内不施肥（CK）,平衡施肥（BF）、减氮磷一（DNP1）、减氮磷二（DNP2）和增氮磷（INP）等5个处理的CH4和N2O排放通量以及环境因素进行观测.结果表明,早稻生长期间BF、DNP1、DNP2和INP的CH4平均排放通量为4.57、5.42、...     

NOx和/或NH3气氛下SO2在高岭土表面非均相转化的实验研究

利用自制气溶胶反应器研究了NO_x和/或NH_3气氛下SO_2在高岭土表面的非均相转化过程,应用扫描电镜(SEM)对高岭土颗粒物形貌进行了表征.结果表明:高岭土颗粒表面的SO_2非均相转化致使其成分和形貌产生了较大变化.相同实验条件下,SO_2转化的协同作用程度由高到低依次为NH_3、NO_x/NH_3和NO_x气氛,相对湿度40%、有光照条件下,SO_2转化量增幅最高可分别达125%、75%和50%.所有气氛下,协同作用在无光照时在高相对湿度(40%~70%)区间更为突出,有光照时其显著性则体现在低相对湿度(20%~40%)区间.SO_2、NO_x、NH_3三者共存时,在高岭土颗粒表面发生的非均相反应过程既有协同作用又存在竞争反应.     

Numerical evaluation of the effectiveness of NO2 and N2O5 generation during the NO ozonation process

Wet scrubbing combined with ozone oxidation has become a promising technology for simultaneous removal of SO₂ and NO_x in exhaust gas. In this paper, a new 20-species, 76-step detailed kinetic mechanism was proposed between O₃ and NO_x. The concentration of N₂O₅ was measured using an in-situ IR spectrometer. The numerical evaluation results kept good pace with both the public experiment results and our experiment results. Key reaction parameters for the generation of NO₂ and N₂O₅ during the NO ozonation process were investigated by a numerical simulation method. The effect of temperature on producing NO₂ was found to be negligible. To produce NO₂, the optimal residence time was 1.25 sec and the molar ratio of O₃/NO about 1. For the generation of N₂O₅, the residence time should be about 8 sec while the temperature of the exhaust gas should be strictly controlled and the molar ratio of O₃/NO about 1.75. This study provided detailed investigations on the reaction parameters of ozonation of NO_x by a numerical simulation method, and the results obtained should be helpful for the design and optimization of ozone oxidation combined with the wet flue gas desulfurization methods (WFGD) method for the removal of NO_x.     

优化施肥模式对我国热带地区水稻-豇豆轮作系统N2O和CH4排放的影响

选择海南典型的水稻-豇豆轮作系统进行氧化亚氮(N_2O)和甲烷(CH_4)排放的原位监测,探究不同施肥模式下该系统土壤温室气体排放特征.试验设当地常规施肥对照(CON)、优化施肥量(OPT)、有机无机配施(ORG)、缓控肥替代优化(SCOPT)及不施氮对照(CK)共5个处理,采用静态箱-气相色谱法监测整个种植季土壤N_2O和CH_4排放,并估算增温潜势(GWP)和温室气体排放强度(GHGI).结果表明,各处理水稻季N_2O累积排放量为0. 19～1. 37 kg·hm~(-2),相较于CON处理,优化施肥处理N_2O减排50%～86%;豇豆季N_2O累积排放量为1. 29～3. 55 kg·hm~(-2),除ORG增加14%,其他处理减排16%～59%.各处理水稻季CH_4累积排放量为4. 67～14. 23 kg·hm~(-2),CK、OPT和ORG处理分别较CON增加116%、22%和102%,而SCOPT减少了29%;豇豆季CH_4累积排放量为0. 03～0. 26 kg·hm~(-2),期间出现CH_4吸收.比较两个作物季和休闲期对农田土壤直接排放的温室气体GWP的贡献率,豇豆季在CH_4排放极低的情况下,仍有44. 7%～54. 5%的占比;两种温室气体比较中,N_2O对GWP的贡献率为66. 7%～77. 2%. SCOPT处理的GWP和两季作物GHGI均显著低于CON处理.3个优化施肥处理中,SCOPT的增产减排效果最显著,为最优的施肥方案.     

大气NOx测量准确性问题分析

采用美国热电公司的NO-N02-NOx分析仪(Model 42i TL)和NOy分析仪(Model 42i NOy),在2011年1月-10月期间,对北京城市大气中的NO、NOx和NOy进行了连续在线测量.两台仪器对NO的测量结果具有较高的一致性(r＞0.998,p＜0.01),说明两台仪器测量精度基本一致.将NOy分析仪(Model 42i NOy)采样口处安装和不安装颗粒物过滤膜两种条件下测量的NOy结果与NO-NO2-NOx分析仪所测的NOx结果分别进行了相关性分析([NOy] =0.989x[NOx],R2 =0.993;[NOy] =1.134 ×[NOx],R2=0.959),得出以下两个结论:①以颗粒态硝酸盐为代表的颗粒物是造成NOx与NOy偏差的主要原因,其所占比例在10％左右;②目前Model 42i-TL所测NOx的浓度水平较真实值偏高,其测量值更接近气态NOy的浓度水平.为估算NO2测值被高估的程度(以2011年8月6日-15日观测数据为例),用扣除部分气态NOz物种(HONO、HNO3、PAN、PPN)的修正方法,推论出在夏季N02被高估约7％(R2=0.968).     

烟气深度余热回收技术对燃气锅炉NOx排放扩散迁移规律的影响研究

运用Fluent计算软件对北京市丰台区某燃气锅炉排放烟气中NOx的转化和扩散过程进行了数值模拟,定量地研究了烟气深度余热回收技术对燃气锅炉排放NOx在大气中的迁移规律产生的影响,并与Screen 3模型模拟的结果进行了对比.研究发现:烟气深度余热回收技术的应用使NOx的最大落地浓度与烟气直排时相比增加了2.5倍,NOx对本地地表的影响面积增大了15750 m2,增加了本地环境污染的风险.结合燃气锅炉的NOx控制技术提出了缓解局部环境风险的解决方案.结果表明,烟气深度余热回收技术与低氮燃烧技术联用,NOx的控制效率达到70%以上时,在有效提升锅炉热效率的同时,可以缓解由于烟温大幅下降造成的本地环境污染恶化的风险.     

不同施肥方式下紫色土N2O与NOx的排放特征

利用紫色土长期施肥试验平台,采用静态箱-气相色谱法开展紫色土"冬小麦-夏玉米"轮作系统N_2O和NO_x排放的连续两周年(2014年11月~2016年9月)定位观测.研究了氮肥总量相同条件下的常规氮磷钾化肥(NPK)、猪厩肥(OM)、秸秆还田配施氮磷钾化肥(RSDNPK)、猪厩肥配施氮磷钾化肥(OMNPK)和氮磷钾化肥配合硝化抑制剂(DCDNPK)等施肥方式对N_2O和NO_x排放的影响,短期不施肥处理(CK)作为排放系数计算的对照.结果表明,所有施肥方式下紫色土N_2O排放峰均出现在施肥初期和大降雨过程期;NO_x排放过程与N_2O类似,排放峰出现在施肥初期,但强降雨期未出现明显排放峰.NPK、OM、RSDNPK、OMNPK和DCDNPK处理的N_2O年均累积排放量分别为:1.35、4.38、1.43、2.46、0.92 kg·hm~(-2),排放系数分别为:0.33%、1.41%、0.36%、0.73%、0.18%;相应处理的NO_x年均累积排放量分别为:0.11、0.38、0.10、0.27、0.04kg·hm~(-2),排放系数分别为:0.03%、0.13%、0.03%、0.09%、0.01%.较常规化肥,增加有机物料如施用猪厩肥和猪厩肥配施氮磷钾肥分别显著增加226%和83%的N_2O排放(P0.01),同时NO_x排放分别显著增加262%和157%(P0.01);常规化肥配合硝化抑制剂(DCDNPK)使用减少32%的N_2O排放和62%的NO_x排放(P0.01),秸秆还田配施氮磷钾肥对N_2O排放略有增加(P0.05),NO_x排放略有减少(P0.05).统计分析进一步表明,土壤无机氮含量是N_2O和NO_x二者排放的主控因子,而土壤孔隙充水率与温度分别作为N_2O与NO_x各自排放的主控因子之一.     

基于LMDI中国省域氮氧化物减排与实现路径研究

首先基于Kaya恒等式,利用对数平均Divisia指数分解模型(LMDI法)将氮氧化物排放分解为排放因子、能源强度、经济结构、能源结构和经济发展5个因素;其次通过模型得出的脱钩系数运用构建四象限法评价"十二五"期间中国30个省市脱钩空间差异,研究各省市氮氧化物减排表现、分析减排潜力和减排影响因素,为国家"十三五"制定差异化的区域氮氧化物减排目标和寻找多元化的氮氧化物减排途径提供有益参考.研究结果表明:经济增长是促进氮氧化物排放量增加的决定因素,能源强度降低是抑制氮氧化物增排的决定因素,经济结构优化和能源结构调整具有较大促进氮氧化物减排潜力;中国氮氧化物排放与经济增长脱钩空间分异明显,大部分省市经济发展与氮氧化物排放处于脱钩状态,部分省市弱脱钩状态.同时,中国氮氧化物排放与经济增长脱钩系数呈现逐年上升趋势,2010—2015年中国各省市氮氧化物排放脱钩空间分布由较弱、中脱钩为主至中、较强脱钩为主再到较强脱钩为主,呈现区域间"异质化"和区域内"均质化"的趋势.国家氮氧化物后续减排任务应多分解在中脱钩或弱脱钩(减排潜力大)省市,对相邻的省份制定协同减排计划,且主要通过提高能源利用效率、同时优化经济结构和能源消费结构实现其最优减排.     

非超低与超低排放煤电机组启动过程NOx排放特征对比分析

通过采集671台次燃煤火电机组NO_x排放实时监控数据,对非超低排放与超低排放机组总体及相应各等级机组启动过程中NO_x排放特征进行了对比分析.结果表明,非超低排放机组启动阶段NO_x超标率为81.53%,平均超标小时数为2.64 h,平均最大排放小时均值为284.06 mg·m~(-3);超低排放机组启动阶段NO_x超标率为79.86%,平均超标小时数为2.52 h,平均最大排放小时均值为231.61 mg·m~(-3);非超低与超低排放机组总体及相应各等级机组间NO_x超标率和平均超标时长无统计学意义上的差异,但平均最大排放小时均值浓度存在显著差异;非超低排放机组中,除300 MW等级机组平均最大排放小时均值浓度显著低于200 MW等级机组外,其余对比组在超标率、超标小时数及平均最大排放小时均值浓度上均无显著差异;不同等级超低排放机组之间在超标率、超标小时数和最大排放小时均值浓度上都有统计学意义上差异的情况, 600 MW等级机组超标时长控制最优, 1 000 MW等级机组排放浓度控制较好.