基于广州塔观测的城市近地面甲醛垂直分布特征

为探究珠江三角洲城区大气甲醛的垂直分布特征,本研究首次在广州塔上3个不同高度点开展了甲醛的同步观测.在2018年秋季连续32 d使用2,4-二硝基苯肼（DNPH）法采集午间1 h甲醛样品,并通过高效液相色谱（HPLC）进行分析.结果表明,广州塔地面、118 m点和488 m点的甲醛浓度均值分别为（5.10±1.93）、（6.61±2.84）和（5.33±2.55）μg·m^-3.3个高度观测点的甲醛浓度均与大气氧化剂O_x存在正相关性（R为0.65~0.75）,表明光化学过程是广州市城区甲醛的重要来源.甲醛垂直浓度廓线依据分布形状分为3类,出现频率最高的一类为上下低中间高,发生在边界层对流较为温和、光化学反应活跃的状态下,中高层（118 m）可能受到来自较远处的工业高架源传输影响.根据垂直浓度梯度估算出广州塔点的甲醛垂直柱浓度均值为（11.23±4.80）×10¹⁵ molecules·cm^-2,比同期卫星提供的甲醛柱浓度低19%,和已有报道值数量级一致.     

阿克达拉大气本底站黑碳浓度特征和潜在源

利用阿克达拉大气本底站2011~2017年黑碳气溶胶（BC）逐小时质量浓度资料和同期气象数据,采用后向轨迹聚类分析、潜在来源贡献函数法（PSCF）和浓度权重轨迹分析法（CWT）,研究了阿克达拉站BC不同时间尺度浓度特征和潜在源区.结果表明：阿克达拉站2011~2017年BC呈波动下降趋势,BC清洁程度较高;BC浓度呈春冬高,夏秋低的季节变化特征,春季（398.85±189.35） ng/m³>冬季（389.89±105.94） ng/m³>夏季（272.07±90.07） ng/m³>秋季（269.52±68.07） ng/m³,自然因素为BC浓度变化的主要原因;日变化特征表现为白天低、夜间高,基本呈单峰分布;阿克达拉站BC潜在源随季节变化差异明显,后向轨迹,WPSCF和WCWT分析都表明,春季潜在源集中于俄罗斯南部与新疆交界处的阿尔泰山北麓,秋季潜在源为新疆北疆经济带,冬季BC多受境外排放源影响.BC污染控制需要区域环境合作,实现联防联治,尤其是加强跨境污染源监测工作.     

贵阳市花溪城区大气PM2.5中碳质气溶胶的变化特征及来源解析

碳质气溶胶作为大气气溶胶的重要组成部分,对大气环境质量、人类健康及全球气候变化有着重要的影响.为探究贵阳市花溪城区大气细颗粒物（PM_2.5）中碳质气溶胶的变化特征及来源,于2020年不同季节开展大气PM_2.5原位观测研究,利用热/光学碳分析仪（DRI Model 2015）测定大气PM_2.5的碳质组分.结果表明,观测期间大气ρ（PM_2.5）、ρ[总碳质气溶胶（TCA）]、ρ[有机碳（OC）]、ρ[二次有机碳（SOC）]和ρ[元素碳（EC）]的平均值分别为：（39.7±22.3）、（14.1±7.2）、（7.6±3.9）、（4.4±2.6）和（2.0±1.0）μg·m^-3,OC/EC的平均值为（3.9±0.8）.ρ（PM_2.5）、ρ（TCA）、ρ（OC）、ρ（SOC）和ρ（EC）呈现冬季最高[（52.6±28.6）、（17.0±9.6）、（9.1±5.2）、（6.1±3.9）和（2.4±1.2）μg·m^-3],夏季最低[（25.1±7.1）、（11.6±3.6）、（6.3±1.9）、（3.7±1.2）和（1.6±0.6）μg·m^-3]的季节变化特征.OC/EC季节变化呈现：夏季（4.2±0.8）>冬季（3.8±0.9）>秋季（3.8±0.5）>春季（3.7±0.9）,表明花溪城区各季节均存在SOC生成.SOC与OC呈现显著相关（R²=0.9）,且随着大气氧化性增强,SOC浓度呈增加趋势.OC与EC各季节均呈现较好相关性,其中秋季最高（R²=0.9）,其他3个季节偏低（R²为0.74~0.75）,表明二者具有共同来源.通过OC/EC值范围初步判断碳质气溶胶来源于机动车尾气排放、燃煤排放和生物质燃烧排放.为了进一步定量解析主要排放源对碳质气溶胶的贡献,利用PMF模型对碳质气溶胶来源解析,结果表明贵阳市花溪城区碳质气溶胶主要来源为燃煤源（29.3%）、机动车排放源（21.5%）和生物质燃烧源（49.2%）.     

地下停车场VOCs污染特征与健康风险评价

机动车尾气和蒸发排放的VOCs在地下停车场的半密闭环境中不断积累,威胁居民健康.为探究停车场内挥发性有机物（VOCs）浓度水平和变化特征与车队活动水平之间的关系,阐明其对居民健康的影响,选取天津市某居民小区地下停车场,开展了为期9d的VOCs样品采集,利用臭氧生成潜势（OFPs）,·OH反应速率（L_·OH）和二次有机气溶胶生成潜势（SOAPs）综合评价停车场内VOCs大气反应活性,对人体健康风险进行评价.结果表明：①停车场内VOCs浓度和组分变化主要受车队活动影响,工作日和周末的浓度峰值均与进场和出场车流峰值同步出现,即早晚高峰时段,工作日和周末早高峰浓度分别为（463.76±148.42）μg·m^-3和（391.47±135.37）μg·m^-3,晚高峰为（334.29±176.57）μg·m^-3和（416.20±134.64）μg·m^-3.停车场夜间几乎没有车辆活动,但夜间ρ（VOCs）［工作日（320.33±115.57）μg·m^-3;周末（364.77±155.32）μg·m^-3］仍高于午间［工作日（255.76±103.65）μg·m^-3;周末（350.91±108.73）μg·m^-3］,且夜间时段烯炔烃质量分数明显高于其他时段,这是由于夜间车辆静置时发生昼间排放产生较多的烯烃.②烯炔烃和芳香烃对OFPs和L_·OH贡献率最大（84.10%~88.04%）,芳香烃对各时间段的SOAPs贡献率最大（98.03%~98.99%）,说明芳香烃和烯炔烃的大气反应活性强且广泛存在于机动车源,是提高排放标准、升级油品时需首要考虑降低的关键组分.③健康风险评价结果表明,停车场内VOCs非致癌风险危险指数（HI）：0.19~0.55,暂无健康风险.而各时间段致癌风险均超过阈值（1×10^-6）1.56~3.11倍,停车场作为居民每天必经场所,应开启机械通风措施保证其中空气流通性.     

西北太平洋冬季气溶胶中稳定碳同位素组成特征

随着全球经济的快速发展，海洋大气受到了人为污染物的严重影响，并引起了广泛的关注.碳组分是海洋大气气溶胶的重要组成，对全球气候变化和海洋碳循环有着重要的影响.由于采样困难，有关偏远海域海洋气溶胶中总碳（TC）在传输过程中发生的化学反应及其污染来源的研究相对较少.因此，本研究于2014年12月-2015年3月期间搭载西北太平洋观测航次收集海洋大气气溶胶样品，并测定总碳（TC）浓度及其稳定碳同位素组成（δ¹³C）.结果表明，海洋大气气溶胶TC平均浓度为（4.0±4.4）μg·m^-3，δ¹³C平均值为-26.6‰±0.8‰.近岸与远海的TC平均浓度分别为（6.0±6.8）、（3.1±2.7）μg·m^-3，δ¹³C平均值分别为-26.0‰±1.1‰、-26.9‰±0.4‰.根据后向轨迹分析结果可知，近岸与远海TC浓度和同位素的差异可能是由不同气团的来源导致，近岸总悬浮颗粒物（TSP）中TC主要来源于大陆的生物质燃烧和机动车尾气，而远海可能与二次有机气溶胶（SOA）的形成比例相对较高有关.     

一段式亚硝化厌氧氨氧化SMBBR处理中低浓度氨氮废水

在常温条件下,采用一段式亚硝化厌氧氨氧化SMBBR处理中低氨氮浓度废水.结果表明,在进水氨氮浓度为100 mg·L^-1,溶解氧为0.4~0.7 mg·L^-1条件下,负荷（以N计）为0.16 kg·（m³·d）^-1,去除率可达（51.58±6.80）%,实现了一段式亚硝化厌氧氨氧化的稳定运行.AOB、ANAMMOX和NOB活性分别稳定在（2253.21±502.10）、（4847.46±332.89）和（1455.17±473.83）mg·（m²·d）^-1,AOB和ANAMMOX菌之间形成了良好的协同作用.高通量结果显示,Ca.Brocadia（ANAMMOX）、Nitrosomonas（AOB）和Nitrospira（NOB）占比分别为11.57%、1.01%和0.94%.一段式部分亚硝化厌氧氨氧化工艺的稳定运行为厌氧氨氧化技术处理中低浓度氨氮废水提供了参考.     

基于MERRA-2再分析资料的上海市近40年大气黑碳浓度变化及潜在来源解析

黑碳（black carbon,BC）作为大气气溶胶的重要组成部分,因其粒径小、比表面积大和辐射强迫等,对区域和全球辐射平衡、气候和人体健康产生巨大影响.以高度城市化的上海市为研究区域,基于MERRA-2再分析数据资料和地面观测数据,利用M-K趋势检验、后向轨迹和潜在源贡献函数（potential source contribution function,PSCF）探究了上海市1980~2019年大气BC浓度的时空变化特征及局地排放和区域传输的影响.结果表明：①MERRA-2大气BC浓度和地面观测数据具有较好的趋势一致性（R∈［0.68,0.72］）,表明MERRA-2再分析资料可以用来有效揭示地面大气BC浓度的长期变化.②上海近40年大气BC浓度可分为3个阶段：缓慢增长的"低值"阶段［1980~1986年,（1.75±0.17）μg·m^-3］,相对稳定的"中值"阶段［1987~1999年,（2.18±0.07）μg·m^-3］和波动变化的"高值"阶段［2000~2019年,（3.07±0.31）μg·m^-3］;就季节变化而言,上海BC浓度总体呈夏季浓度低,冬季浓度高的"U"型模式;受水运货运船舶柴油机等发动机黑碳排放的影响,7月出现BC浓度小高峰.③大气污染物诊断质量比及双变量相关分析［R（BC-NO₂） > R（BC-CO） > R（BC-SO₂）］表明,交通排放是上海大气BC的主要排放源,尤其是重型柴油车的影响.④后向轨迹和PSCF分析发现上海夏季气团以清洁海风为主导,占77.18%;其他季节来自北方的气团超过50%.上海大气BC潜在源区主要分布在中国东部地区,以长三角为中心向外扩张,且扩张方向与后向轨迹方向一致.     

杭州市城区挥发性有机物污染特征及反应活性

使用Summa罐在杭州市城区朝晖站点离线采样,利用GCMS分析122种挥发性有机物（VOCs）.通过2018年5月至2019年4月连续1a的观测,结果发现,观测期间大气VOCs平均体积分数为（59.4±23.6）×10^-9,浓度高值出现在12月而低值出现在2月,含氧有机物（OVOC）,尤其是醛酮类化合物是占比最高的组分,在夏季尤甚.朝晖站点VOCs浓度没有明显的周末效应,但节假日的VOCs浓度有明显下降.其大气VOCs浓度与空气质量指数（AQI）值呈现正相关性,首要污染物为PM_2.5时观测到的VOCs浓度最高.运用·OH消耗速率（L^·OH）和臭氧生成潜势（OFP）做大气反应活性评估,观测期间L^·OH均值为7.5 s^-1,OFP均值为152.1×10^-9,醛酮类化合物、芳烃和烯烃是活性最高的组分,该站点整体大气活性水平与2-甲基戊烷相当.观测期间甲苯/苯（T/B）均值为1.95,说明杭州市城区受到较明显的机动车排放影响.使用正定矩阵因子分析法（PMF）解析出杭州全年VOCs污染的6个因子,分别为二次生成（17.6%）、燃烧源（11.8%）、工艺过程（12.3%）、溶剂使用（18.1%）、天然源（4.5%）和机动车尾气（35.7%）.     

石家庄南郊黑碳气溶胶污染特征与来源分析

利用十波段黑碳仪实时监测石家庄南郊2018年9月—2019年7月大气中黑碳（Black Carbon，BC）质量浓度，并与同期CO、NO₂、SO₂质量浓度进行相关性分析，结合后向轨迹模型研究了该地区的BC质量浓度变化特征及潜在来源.结果表明，观测期间BC平均质量浓度为（4.35±3.59）μg·m^-3，最大频数浓度法估算的BC本底质量浓度为1.0 μg·m^-3，不同季节BC平均质量浓度变化趋势为：冬季>秋季>春季>夏季.BC质量浓度日变化具有双峰特征，高峰时段为6：00—9：00和19：00—22：00.BC气溶胶ngström指数α的分析及BC与CO、NO₂、SO₂相关性分析表明，以化石燃料为能源的工业源和交通源对石家庄南郊BC的贡献占主导地位.后向轨迹分析表明，石家庄南郊各季节BC主要受东向、东南向河北省内气团（占比35.46%~48.40%）和西向、西北向途经内蒙古、陕西北部、山西中部气团（占比15.60%~23.19%）的影响.浓度权重轨迹分析表明，BC潜在源区主要集中在河北南部、山西中部和河南北部.     

南京市黑碳气溶胶时间演变特征及其主要影响因素

为了研究南京市黑碳（black carbon,BC）气溶胶的时间演变特征及其主要影响因素,使用多波长Aethalometer（AE-33）每个季节选取典型月份观测了BC质量浓度,结合大气污染物数据、气象要素和边界层探测数据,分析了BC的季节变化、日变化、周末效应和来源特征.结果表明,南京的BC浓度具有明显的季节变化,春季[（3351±919）ng·m^-3] > 冬季[（3234±2102）ng·m^-3] > 秋季[（3064±967）ng·m^-3] > 夏季[（2632±1705）ng·m^-3].4个季节BC日变化均为双峰型分布,峰值分别位于06：00~08：00和21：00~23：00.BC不同季节的早晚高峰分布特征不同.早高峰春季BC浓度最高,晚高峰冬季浓度最高.冬季早高峰出现时间要比其他季节滞后2 h,而夏季晚高峰时间反而比其他季节提前2 h.风速对BC日变化季节分布差异的影响远大于相对湿度（relative humidity,RH）.逆温层结对大气污染物浓度的影响机制比较复杂,在不同季节中逆温的高度、厚度和逆温强度对污染物的影响机制不同.BC不同季节的周末效应不同,风速对BC周末效应的影响较小,逆温层结差异是造成BC周末效应的主要原因.南京地区液体燃料燃烧对BC的贡献较大,固体燃烧对BC贡献较小.     

河南省气溶胶光学特性的时空变化特征

利用2001～2018年的Terra MODIS C6.1气溶胶产品对河南省大气气溶胶光学特性进行研究,分析气溶胶光学厚度(AOD)、气溶胶垂直柱质量浓度(AMC)和细粒子比(FMF)的时空分布特征,并针对代表性区域研究了气溶胶光学参数的时间变化特征.结果表明,河南省年均AOD和AMC及其在各个季节的空间分布均为东高西低、北高南低,与河南省特殊地势、人口分布及各地区企业数量有关,而FMF的空间分布与AOD和AMC分布相反.春季AMC值最高,而FMF值最低,表明春季主要是受到沙尘气溶胶的影响.夏季AOD和FMF值最高,而AMC值较低,主要是夏季气溶胶吸湿增长作用增强导致AOD高值出现,雨水冲刷与二次气溶胶生成量增加使夏季以细模态气溶胶为主.秋、冬季河南省AOD和AMC值相对较低,FMF值略高于春季.河南省AOD和AMC呈现逐年下降趋势;而FMF呈现上升趋势,而且2011年之后AOD、AMC和FMF的月平均峰谷差值均有所减少.     

北京地区不同尺度气溶胶中黑碳含量的观测研究

2003年7月、8月以及11月至2004年1月,在北京大学物理楼顶(北纬39 99°,东经116 31°)使用两台黑碳仪(Aethalometer)和一台TEOM1400a(TaperedElementOscillatingMicrobalance)来观测气溶胶.得到夏季黑碳的平均浓度为8 800μg·m-3,冬季为11 400μg·m-3.在冬季的观测中,在一台黑碳仪的进气口加上不同的切割头,分别得到了全部气溶胶(TSP)、PM10以及PM2 5中的黑碳质量浓度.结果表明,北京冬季的气溶胶中,90%的黑碳存在于PM10中,82 6%的黑碳存在于PM2 5中.比较PM10的浓度和PM10中黑碳的浓度可以看出,PM10中黑碳质量平均占5 11%.     

中亚五国气溶胶光学厚度时空分布特征研究

气溶胶时空变化是影响气溶胶气候效应不确定性的主要因素之一.在生态环境脆弱的中亚五国(哈萨克斯坦、乌兹别克斯坦、土库曼斯坦、吉尔吉斯斯坦和塔吉克斯坦)研究气溶胶光学厚度(Aerosol Optical Depth,AOD)的时空变化对中亚地区及全球生态环境和气候变化具有重要意义.基于2002-2019年MODIS 04_...     

珠江三角洲气溶胶光学厚度的观测研究

利用2004年1月至2007年6月的多波段太阳光度计数据反演珠江三角洲地区的气溶胶光学厚度(AOD),对仪器定标方法和反演结果进行了分析,并以反演结果为基准,比对检验MODIS的AOD产品.分析表明:在使用Langley法进行仪器定标时,用迭代方法进行数据筛选处理,定标结果更为合理.统计结果显示:珠三角区域春季AOD值较大,秋夏季次之,冬季较小;4个站点AOD的季节变化特征具有一致性;珠三角区域AOD的年平均值大于0.7,气溶胶造成的到达地表的直接可见光辐射透过率衰减至少有50%一60%,造成严重的霾天气;从频率分布看,AOD值主要集中在0.4～0.6区间.4个站点的α值在1.2～I.6区间内所占的比例很高.频率分布类似,表明此区域内气溶胶粒子平均有效半径较小且较一致,同属于城市-工业型气溶胶类型;α与AOD没有明显的可辨析关系,通过样本统计和典型个例分析,表明区域内清洁与污染过程气溶胶粒子模态稳定,平均半径变化不大,粒子数浓度上的差别是产生消光效果不同的主要原因.以地面太阳光度计反演的AOD为基准,验证MODIS卫星遥感的AOD,结果表明,MODIS卫星遥感AOD在珠三角区域具有较好的量化精度,并初步建立珠三角区域卫星遥感AOD的订正公式.     

上海城区二次气溶胶的形成:光化学氧化与液相反应对二次气溶胶形成的影响

二次组分是大气细颗粒物中最重要的组成部分之一.本研究旨在探究上海城区大气气溶胶颗粒物中二次组分的贡献及其形成的主要影响因素.利用高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪(HR-TOF-AMS)对上海城区春季及夏季的亚微米颗粒物(PM_1)进行实时的在线表征,发现有机物是PM_1中最主要的组成部分,占比为55%;其次是硫酸盐(24%)与硝酸盐(10%).进一步结合正交矩阵因子解析模型(PMF)对有机组分进行了来源解析.结果表明,一次有机气溶胶(POA)与二次有机气溶胶(SOA)分别占总有机物浓度的34%与66%; POA主要来自机动车源与餐饮源的贡献,且在春季和夏季对有机物的贡献趋于稳定.观测期间共观察到3个二次气溶胶显著生成的过程:其中,春季二次组分的显著增长过程以硫酸盐和老化的有机气溶胶在正午时段上升显著为主要特征,主要受光化学氧化过程的促进;夏季二次组分的显著生成过程主要是液相反应与光化学氧化共同促进的结果,如液相反应过程中,硝酸盐浓度与颗粒相水含量有较好的相关性(R~2=0. 72),而光化学氧化期间SOA浓度与大气氧化性(O_x)有较好的相关性.总体而言,二次组分是上海城市大气气溶胶颗粒物中最重要的组成部分,二次有机与无机组分在PM_1颗粒物中占比分别为35. 5%和43%,光化学氧化与液相反应对二次组分的形成有显著的促进作用.     

南京大气中多环芳烃的相分布

采用玻璃纤维滤膜(GF)和聚氨基甲酸乙酯泡膜(PUF)同时采集南京大气中颗粒态和气态上的多环芳烃(PAHs),用气质联用仪分析了16种优先控制的PAHs,研究了PAHs在南京大气中的相分布,研究结果表明,颗粒态和气态样品中16种PAHs的平均浓度值分别为20.49ng/m3和182.45ng/m3,2～3环的PAHs主要分布在气态中,而>4环的PAHs主要分布在颗粒态中。     

结合外场观测分析珠三角二次有机气溶胶的数值模拟

结合2008年11月18~25日期间珠三角地区的二次有机气溶胶(SOA)外场观测数据,验证区域空气质量模式WRF/Chem(weather research and forecasting model with chemistry)中两种SOA化学机制——VBS(volatile basis set)和SORGAM(secondary organic aerosol model)对珠三角SOA的模拟效果.VBS机制考虑了更为广泛的SOA前体物和化学老化过程,SOA模拟值更接近观测值,能合理反映SOA观测值的逐天变化趋势,与观测值的平均绝对偏差和相关性分别是-4.88μg·m-3和0.91,而SORGAM机制的分别为-5.32μg·m-3和0.18.利用VBS机制模拟区域内SOA的时空分布,结果显示SOA浓度具有显著的昼夜变化特征,浓度峰值出现在中午时段.受到输送和臭氧区域分布的影响,各城市SOA浓度差异显著,下风向的城市(如中山、珠海、江门)SOA浓度较高.     

多环芳烃(PAHs)在大气中的相分布

通过对广州市老城区空气中多环芳烃的研究表明 ,该区多环芳烃的污染相当严重 ,不同季节测定的多环芳烃总量差别不大 ,但颗粒相多环芳烃在春季占的比例 (44 8% )要高于夏季 (9 4 % ) .气相中主要以芴、菲、甲基菲、荧蒽、芘等低环数的多环芳烃为主 ,而高于四环的多环芳烃主要是分布在颗粒相中 ,苯并 (ghi)是最主要的颗粒相多环芳烃物质 .     

长三角地区吸收性气溶胶时空分布特征

利用2008～2017年OMI/Aura OMAERUV L2气溶胶数据集,研究了近10年长三角地区吸收性气溶胶的时空分布特征.结果表明:①在时间分布上,长三角地区气溶胶光学厚度(AOD)与吸收性气溶胶光学厚度(AAOD)的年际变化趋势一致,均为先升后降,于2011年达最高值,分别为0. 702和0. 056.月际变化显示AAOD高值多发生在1、3和6月,11月到次年1月明显增加.②在空间分布上,长三角地区AAOD呈北高南低分布,AOD与AAOD分布相似,AAOD 0. 05的高值区主要集中在安徽北部、江苏北部以及南京、杭州和金华等地区. AAOD与AOD季节空间分布均为春冬高,秋季较低,但二者不同的是,夏季AOD很大,AAOD却很小.长三角地区AAOD和AOD的年均空间分布与黑碳贡献量一致.     

南京市两次秋季污染过程及成因分析

为探究南京秋季污染过程的特征和影响因素,利用MODIS(Moderate Resolution Imaging Spectroradiometer)传感器获得的气溶胶光学厚度(Aerosol Optical Depth)、波长指数(Angstrom Exponent)、火点数据及CALIPSO(Cloud-Aerosol Lidar And Infrared Pathfinder Satellite Observations)卫星数据和来自NECP、MICAPS的温度、相对湿度、风向风速等常规气象要素数据,对南京2015年10月、2016年9月两次污染过程进行分析.研究结果表明:两次污染过程的AE412-470值(埃斯特朗波长指数α)均高于1,由此判断两次污染均以人为排放产生的细粒子为主.但2015年10月的AE412-470值明显低于2016年9月,说明在2015年10月污染过程中粗粒子所占比重高于2016年9月.结合对后向轨迹的分析发现,南京地区2015年10月污染天气的发生还受长距离输送的影响,污染源主要为来自内蒙古、山西等地的污染型沙尘粒子.研究还发现,较高的相对湿度、较低的地表风速、低混合层高度及贴地逆温等气象条件会导致污染物难以扩散稀释而累积在南京地区,造成该区域在秋季出现较严重的污染天气.