国Ⅴ公交车燃用生物柴油的颗粒物碳质组分排放特性

以一辆国Ⅴ柴油公交车为研究对象,在重型底盘测功机上运行中国典型城市公交循环,研究了纯柴油（D100）,体积混合比例分别为5%,10%和20%餐厨废弃油脂制生物柴油-柴油混合燃料（即B5,B10,B20）的颗粒物（PM）碳质组分排放特性.结果表明：国Ⅴ柴油公交车尾气颗粒物碳质组分包括有机碳（OC）和元素碳（EC）,OC占73%~82%,OC的主要组分是OC2和OC3,生物柴油对车辆尾气颗粒物OC组成比例没有影响;随着生物柴油混合比例的增加,公交车尾气颗粒物OC和OC+EC排放呈降低的趋势,EC排放增加,且B10的OC排放较高;PM_0.05~0.1,PM_0.1~0.5,PM_0.5~2.5,PM_2.5~18 4个粒径段颗粒物中,PM_0.1~0.5的OC和EC排放最高,PM_2.5~18的EC排放几乎为零,生物柴油可改善公交车尾气超细颗粒（PM_0.05~0.1）的OC排放,对公交尾气颗粒物EC排放基本没有影响;公交使用生物柴油混合燃料尾气颗粒物OC/EC减小,且PM_0.05~0.1和PM_0.5~2.5OC/EC降低幅度明显,对大气二次气溶胶的影响减弱.     

民用燃料烟气中气态污染物及水溶性无机离子的排放

选取北京市地区典型生物质燃料（玉米芯、玉米秆、黄豆秆、草梗、松木、栗树枝、桃树枝）以及民用煤（烟煤、蜂窝煤）在实验室内进行了模拟燃烧实验,采用Thermo Fisher 42i型化学发光NO-NO₂-NOx分析仪、43i型脉冲荧光SO₂分析仪、48i型CO分析仪对烟气中的NO_x、SO₂、CO进行全程在线监测;对燃烧产生的颗粒物样品进行采集,采用ICS 90A、ICS2000离子色谱仪对不同粒径段颗粒物中的水溶性无机离子进行测定.研究表明：3类民用燃料排放因子均值由大到小的顺序,SO₂为民用煤 > 薪柴 > 秸秆;CO为秸秆 > 民用煤 > 薪柴;NO_x为薪柴 > 民用煤 > 秸秆.薪柴燃烧产生的PM_2.5中SO₄^2-含量最高,占总水溶性无机离子的22%~30%;秸秆类燃烧产生PM_2.5中的水溶性无机离子K⁺占绝对优势,占总水溶性无机离子的36%~49%,其次为Cl^-或SO₄^2-,两者之和占总水溶性无机离子的35%~44%.3类民用燃料中秸秆类燃烧排放的颗粒物中水溶性无机离子的排放因子最高,其次为薪柴类燃料,民用煤最低.本实验对不同粒径段颗粒物中9种水溶性无机离子进行了分析（Na⁺、K⁺、Mg²⁺、Ca²⁺、NH₄⁺、F^-、Cl^-、NO₃^-、SO₄^2-）,薪柴类燃料燃烧排放的颗粒物中,Na⁺、K⁺、NH₄⁺、F^-的排放因子在0~2.5μm粒径段内最大,Mg²⁺和Ca²⁺的排放因子在2.5~10μm粒径段内最大.秸秆类燃料除Ca²⁺、Mg²⁺外,其余离子的排放因子均在0~2.5μm粒径段内达到最大.对于烟煤而言,除了K⁺、Mg²⁺和Ca²⁺外,其余离子的排放因子均在0~2.5μm粒径段内达到最大;蜂窝煤中Na⁺、K⁺、Cl^-、NO₃^-、SO₄^2-的排放因子均在0~2.5μm粒径段内达到最大.     

南京北郊早春霾污染过程及硫酸盐形成研究

对2016年3月南京北郊PM_2.5进行采样分析,通过样品中的水溶性离子（Na⁺、NH₄⁺、K⁺、Ca²⁺、Mg²⁺、Cl^-、NO₃^-、SO₄^2-）和碳质组分（OC、EC）,探讨霾污染的特征、来源及硫酸盐形成机制.结果表明,采样期间南京北郊PM_2.5平均浓度（103.22±48.5）µg/m³.污染天二次硫酸盐的形成与NO₂对SO₂的氧化相关性较强,而O₃的氧化作用影响较小;清洁天则相反.污染天,具有酸度缓冲作用的矿物粉尘使得气溶胶颗粒物总体呈弱碱性,而碱性环境下又更利于二次硫酸盐的形成.南京北郊早春二次污染严重,SOC主要由大气中碳氢化合物与O₃发生光氧化反应生成.污染天主要排放源为机动车尾气排放,其次是生物质和煤炭燃烧;清洁天主要排放源为煤炭燃烧和扬尘,机动车尾气影响较小.     

沈阳市PM2.5离子成分对呼吸疾病门诊数影响研究

采用时间序列的半参数广义相加模型,在控制了长期趋势、"星期几效应"和气象因素等混杂因素的基础上,分析沈阳市大气污染物及PM_2.5中水溶性离子对呼吸系统疾病门诊就诊人数的影响,并按性别和年龄分层建模.结果表明：PM_2.5及其各离子成分与呼吸系统疾病门诊人数之间存在关联,并有明显的滞后效应.受冬季供暖燃煤排放影响,PM_2.5、NO₃^-和NH₄⁺呈显著关联,在滞后累积2d后风险最大.最佳滞后时间下,PM_2.5的浓度每增加10µg/m³,对应呼吸系统疾病日门诊就诊人数增加百分比（ER）为1.31%（95% CI：1.2%~1.43%）;离子成分SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺、Cl^-、K⁺、Mg²⁺、Ca²⁺和Na⁺的浓度每增加1个4分位间距（IQR）,对应的呼吸系统疾病日门诊就诊人数增加百分比（ER）分别为3.22%（95% CI：2.81%~3.62%）、4.67%（95% CI：4.13%~5.22%）、5.41%（95% CI：4.49%~6.33%）、7.38%（95% CI：3.91%~10.96%）、0.14%（95% CI：-6.34%~7.07%）、7.64%（95% CI：-11.87%~31.47%）、3.57%（95% CI：-2.83%~10.39%）和0.46%（95% CI：-16.64%~21.06%）.PM_2.5、Cl^-、Mg²⁺、Ca²⁺和Na⁺对女性呼吸疾病门诊人数的影响比对男性的影响大.PM_2.5、SO₄^2-、Cl^-、Ca²⁺和Na⁺对≥65岁的老人门诊人数的影响比对15~65岁劳动年龄人群的影响大.表明不同性别、不同年龄由于生理结构和环境因素的不同而引起的差异不同.     

在用国Ⅲ/国Ⅳ/国Ⅴ柴油公交车的颗粒物质量及固态PM2.5数量排放特性

利用法规认证全流稀释定容采样系统以及满足精度要求的颗粒物排放分析系统,运行GB/T 19754—2005《重型混合动力电动汽车能量消耗量试验方法》推荐的中国典型城市公交循环(CCBC),分析了在用国Ⅲ/国Ⅳ/国Ⅴ柴油公交车以及在用国Ⅲ柴油公交车进行DOC(氧化催化转化器)+CDPF(催化型颗粒捕集器)改造后的颗粒物质量、固态PM_2.5数量排放特性.结果表明:国Ⅲ、国Ⅳ、国Ⅴ柴油公交车的颗粒物质量排放因子分别为63.77、63.20和14.42 mg/km,固态PM_2.5数量排放因子分别为3.87×1013、3.10×1013和2.77×1013 km-1.与国Ⅲ柴油公交车相比,国Ⅳ柴油公交车的颗粒物质量、固态PM_2.5数量排放因子分别降低了1%和20%;国Ⅴ柴油公交车分别降低了77%和28%;进行DOC+CDPF改造的国Ⅲ公交车颗粒物质量、固态PM_2.5颗粒数量排放因子分别为1.78 mg/km和3.19×1011 km-1,比未改造前分别降低了97%和99%.中国典型城市公交循环的低速(0～21.8 km/h)、中低速(0～37.5 km/h)、中高速(0～51.7 km/h)和高速(0～60.0 km/h)4类行驶工况中,低速行驶工况的固态PM_2.5数量排放因子最高,约是整个循环的2倍;在加速、匀速、减速、怠速4种行驶模式中,加速行驶模式产生的固态PM_2.5单位时间排放量最高,其分别为减速和怠速行驶模式下的10和6倍.研究显示,提高柴油公交车的平均车速,降低加速行驶比例有利于降低其颗粒物排放;DOC+CDPF可显著降低国Ⅲ柴油公交车的颗粒物排放.      

新疆盐尘颗粒的迁移及其对城市大气颗粒物的贡献

对2017年9月至2018年8月、12月采集的乌鲁木齐市PM_2.5、“沙雪”样品和克拉玛依土样的水溶性离子进行分析,并结合城市主要风向、扫描电镜联能谱（SEM/EDS）和后向轨迹模型（HYSPLIT）,对环境中盐尘粒子的来源及其对大气颗粒物形成的影响进行了研究.结果表明：PM_2.5中总水溶性离子平均浓度为（62.65±64.75）μg/m³,变化范围为0.69~328.60 μg/m³.其中SO₄²、Ca²⁺、Na⁺、Cl^-、K⁺和Mg²⁺ 6种盐尘粒子浓度分别为（22.73±26.45）,（2.11±3.11）,（1.85±1.43）,（0.40±0.40）,（0.28±0.20）,（0.21±0.15）μg/m³.四季风向结合HYSPLIT模型结果可知,PM_2.5中盐尘粒子主要来源于艾比湖及玛纳斯盐湖的气团;受风沙影响,乌鲁木齐市雪样中Cl^-、SO₄^2-、Ca²⁺、K⁺、Mg²⁺和Na⁺分别增加了30,19,20,5,7和5倍.     

长三角沙尘中气溶胶粒径分布及化学组分特征

基于PM、10nm~10μm气溶胶数谱、水溶性离子和气象要素数据,分析了2017年5月3日~8日一次沙尘远距离输送过程中长三角地区气溶胶粒径分布及其化学组成的污染特征.结果表明,此次沙尘伴随天气系统由北往南的传输过程中,PM的浓度逐渐降低,但是高浓度PM持续时间逐渐增加.沙尘在呼和浩特市影响时间为38h,而在南京的影响时间超过60h.沙尘期间气溶胶数浓度谱的峰值向大粒径段偏移,沙尘和非沙尘期间峰值分别位于33和26nm.表面积浓度谱在非沙尘期间为三峰型分布,但是在沙尘期间为四峰型分布.在沙尘期间PM_2.5和PM₁₀中水溶性离子的排序为Ca²⁺ > NH₄⁺ > SO₄^2- > NO₃^- > Mg²⁺ > Na⁺ > Cl^- > NO₂^- > K⁺ > F^-,非沙尘期间为NH₄⁺ > SO₄^2- > NO₃^- > Mg²⁺ > Ca²⁺ > Cl^- > NO₂^- > K⁺ > Na⁺ > F^-.沙尘期间不同水溶性离子的浓度变化不同,沙尘天PM_2.5和PM₁₀中Ca²⁺浓度分别是非沙尘天的9.5和13.7倍,Na⁺分别是非沙尘天的4.4倍和4.6倍.沙尘天PM_2.5和PM₁₀中Ca²⁺占总离子的比例分别为24.7%和24.9%,是非沙尘天的4.9和5.7倍.NO₃^-在PM₁₀中的占总离子的比例为18.7%,高于非沙尘天（13.9%）,但是在PM_2.5中占总离子的比例仅为7.9%,低于非沙尘天（13.2%）.沙尘天F^-、Cl^-、SO₄^2-、NH₄⁺和K⁺离子在PM_2.5和PM₁₀中所占总离子的比例均低于非沙尘天.     

东海PM2.5和PM10中水溶性离子的组成与化学特性

2014年5~6月在东海海域采集PM_2.5和PM₁₀气溶胶样品,通过离子色谱法对样品中主要水溶性阳离子（Na⁺、K⁺、NH₄⁺、Mg²⁺、Ca²⁺）和阴离子（Cl^-、NO₃^-、SO₄^2-、MSA）的浓度进行测定,并结合相关数理统计方法探讨了其主要来源.结果表明,PM_2.5和PM₁₀样品中主要水溶性离子的总浓度范围分别为7.9~23.7μg/m³和10.4~47.9μg/m³,平均值分别为（14.9±5.8）μg/m³和（21.3±10.7）μg/m³.二次离子（nss-SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺）浓度最高,分别占测定离子总浓度的80.8%和73.3%,其中SO₄^2-和NH₄⁺主要富集在细颗粒物（PM_2.5）中,NO₃^-主要富集在粗颗粒物（PM₁₀）中.富集因子及相关性分析表明K⁺主要来自陆源,Mg²⁺受海源和陆源双重输入影响.阴阳离子浓度平衡计算结果表明,细颗粒物样品呈弱碱性;粗颗粒物样品酸碱基本中和.两种样品中NH₄⁺的主要结合方式均为（NH₄）₂SO₄和NH₄NO₃.来源分析结果表明,PM_2.5和PM₁₀样品中生源硫化物对nss-SO₄^2-的贡献率分别为13.7%和8.7%.根据估算的干沉降通量结果,NH₄⁺对氮沉降的贡献程度小于NO₃^-.     

室内木柴燃烧排放水溶性离子粒径分布特征

基于实验室模拟燃烧和稀释通道采样系统,采用荷电低压撞击采样器采集了6种典型木柴燃烧排放的14级粒径段颗粒物.采用离子色谱分析了8种水溶性离子,获得水溶性离子的分粒径排放因子和排放特征.结果表明,Ca²⁺的排放因子呈双峰分布,在0.25~0.38和2.5~3.6μm粒径段出现峰值,分别为0.14和0.16mg/kg.其余离子的排放因子为单峰分布.NH₄⁺、NO₃^-和SO₄^2-的排放因子在0.25~0.38μm粒径段出现峰值,分别为0.41、0.58和0.84mg/kg.K⁺和Cl^-的排放因子在0.15~0.25μm内出现峰值,分别为0.89和0.99mg/kg.木柴燃烧排放总水溶性离子的质量中值粒径为（0.30±0.07）μm,各离子的质量中值粒径范围为0.24~0.44μm.PM_0.094、PM_0.94、PM_2.5和PM₁₀中水溶性离子的排放因子变化范围分别为1.04~9.33、5.00~48.87、5.46~52.00和6.14~53.68mg/kg.木柴燃烧排放颗粒物中K⁺/Cl^-、K⁺/NO₃^-、K⁺/SO₄^2-和SO₄^2-/NO₃^-比值随粒径变化而变化,其排放初始值在应用于源解析和生物质燃烧排放气溶胶传输老化研究时需引起关注.木柴燃烧排放PM₁₀中的阴阳离子当量比值为0.80±0.11,颗粒物的酸度随颗粒物粒径而改变,亚微米颗粒物和细颗粒物的酸度高于超细颗粒物和粗颗粒物的酸度.本研究对构建生物质燃烧排放分粒径水溶性离子清单,更新和改进相关气候和空气质量模型的参数设置,识别烟气传输过程中的老化具有重要意义.     

郑州市大气PM2.5中水溶性离子的污染特征及来源解析

为探究郑州大气细颗粒物PM_2.5中水溶性无机离子(WSIIs)的污染特征、季节变化和来源,有针对性地防治PM_2.5的污染,2020年12月至2021年10月4个不同季节连续采集PM_2.5样品,并结合气态污染物(SO₂、 NO₂和O₃)和气象因素(温度和相对湿度)对9种WSIIs(NO^-₃、 NH⁺₄、 SO₄^2-、 Ca²⁺、 K⁺、 Na⁺、 Mg²⁺、 F^-和Cl^-)进行分析.结果表明,观测期ρ[总水溶性离子(TWSIIs)]年均值为(39.34±21.56)μg·m^-3,呈现出冬季最高、夏季最低的季节变化特征.全年PM_2.5均稍微偏碱性,NH     

成都市城区大气细颗粒物水溶性离子污染特征

为了解成都市城区大气细颗粒物水溶性离子污染特征,在成都市城区四季采集PM2.5有效样品共计102个,测得颗粒物质量浓度以及水溶性离子质量浓度(NH4+、Ca2+、Na+、Mg2+、K+、F-、NO3-、SO42-、Cl-),并分析其浓度变化特征,重点关注二次无机离子的污染特征及形成影响.结果表明,成都市城区水溶性离子与...     

杭州G20减排措施对大气水溶性离子特征的影响

利用2016年颗粒物及水溶性离子采样数据,研究了杭州G20峰会减排措施对大气中无机水溶性离子特征的影响.结果表明,杭州G20峰会减排措施对大气水溶性离子的质量浓度、组成结构、酸碱性等皆存在明显影响.减排措施实施使大气颗粒物和水溶性离子质量浓度下降,受影响的离子主要是NO₃^-、SO₄^2-、NH₄⁺、NO₂^-,其中NO₃^-、SO₄^2-质量浓度的下降使NH₄⁺、Ca²⁺、Cl^-成为浓度前3位的离子.SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺、Ca²⁺粒径分布呈单峰型,其中SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺峰值出现在0.65~1.10mm,Ca²⁺峰值出现在5.80~9.00mm,Na⁺、Cl^-、K⁺呈双峰分布,峰值皆出现在3.30~4.70mm和0.65~1.10mm,Na⁺两峰值相当,K⁺、Cl^-在0.65~1.10mm峰值较高.减排措施实施使大气中主要无机盐从NH₄NO₃、（NH₄）₂SO₄、NH₄Cl转变为NH₄Cl、NaCl、KCl,大气颗粒物碱性总体增强.本文研究成果对采取措施改善空气质量具有指导作用.     

东北亚冬季PM2.5水溶性离子空间分布特征及来源

为探讨东北亚冬季PM_2.5水溶性离子空间分布特征及来源,测定了2017~2018年沈阳冬季PM_2.5水溶性离子浓度.结果显示：沈阳冬季PM_2.5水溶性离子平均质量浓度为28.5±11.9μg/m³,二次离子（SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺）的浓度最高,分别占总水溶性离子质量浓度的31.0%、22.4%和19.2%.运用离子化学计量学关系、相关性和主成分分析,探讨了沈阳冬季PM_2.5水溶性离子的可能来源.并整合了东北亚冬季（中国东北、韩国、日本）近20a来PM_2.5水溶性离子数据,发现沿着东亚冬季风,东北亚冬季PM_2.5水溶性离子浓度从中国东北,经韩国海岸、韩国和济州岛,日本海岸至日本整体呈下降趋势,在韩国和日本出现局部上升,且在不同区域,不同水溶性离子占比明显不同.其中,韩国冬季PM_2.5中SO₄^2-、Ca²⁺和K⁺受外来源影响显著,NO₃^-和NH₄⁺主要来自本地源,Cl^-、Na⁺和Mg²⁺主要来自本地源或海源;日本中部冬季PM_2.5中SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺和K⁺主要来自本地源,Cl^-、Ca²⁺、Na⁺和Mg²⁺主要来自本地源或海源.     

西沙永兴岛大气降水化学特征及来源分析

于2013年对南海西沙永兴岛雨水进行采集,分析了其主要阴阳离子,利用PMF模型对不同离子组成的来源进行解析并运用TrajStat软件模拟后向气团轨迹污染物来源区域的分析.结果表明,永兴岛降水离子浓度顺序为：Cl^-、SO₄^2-、NO₃^-和Na⁺、Ca²⁺、Mg²⁺、NH₄⁺、K⁺.Na⁺和Cl^-是降水中主要的阴阳离子,表现出海洋性降水的特征.SO₄^2-、Mg²⁺、K⁺主要来源于海水,但SO₄^2-也受化石燃料燃烧等影响,而K⁺可能受生物质燃烧的影响.Ca²⁺主要来源于土壤,少数来源于其他影响.NO₃^-主要来源于化石燃料燃烧释放,而NH₄⁺有多种来源,包括内陆人为活动的排放和海洋本身有机物降解过程释放的影响.根据Redfield比,可以初步计算出降水中NO₃^-和NH₄⁺对南海新生产力的贡献约为4.8%~13.5%.后向气团轨迹表明,永兴岛降水的离子来源区域相对复杂,包括我国东北地区、南方区域,以及马来西亚等国家、地区的影响,或者来源于南海局地的影响.     

长江源区主要河流水化学特征、主要离子来源

通过开展水环境调查并结合历史数据,分析了长江源区主要河流水体主要离子分布特征,揭示了长江源区主要河流水化学类型及其主要控制因子,阐明了长江源区主要主要离子来源,同时评价了长江源区主要河流水体的适用性.结果表明,长江源区河流水体主要阳离子的平均含量高低依次为：Na⁺>Ca²⁺>Mg²⁺>K⁺,其中Na⁺和Ca²⁺的平均含量分别占总阳离子含量的65.9%及18.8%.主要阴离子的平均含量高低顺序依次为：Cl^->HCO₃^->SO₄^2->NO₃^-,其中Cl^-和HCO₃^-的平均含量分别占总阴离子含量的47.6%及32.9%.长江源区主要河流水化学类型为Na-Cl、Ca-HCO₃和Ca-SO₄.水化学特征主要受蒸发结晶和岩石风化作用控制,主要离子来源于岩石风化.不同河流水化学特征存在一定差异,其中当曲水化学类型主要为Ca-HCO₃和Ca-SO₄,主要受岩石风化控制,主要离子来源于碳酸盐溶解.沱沱河和楚玛尔河水化学类型主要为Na-Cl,主要受蒸发结晶控制,主要离子来源于蒸发岩的溶解.通天河主要水化学类型为Na-Cl和Ca-HCO₃,主要受岩石风化和蒸发结晶控制,主要离子来源于蒸发岩、碳酸盐和硅酸盐的溶解.长江源区河流水体硬度相对较高,当曲水质宜用于灌溉,但是沱沱河和楚玛尔河及通天河水质建议慎用于灌溉,且不宜直接饮用.研究成果以期为长江源区水资源保护与利用提供基础支撑.