珠江三角洲地区亚运期间颗粒物污染特征

为研究2010年广州亚运会期间珠江三角洲地区颗粒物污染特征,2010年11月11日—30日分别在广州市区城市点及下风向鹤山区域点采集24h颗粒物样品,对其主要化学组分(有机碳OC、元素碳EC和水溶性离子)进行测量.结果显示,观测期间广州和鹤山PM2.5平均质量浓度分别为(73.3±16.5)μg·m-3和(98.2±20.8)μg·m-3.鹤山PM10平均浓度高达131.6μg·m-3,且PM2.5占PM10的74%,表明区域PM2.5污染凸显.广州和鹤山PM2.5中二次无机离子(SNA)分别占39%和42%,有机物(OM)分别占31%和26%,EC分别占5%和6%.根据EC示踪法粗略估算,广州和鹤山PM2.5中一次有机碳POC分别占15%和13%,二次有机碳SOC分别占4%和3%.总体上,广州和鹤山PM2.5中二次生成(SNA+SOA)均约占50%,表明珠江三角洲地区PM2.5区域性二次污染的特征.广州市区PM2.5及SNA、Cl-和EC明显低于区域点鹤山浓度水平;与2004年同期研究(PRIDE-PRD2004)结果相比,气象条件相似,而广州市区PM2.5及EC浓度分别显著降低达29.6μg·m-3(29%)和3.5μg·m-3(49%),反映出亚运期间一次排放得到有效控制.     

东亚大气可吸入颗粒物时空分布的数值模拟研究

利用嵌套网格空气质量模式(Nested Air Quality Prediction Model System,NAQPMS)模拟研究了2010年东亚地区可吸入颗粒物(PM10)的时空演变,并初步评估了其对人群健康的危险度.结果表明,NAQPMS模式能够合理地反映东亚地区PM10的时空分布,不同季节观测值和模拟值的总体相关系数达到0.65~0.85.2010年东亚PM10的地面浓度高值区(100μg·m-3)出现在我国华北、华中和内蒙古中西部等地区.其中,无机盐(硫酸盐、硝酸盐和铵盐)对我国东部PM10的贡献最大(10~70μg·m-3,20%~50%);一次PM10次之(5~50μg·m-3,10%~30%),有机物(5~30μg·m-3,10%~20%)和黑炭(3~20μg·m-3,3%~5%)紧随其后.PM10可以引起我国东部人群急性总死亡率增加2%~5%,对我国居民的健康水平构成了一定威胁.     

上海市某石化周边区域VOCs污染特征及健康风险

为了解石化周边区域大气VOCs污染特征,使用在线GC-FID监测仪于2017年10月对上海市某近石化周边居民区大气VOCs进行了为期1个月的连续观测;通过最大增量反应活性(MIR)法估算了VOCs对臭氧(O3)生成的贡献,并进行了健康风险研究.结果表明,观测期间VOCs总浓度的范围16.4~1947.8μg·m-3,平均浓度为40.7μg·m-3;烷烃、烯/炔烃和芳香烃的平均占比分别为66.2%、25.9%和7.9%.VOCs总浓度日变化特征呈现单峰型变化,峰值浓度为127.9μg·m-3(07:00).VOCs总浓度的平均臭氧生成潜势(OFP)为249.7μg·m-3,烯、炔烃对OFP的贡献最高,达到153.4μg·m-3;丙烯、反-2-丁烯、乙烯是关键的活性组分.己烷、苯、甲苯、乙苯、邻-二甲苯和间/对-二甲苯的健康风险较小.     

北京典型道路交通环境机动车黑碳排放与浓度特征研究

本研究对2009年北京市典型道路(北四环中路西段)进行实际交通流监测和调研,分析了总车流量、车型构成和平均速度的日变化规律.应用北京机动车排放因子模型(EMBEV模型)和颗粒物黑碳排放的研究数据,计算该路段的黑碳平均排放因子和排放强度.根据同期观测的气象数据,应用AERMOD模型对道路黑碳排放进行了扩散模拟,并根据城市背景站点和道路边站点的监测数据对模拟结果进行了验证.研究表明,该路段黑碳平均排放因子与重型柴油车在总车流中所占比例呈现出极强的相关性,由于北京市实行货车区域限行制度,日间时段总车流的平均黑碳排放因子为(9.3±1.2)mg·km-1·veh-1,而夜间时段上升至(29.5±11.1)mg·km-1·veh-1.全天时均黑碳排放强度为17.9~115.3g·km-1·h-1,其中早(7:00—9:00)晚(17:00—19:00)高峰时段的黑碳排放强度分别为(106.1±13.0)g·km-1·h-1和(102.6±6.2)g·km-1·h-1.基于同期监测数据验证,AERMOD模型的模拟效果较好.模拟时段的道路黑碳排放对道路边监测点的平均浓度贡献为(2.8±3.5)μg·m-3.由于局地气象条件差异,日间和夜间的机动车排放对道路边黑碳的模拟浓度存在显著差异.日间时段,小型客车排放对道路边站点的黑碳浓度贡献最高,达(1.07±1.57)μg·m-3;其次为公交车,达(0.58±0.85)μg·m-3.夜间时段货车比例明显上升,其黑碳排放占主导地位,贡献浓度(2.44±2.31)μg·m-3.     

长江三角洲PM2.5质量浓度遥感估算与时空分布特征

卫星遥感反演气溶胶光学厚度(AOT)已被广泛地应用于地面PM2.5遥感监测.为遥感监测长江三角洲地区PM2.5,利用2013年的MODIS/Terra AOT产品,考虑研究区36个空气质量监测站点的风速、温度、湿度和边界层高度等气象条件,构建了基于MODIS AOD产品估算PM2.5的模型.利用17个空气质量监测站点数据对模型进行散点拟合验证,结果表明模型估算精度较高,春夏秋冬4个季节PM2.5质量浓度的模型估算值与地面监测值的相关系数R2值分别为0.45、0.50、0.58和0.52.利用模型估算的长时间序列PM2.5时空分布数据进行时空变化特征分析,结果表明:1 2000~2013年研究区PM2.5质量浓度呈增长趋势,月均增长量为0.047μg·m-3,最大值出现在2月,为(66.2±19.3)μg·m-3,最小值出现在8月,为(22.6±5.9)μg·m-3.2研究区PM2.5质量浓度空间分布差异显著,南部低,北部高,高值主要出现在由上海、杭州和南京构成的三角形区域的城市群中,而低值主要出现在南部远离城市的森林区域.结果表明基于MODIS/Terra AOT产品和地面观测气象数据估算PM2.5的多元线性回归模型能较好地应用于区域PM2.5监测.     

2008~2011年夏季京津冀区域背景大气污染变化分析

2008～2011年夏季京津冀区域大气背景兴隆站大气污染观测结果表明,4 a夏季NOx的平均浓度分别为(9.1±5.1)、(5.9±2.6)、(12.2±4.6)、(14.1±5.0)μg·m-3,O3日小时最大浓度平均分别为(163.3±42.7)、(175.2±48.8)、(199.6±52.6)、(207.2±62.1)μg·m-3,PM2.5的平均浓度分别为(59.8±44.6)、(44.4±28.0)、(58.1±34.2)、(52.5±36.7)μg·m-3;其中,2010年污染物上升的幅度最大,NOx、O3、PM2.5平均浓度比2009年分别上升了106%、14%、31%.2010年京津冀地区机动车保有量的激增以及工业的快速发展,使得京津冀地区背景大气污染物浓度显著上升.区域大气氧化性同样显著升高,2010年Ox比2009年上升了20%,达到(155.3±40.2)μg·m-3,区域高浓度臭氧与高浓度细粒子大气复合污染正在进一步加剧.     

北京市大气可吸入颗粒物排放源空间优化及模式验证

采用大气污染排放处理模型SMOKE,整合东亚区域排放清单及北京本地大气污染排放数据,结合人口、路网等地理信息数据,处理获得较高空间分辨率的网格化排放源,通过嵌套网格空气质量模式(NAQPMS)模拟验证表明,排放更新后,模式对2006年8月PM10小时浓度模拟效果显著提高.市区各站点平均偏差MB由-87.4～-43.2μg·m-3改善为-31.0～13.4μg·m-3;市区平均的MB由-57.3μg·m-3显著改善为-5.9μg·m-3,约束条件更为严格的平均误差ME由66.6μg·m-3下降到43.6μg·m-3;各站点模拟-实测两倍因子百分比FAC2从17%～43%上升到44%～70%,市区平均的FAC2更是达到74%;除郊区定陵站外,市区各站点归一标准均方误差NMSE从1.030～3.447下降到0.370～0.867,市区平均NMSE由1.311下降到0.303.     

基于碳源汇模式系统Carbon Tracker的广东省近地层典型CO2过程模拟研究

利用瓦里关全球本底站和番禺气象局站地面观测的CO2浓度资料对改进的Carbon Tracker-2010(CT-2010)模式系统进行了验证.结果显示,CT-2010能较好地反映近地层CO2浓度的分布状况,在瓦里关地区,模拟值与观测值的决定系数(R2)为0.584,残差为4.49μmol·mol-1,相对误差为1.18%;在珠三角地区,上述3个参数值分别为0.430、13.89μmol·mol-1和3.63%.利用CT-2010模式对广东地区近地层典型CO2过程及其影响因素进行了模拟和分析研究.结果表明:在典型高、低浓度CO2过程中,以广州为中心的珠三角区域始终为CO2浓度高值区,从东北至西南方向的梅州、河源、广州、肇庆和云浮等区域存在明显的CO2聚集带.在典型高浓度CO2过程中,珠三角和粤北区域的CO2浓度上升最明显,而粤东和粤西地区的CO2浓度变化较小;在典型低浓度过程中,珠三角、粤北及粤东的CO2浓度波动明显小于过程前和过程后,而粤西地区的CO2浓度波动较大.这些变化主要是受到了风场、下垫面植被、相对湿度及气温等因子的显著影响.     

南京工业区夏冬季节二次有机气溶胶浓度估算及来源解析

采用2015年6月15日~7月15日及2015年12月16日~2016年1月15日期间GC5000在线气相色谱仪得到的挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)数据、DRI-2001A热/光碳分析仪对膜采样分析得到的EC(elemental carbon)、OC(organic carbon)数据,使用气溶胶生成系数法(fractional aerosol coefficient,FAC)、EC示踪法及正矩阵因子分析(positive matrix factorization,PMF)对南京工业区二次有机气溶胶(secondary organic aerosol,SOA)浓度进行估算及来源解析.研究发现南京工业区SOA污染主要来源于芳香烃类物质,其对夏、冬季节SOA贡献率分别为80.39%、94.63%,主要贡献者为苯、甲苯、乙苯、二甲苯(benzene、toluene、ethylbenzene、xylene,BTEX);对南京工业区SOA浓度进行估算,得到夏季SOA浓度值为5.84~20.88μg·m~(-3),平均浓度为12.15μg·m~(-3),冬季为2.17~17.73μg·m~(-3),平均浓度为6.91μg·m~(-3),冬季SOA浓度平均水平明显低于夏季.SOA浓度值随风速及降水量的增大而减小;使用PMF受体模型对VOCs进行源解析分析得到夏季SOA污染主要来源于涂料使用、石油加工及石油化工源,SOA贡献值分别为0.65、0.21、0.18μg·m~(-3).冬季SOA污染主要来自于涂料使用,SOA贡献值为0.94μg·m~(-3).     

2013年北京市不同方位PM2.5背景浓度研究

利用2013年北京市6个站点PM_(2.5)浓度及5个站点气象监测数据,综合采用数理统计、物理识别、数值模拟的方法分析了2013年北京市不同方位PM_(2.5)的背景值.结果表明,2013年北京市西北、东北、东、东南、南、西南这6个方向边界点位的背景浓度在40.3~85.3μg·m-3之间,按由低到高顺序依次为密云水库、八达岭、东高村、榆垡、永乐店和琉璃河;2013年北京市PM_(2.5)北风时段背景值最低,西风时段次之,南风、东风时段明显偏高,不同风向下背景浓度的平均值分别在6.5~27.9、22.4~73.4、67.2~91.7、40.7~116.1μg·m-3之间,表现出北京东、南方向PM_(2.5)背景浓度较高分布特点;模拟的2013年北京市PM_(2.5)背景浓度空间分布呈现出南高北低的特征,周边区域对北京市PM_(2.5)背景浓度空间分布影响显著.     

Second organic aerosol formation from the ozonolysis of -pinene in the presence of dry submicron ammonium sulfate aerosol

An indoor chamber facility is described for investigation of atmospheric aerosol chemistry. Two sets of α-pinene ozonolysisexperiments were conducted in the presence of dry ammonium sulfate seed particle: ozone limited experiments and α-pinene limitedexperiments. The concentration of gas phase and particle phase species was monitored continuously by on-line instruments andrecorded automatically by data sampling system. The evolution of size distribution was measured by a scanning mobility particlesizer (SMPS), and α-pinene consumed was measured using GC-FID. Secondary organic aerosol (SOA) produced for seed-free systemis 100% organic in content, resulting from a sufficient supersaturation of low volatility organics to produce homogeneous nucleationfollowed by condensation to the aerosol. Secondary organic aerosol produced in seeded system is a mixture of organic and inorganicconstituents, initially forms via condensation onto the inorganic particles, and subsequent growth occurs via absorption into the organicsurface coating the inorganic core. Although the formation process and the size distribution for seed-free system and seeded system isdifferent, the ultimate mass of SOA formed is equal, and SOA yield for the two system located in the same regression line when usingone-product model, suggesting that the presence of dry ammonium sulfate seed has no measurable effect on the total aerosol yield, and the dry seed particle acts solely as a site upon which organic deposition occurs.     

上海市春季臭氧和二次有机气溶胶生成潜势的估算

利用在线气相色谱-氢火焰离子化(GC-FID)监测系统对上海市市区和郊区的55种挥发性有机物(VOCs,C2~C12)进行了自动连续监测,结合最大臭氧生成潜势量(ΦOFP)和气溶胶生成系数(FAC)对上海市春季市区和郊区的臭氧和二次有机气溶胶(SOA)的生成潜势进行了估算.结果表明上海市春季市区VOCs体积分数为33.9×10-9,烷烃、烯烃和芳香烃的体积分数分别为:14.7×10-9、9.3×10-9和7.7×10-9;郊区VOCs体积分数水平为20.2×10-9,烷烃、烯烃和芳香烃的体积分数分别为:4.3×10-9、1.8×10-9和13.9×10-9;用最大臭氧生成潜势量(ΦOFP)对春季市区和郊区ΦOFP进行评估,结果表明上海市春季市区和郊区VOCs各组分的ΦOFP分别为247.6μg·m-3和422.9μg·m-3,市区VOCs的ΦOFP为郊区的0.58倍;市区烷烃和烯烃的ΦOFP分别为郊区的2.2和2.1倍,而市区芳香烃的ΦOFP却仅为郊区的0.34倍;此外,利用气溶胶生成系数(FAC)对上海市春季市区和郊区SOA的生成量进行估算,结果显示市区和郊区的SOA生成潜势量分别为2.04μg·m-3和4.04μg·m-3,其中市区烷烃和芳香烃的SOA生成量分别占总SOA生成潜势的13.2%和86.8%,郊区烷烃和芳香烃的SOA生成量分别占总SOA生成潜势2.7%和97.3%;说明上海郊区SOA生成潜势量为市区的2倍,SOA生成贡献较大的前体物主要为芳香烃和高碳烷烃.     

深圳市城区VOCs对PM2.5和O3耦合生成影响研究

为了探究珠江三角洲城市大气PM_2.5和O₃的协同污染特征,在深圳市大学城开展了秋季光化学反应活跃季大气污染加强观测.发现O₃日最大8h平均值(O₃_8h)和PM_2.5在日间具有较强的正相关关系,且O₃_8h与典型挥发性有机物(VOCs)甲醛的相关性显著高于NO₂.利用气溶胶质谱仪在线测量了亚微米气溶胶化学组成,并利用正交矩阵因子模型(PMF)对其中有机气溶胶进行来源解析,解析出5类因子,其中二次有机气溶胶(SOA)占总有机物浓度的50%.通过对污染物之间的相关性分析发现,O₃_8h和SOA具有良好的相关性,但与硝酸盐(NO₃^-)未表现出相关性,说明VOCs在深圳城区大气PM_2.5和O₃耦合生成过程中的作用比NOx明显,VOCs减排是深圳市协同控制PM_2.5和O₃污染的关键.     

油烟净化器对餐饮VOCs排放和光化学特征的影响

选取了北京市21家餐饮企业,检测了净化器前端和后端的挥发性有机污染物（VOCs）的浓度水平,经油烟净化器净化后,烷烃类、烯烃类、含氧VOCs类和苯系物类污染物的排放平均浓度分别为（714.62±212.17）,（264.88±94.58）,（374.72±57.48）和（174.93±55.19）μg/m³,烯烃类污染物中仅对四氯乙烯有明显的浓度降低效果.根据净化器对VOCs污染物的去除效果,有35.7%的净化器净化效率为负值.烯烃类污染物是餐饮油烟污染中臭氧生成的最重要的前体物,占总臭氧生成潜势的48.2%~50.7%.苯系物成为餐饮业排放污染物中二次有机气溶胶（SOA）的主要前体物,占总SOA生成潜势的95%以上.     

用于模拟SOA形成的烟雾腔的构造和表征

为研究二次有机气溶胶的形成机理,设计制造了一种用于模拟二次有机气溶胶的形成过程烟雾腔实验系统,该系统主要包括样品进样系统,模拟反应系统即烟雾腔系统和产物检测系统三个部分,具有实时在线检测、效率高等优点。利用该实验装置模拟开展大气中含量较高的芳香烃化合物光氧化产生二次有机气溶胶的过程,使用TSI3321空气动力学直径测量系统、气溶胶飞行时间质谱等多种检测手段对二次有机气溶胶的形成进行表征。空白实验和羟基启动的光氧化实验结果表明烟雾腔内的气溶胶粒子是在黑光灯辐照下·OH自由基启动反应物光氧化产生的。实验结果表明研制的烟雾腔系统可以很好地实现对二次有机气溶胶形成过程的模拟和表征。     

上海城区二次气溶胶的形成:光化学氧化与液相反应对二次气溶胶形成的影响

二次组分是大气细颗粒物中最重要的组成部分之一.本研究旨在探究上海城区大气气溶胶颗粒物中二次组分的贡献及其形成的主要影响因素.利用高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪(HR-TOF-AMS)对上海城区春季及夏季的亚微米颗粒物(PM_1)进行实时的在线表征,发现有机物是PM_1中最主要的组成部分,占比为55%;其次是硫酸盐(24%)与硝酸盐(10%).进一步结合正交矩阵因子解析模型(PMF)对有机组分进行了来源解析.结果表明,一次有机气溶胶(POA)与二次有机气溶胶(SOA)分别占总有机物浓度的34%与66%; POA主要来自机动车源与餐饮源的贡献,且在春季和夏季对有机物的贡献趋于稳定.观测期间共观察到3个二次气溶胶显著生成的过程:其中,春季二次组分的显著增长过程以硫酸盐和老化的有机气溶胶在正午时段上升显著为主要特征,主要受光化学氧化过程的促进;夏季二次组分的显著生成过程主要是液相反应与光化学氧化共同促进的结果,如液相反应过程中,硝酸盐浓度与颗粒相水含量有较好的相关性(R~2=0. 72),而光化学氧化期间SOA浓度与大气氧化性(O_x)有较好的相关性.总体而言,二次组分是上海城市大气气溶胶颗粒物中最重要的组成部分,二次有机与无机组分在PM_1颗粒物中占比分别为35. 5%和43%,光化学氧化与液相反应对二次组分的形成有显著的促进作用.     

成都秋季大气污染过程VOCs特征及SOA生成潜势

利用在线气相色谱-质谱（GC-FID/MS）监测系统,对成都市城区秋季典型大气污染期间环境空气中的77种挥发性有机物（VOCs）进行连续监测,分析了污染前期、污染中期、污染后期VOCs的污染特征、日变化规律.结果表明,成都市城区典型污染前期VOCs体积分数为38.9×10^-9;污染中期VOCs体积分数迅速增加,比污染前期高3.7倍,达到143.4×10^-9,污染后期VOCs体积分数为35.7×10^-9.污染前期VOCs日变化不明显,污染中期、后期VOCs日变化呈双峰性,分别出现在每天车流量高峰时段.此外,利用气溶胶生成系数（FAC）评估了不同污染阶段VOCs对二次有机气溶胶（SOA）的生成潜势,污染前期、污染中期、污染后期SOA浓度值分别为1.1,3.1,1.5 μg/m³,芳香烃是SOA的主要前体物.     

天津隧道机动车VOCs污染特征与排放因子

应用隧道测试方法在天津市五经路隧道于工作日和非工作日对机动车挥发性有机物(VOCs)污染特征及排放因子(EFs)进行研究,采用3.2 L真空采样罐采集隧道内气体样品,应用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)对罐内VOCs组分进行分析,得到99种组分的定量结果.对VOCs浓度水平与变化特征、EFs进行了分析,计算隧道内VOCs的臭氧生成潜势(OFPs)和二次有机气溶胶生成潜势(SOAFPs),并与已发表的研究数据进行了对比.结果表明,隧道入口VOCs平均浓度为(190.85±51.15)μg·m~(-3),中点平均浓度为(257.44±62.02)μg·m~(-3).隧道总排放因子为(45.12±10.97) mg·(km·辆)-1,烷烃、烯烃、炔烃、芳香烃、卤代烃和含氧VOCs(OVOCs)的EFs分别为(22.79±7.15)、(5.04±1.20)、(0.78±0.34)、(9.86±2.81)、(0.26±0.17)和(6.25±2.27) mg·(km·辆)-1,与2009年测试结果相比下降明显.其中,异戊烷、甲苯、乙烯、甲基叔丁基醚(MTBE)和乙烷是机动车排放VOCs中排放因子较高的组分;甲基叔丁基醚/苯(MTBE/B)、甲基叔丁基醚/甲苯(MTBE/T)比值分别为1.07和0.77,说明蒸发排放对机动车排放VOCs的贡献不可忽视.隧道内VOCs的OFPs和SOAFPs分别为(145.50±37.85) mg·(km·辆)-1和(43.87±12.75) mg·(km·辆)-1,较2009年天津测试结果分别降低94.23%和90.88%,OFPs和SOAFPs的锐减与排放标准加严和油品升级密切相关.     

北京市二次有机气溶胶生成潜势的日变化规律

二次有机气溶胶(secondary organic aerosol,SOA)是大气细粒子(PM_(2.5))的重要组成部分.研究实际大气SOA生成潜势的日变化规律对于认知SOA生成转化机制及其对大气细粒子污染的影响具有重要意义.首次使用氧化流动管反应器(oxidation flow reactor,OFR)研究了北京夏季城市大气SOA生成潜势的日变化规律,利用高浓度的羟基自由基(·OH)氧化进入反应器内的环境空气,直接测定SOA的生成潜势.结果表明,一天内,SOA生成潜势的小时均值在3.9~9.4μg·m~(-3)范围内变化,呈现夜间高白天低的趋势,在16:00左右达到最低.SOA生成潜势和甲苯等城市典型挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)变化趋势一致,而和臭氧浓度反相关.实验结果表明,除了边界层高度变化影响污染物浓度进而影响SOA生成潜势以外,夏季白天强烈的光化学反应导致环境大气VOCs的消耗,对降低环境气体白天的SOA生成潜势值也有重要影响.同国外同类研究相比,北京环境大气由于具有更高的VOCs浓度,其SOA生成潜势要明显高于其他地区,可能对北京地区细颗粒物污染具有重要贡献.