氢自养还原菌同步去除水中Cr(Ⅵ)和NO3-

本实验研究了序批式条件下Cr（Ⅵ）和NO₃^-浓度、pH值和H₂含量对于氢自养还原菌同步去除水中Cr（Ⅵ）和NO₃^-的性能及微生物群落的影响.结果表明：系统中存在氢气时,正常活性的氢自养还原菌可实现Cr（Ⅵ）的还原;Cr（Ⅵ）初始浓度不高于2000 μg/L时,Cr（Ⅵ）和NO₃^-的还原速率及氢自养还原菌的活性不会受到Cr（Ⅵ）初始浓度的影响;作为一种优先电子受体,NO₃^-会与Cr（Ⅵ）争夺电子,降低Cr（Ⅵ）的还原速率;氢自养还原菌同步还原Cr（Ⅵ）和NO₃^-的最佳pH值为7.0左右,酸性或碱性环境都会抑制Cr（Ⅵ）还原,且NO₂^-会随着pH值的升高逐渐积累;作为电子供体,H₂是还原Cr（Ⅵ）和NO₃^-的必要条件,但H₂足量后,过量提供H₂不能提高Cr（Ⅵ）和NO₃^-的还原速率.     

稻田NO3-还原耦合As(III)氧化过程及微生物群落特征

以华南稻田土壤为研究对象通过构建微宇宙体系,研究了淹水稻田自养硝酸盐还原耦合As（III）氧化过程及其微生物群落结构组成.结果表明,NO₃^-的添加促进了稻田土壤中As（III）的氧化,在未添加NO₃^-的处理（Soil+As（III））以及灭菌处理（Sterilized soil+As（III）+NO₃^-）中As（III）未发生明显的氧化;在Soil+As（III）+NO₃^-处理中,NO₃^-有少量被还原,而在Soil+NO₃^-处理中,NO₃^-没有被还原.通过16S rRNA高通量分析在NO₃^-还原耦合As（III）氧化体系中微生物群落结构特征,在Soil+As（III）+NO₃^-处理中shannon指数相对较低为8.19,土壤微生物群落多样性降低,其中在门水平上主要优势菌群为变形菌门Proteobacteria（33%）、绿弯菌门Chloroflexi（11%）、浮霉菌门Planctomycetes（12%）;在属水平上主要的优势菌属为Gemmatimonas（7.4%）以及少量的Singulisphaera、Thermomonas、Bacillus.NO₃^-的添加能够促进稻田土壤中自养As（III）氧化,并且影响着稻田土壤中微生物群落组成.     

甲烷氧化耦合污水脱氮研究进展

污水处理厂厌氧池或污泥厌氧消化系统存在着溶解态甲烷(DCH₄)外溢风险，不仅会造成直接碳排放，也形成资源/能源的浪费.另一方面，污水处理厂常常需要外加碳源来满足脱氮需要，导致运行成本增加和间接碳排.若转换思路，利用CH4作为脱氮碳源，则有可能一箭双雕地解决问题.基于此，首先综述了好氧与厌氧甲烷氧化形式、发现/发展路径，并剖析它们的代谢途径及相关微生物.以此为基础，重点总结以NO₃^-、NO₂^-、甚至强温室气体N₂O作为电子受体的厌氧甲烷氧化途径，并从经济性和碳减排等方面论述甲烷厌氧氧化耦合反硝化(DAMO)工艺的潜在应用前景.最后，从接种微生物、培养环境等方面剖析DAMO工程应用的技术限制与瓶颈.综述表明，好氧甲烷脱氮技术功能微生物所需生存环境相左，致使工艺在实践中难以应用；相形之下，厌氧甲烷反硝化技术则较具应用潜力，但仍需深入研究，以提高功能微生物的鲁棒性.     

硝酸根对有机磷光解释放磷酸根的影响

为了解硝酸根（NO₃^-）的光化学活性对水体中有机磷间接光解释放磷酸根过程的影响,采用室内模拟实验,研究了NO₃^-在草甘膦光解转化为磷酸根中的作用及NO₃^-浓度对该反应速度的影响,并以甲醇为羟基自由基（·OH）猝灭剂,印证了NO₃^-对富营养化湖泊水体中有机磷光解释放磷的作用.结果表明,在紫外光（UV）照射下,草甘膦可以直接光解转化为磷酸根,其磷酸根的释放量随着溶液初始pH和草甘膦浓度的增加而增大.加入NO₃^-处理,光照60min后,磷酸根的释放量由空白处理的0.05mg/L增加到了0.43mg/L.添加Fe³⁺可促进这一过程,而添加腐殖酸（HA）和碳酸氢根（HCO₃^-）则可以显著抑制磷酸根的释放.在湖泊水体中,添加草甘膦,磷酸根的释放量显著高于空白,而增加湖水中NO₃^-浓度时,磷酸根的释放量则进一步增大.在湖水/草甘膦/NO₃^-体系中添加·OH猝灭剂甲醇后,磷酸根的释放量显著降低.可见在紫外光条件下,NO₃^-的光化学作用对有机磷释放磷酸根过程具有重要影响.     

亚磷酸盐在硝酸根溶液中的光氧化过程及影响因素

亚磷酸盐(HPO₃^2-,H₂PO₃^-,+3价)是磷生物地球化学循环中的还原态形式,其在水环境中的光氧化过程可能是亚磷酸盐转化的重要途径之一.以300W汞灯为光源,研究了环境浓度(1μmol/L)的亚磷酸盐在NO₃^-溶液中的光氧化过程,探讨了NO₃^-浓度、溶液pH值、环境中普遍存在的离子(Cl^-、SO₄^2-、HCO₃^-、Fe³⁺、Mn²⁺)及腐殖酸对亚磷酸盐光氧化过程的影响.结果表明,亚磷酸盐在NO₃^-溶液中的光氧化反应符合准一级动力学规律,当NO₃^-浓度由0增至120μmol/L时,其速率常数由0.020h^-1增至0.271h^-1;酸性溶液(pH = 4)有利于亚磷酸盐在硝酸根溶液中的光氧化,水环境中SO₄^2-及Cl^-对光氧化过程存在弱抑制,而HCO₃^-对光氧化过程产生较强的抑制作用.Fe³⁺促进了亚磷酸盐在NO₃^-溶液中光氧化过程,而Mn²⁺则是抑制作用.腐殖酸的加入对亚磷酸盐光氧化过程存在抑制作用.活性氧猝灭剂(异丙醇,叠氮化钠)的加入大大抑制了亚磷酸盐的光氧化过程,表明亚磷酸盐光氧化过程中,活性氧的产生对其光氧化起到关键作用.模拟太湖水样中亚磷酸盐的减少量与正磷酸盐的增加量一致,证明亚磷酸盐光氧化产物是正磷酸盐.     

白洋淀喹诺酮类抗生素在底栖动物中的生物富集特征

利用超高效液相色谱串联质谱法(HPLC-MS)对白洋淀水体、沉积物以及7种底栖动物中喹诺酮类抗生素(QNs)进行检测,并探究QNs在底栖动物中的生物富集特征及其与环境因子的相关性.结果表明:在白洋淀水体中,ΣQNs浓度为0.7380～2004ng/L,其中氟甲喹(FLU)平均浓度最高(168.0ng/L),而在底栖动物...     

水中无机氮形态变化对酮洛芬光降解的影响

研究了模拟太阳光照射下水环境中不同形态氮(NO₃^-、NO₂^-和NH₄⁺)对酮洛芬(KET)光解的影响.结果表明,KET在平均波长(200~450nm)下量子产率Φ_o为0.14. NO₃^-浓度从0.01mmol/L^-增至1.0mmol/L时, KET光解速率常数从0.0109降至0.0085; NO₂^-浓度从0.01mmol/L增至1.0mmol/L时, KET光解速率常数从0.0095降至0.0069, NH₄⁺对KET的光解基本无影响. NO₃^-的光掩蔽现象对KET光解的影响起主要作用; NO₂^-则通过光掩蔽现象和羟基自由基猝灭来抑制KET的光解.同时研究了当水环境中pE值发生变化而引起水中无机氮形态转化时,不同形态氮共存对KET光解的复合影响,随着pE值的增大,KET的光解速率先减小后增大;当NO₂^-和NH₄⁺共存时,两者对KET光解的影响存在拮抗作用,这一拮抗作用也存在于NO₂^-和NO₃^-之间.     

纤铁矿对氧氟沙星的吸附特征及环境影响因素

本文以化学合成的纤铁矿为研究对象,探讨典型氟喹诺酮类抗生素氧氟沙星(OFL)在纤铁矿上的吸附动力学、热力学过程及其环境影响因素.结果表明,纤铁矿对OFL的吸附过程更符合伪二级动力学模型(R²=0.991)和Freundlich模型(R²=0.996),平衡吸附量(Q_e)为1.99mg/g,且该吸附为自发放热过程.纤铁矿对OFL的吸附有很强的p H值依赖性,主要取决于不同p H值条件下纤铁矿的带电性和OFL离子的存在形态;同时,离子强度的增加会减弱纤铁矿与OFL之间的静电斥力,从而使吸附量增加.富里酸(FA)对OFL在纤铁矿上的吸附具有促进作用;两种离子对OFL的竞争吸附有着不同的影响,其中Ca²⁺抑制OFL的吸附,而NO₃^-则无明显影响.扫描电镜(SEM)和傅里叶变换红外光谱(FTIR)表明,OFL在纤铁矿上的吸附机制以羧基参与的双齿螯合配位或双桥配位作用为主.     

厌氧发酵中硝态氮和亚硝态氮对己酸巨球菌产酸性能的影响机制

目前有机废弃物在厌氧发酵方面引起了极大的关注,然而在发酵过程中不可避免地会积累硝态氮(NO₃^--N)和亚硝态氮(NO₂^--N),它们对链延长微生物在脂肪酸合成过程中的影响尚鲜见报道.为了揭示无机氮污染对厌氧发酵过程可能产生的影响及其机理,探究了1、3、5 g/L的NO₃^--N和NO₂^--N对Megasphaera hexanoica (己酸巨球菌)厌氧发酵过程中己酸生产性能的影响.结果表明：(1)1、3、5 g/L的NO₃^--N对菌株的生长代谢特性无明显促进或抑制作用,而同浓度的NO₂^--N则严重抑制了菌株的生长代谢和己酸产生,其中5 g/L的NO₂^--N导致菌株最大生长量仅为2.21 g/L,显著低于对照组的5.83 g/L,同时菌株的乳酸消耗量和己酸产量也分别从5.9和3.8 g...     

基于水化学及氮氧同位素技术的硝酸盐来源解析——以鄱阳湖湿地为例

为了识别鄱阳湖湿地水体中硝酸盐污染的来源,转化特征和各污染来源的贡献比例,选取枯水期这一典型时期,于2019年1月份对鄱阳湖中的蚌湖湿地,沙湖山湿地和庐山湿地的地表水进行取样,并测定了水样中的离子组成和硝酸盐氮氧同位素值.研究结果显示, NO₃^-/Cl^-物质的量浓度比值与Cl^-浓度的关系表明3处湿地中硝酸盐来源可能受到农业活动和降雨的影响.蚌湖,沙湖山和庐山湿地水体中δ¹⁵N-NO₃^-和δ¹⁸O-NO₃^-值的范围分别为-6.19‰~4.67‰和3.41‰~39.95‰,-4.14‰~1.45‰和31.54‰~68.30‰,-6.98‰~3.83‰和2.80‰~30.43‰,硝酸盐氮氧同位素值表明3处湿地硝酸盐来源可能受到降水NO₃^-,硝酸盐氮肥,氨态氮肥和土壤有机氮的影响.利用硝酸盐氮氧同位素之间的关系,并结合NO₃^-与Cl^-比值关系判断湿地中无明显反硝化作用的发生.SIAR模型结果显示:蚌湖湿地,沙湖山湿地,庐山湿地硝酸盐来源中降水NO₃^-贡献占比最大,其次是化肥,土壤有机氮,粪便和生活污水贡献占比最小.     

白洋淀喹诺酮类抗生素污染特征及其与环境因子相关性研究

利用超高效液相色谱串联质谱法(HPLC-MS)对白洋淀水体和沉积物中喹诺酮类(Quinolones,QNs)抗生素进行检测,并研究其生态风险空间分异特征,探究其与环境因子的相关性.结果表明:①白洋淀氧氟沙星(Ofloxacin,OFL)和氟甲喹(Flumequine,FLU)的检出率最高(100%),其次为马波沙星(Marbofloxacin,MAR)和氟罗沙星(Fleroxacin,FLE)(≥60%),其余QNs的检出率较低(≤35%);②白洋淀水体和沉积物中QNs抗生素浓度范围分别为153.39～1550.07 ng·L~(-1)和10.22～381.85 ng·g~(-1),水体中QNs在S1处浓度最高,S4处最低,沉积物中QNs在S2处浓度最高;③相关性分析结果表明,水体透明度(Secchi depth,SD)、总氮(Total nitrogen,TN)、总磷(Total phosphorus,TP)、硝氮(Nitrate nitrogen,NO~-_3-N)、沉积物氨氮(Ammonia nitrogen,NH_3-Ns)和沉积物总氮(TNs)与QNs相关性显著,其中,SD、TP和NH_3-Ns与部分QNs(MAR、恩诺沙星(Enrofloxacin,ENR)和FLE)显著相关(p0.01),表明生活污水和养殖废水对QNs的贡献较大;④生态风险评价结果表明,白洋淀QNs总体处于中低风险水平,其中,ENR处于中高风险水平,其余QNs处于低风险水平;就空间分布而言,除S1和S9为高风险区外,其余各点为中低风险区.     

MIL-101(Fe)的优化制备及其对硝酸盐的吸附机制研究

采用溶剂热法,制备金属有机骨架(MOFs)材料MIL-101(Fe)吸附去除水中的NO₃^-,利用Box-Behnken响应面法对MIL-101(Fe)的合成条件进行了优化,设定FeCl₃投加量、TPA投加量及合成时间3个影响因素,建立了NO₃^-吸附量与各因素之间的二次多项式模型,确定了MIL-101(Fe)的最优合成条件,并利用SEM-EDS、FTIR和BET等方法对吸附材料进行了表征.同时,通过静态吸附实验,探究了MIL-101(Fe)投加量、吸附时间、溶液pH值对材料吸附性能的影响.结果表明,MIL-101(Fe)吸附NO₃^-的最优条件为：MIL-101(Fe)投加量0.2 g,pH=8.0,温度15℃,NO₃^-初始浓度30 mg·L^-1,吸附时间120 min,在此条件下NO₃^-的吸附量为12.12 mg·g^-...     

厌氧氨氧化颗粒污泥内部原位生物活性与N2O产生特性

以厌氧氨氧化颗粒为对象,利用NH₄⁺、NO₂^-、NO₃^-和N₂O微电极测定了浓度连续分布,并建立微生物原位活性与N₂O产生之间的关系.结果表明,NH₄⁺和NO₂^-同步消耗的厌氧氨氧化活性区分布在颗粒的表层区域(0～1500μm),其中200～400μm活性最高;当NH₄⁺-N浓度为14mg/L(c(NH₄⁺):c(NO₂^-)=1:1.2)时,NH₄⁺-N和NO₂^--N最大净体积消耗速率分别为1.19与1.65mg/(cm³·h).反硝化活性主要分布在1500～2500μm的深层区域,当采用...     

燃煤电厂烟囱排口可凝结颗粒物气-粒转化规律模拟研究

随着燃煤电厂超低排放改造的实行,可凝结颗粒物(CPM)成为烟气治理难点.本文通过烟雾箱系统,系统考察了烟气组分以及相对湿度、紫外线强度等环境因素对SO₂、NO₂和NH₃转化为硫酸根离子(SO₄^2-)和硝酸根离子(NO₃^-)过程的影响.结果表明：(1)NH₃是体系中SO₄^2-和NO₃^-浓度增长的重要因素,SO₂和NO₂可以共同促进SO₄^2-和NO₃^-浓度增长.(2)通过对萃取液中和滤膜上颗粒物的微观分析发现,NH₃在颗粒物成核过程中起关键作用;颗粒物中主要元素为N和S,硫酸盐和硝酸盐是颗粒物主要成分.(3)相对湿度对SO₄^2-和NO<...     

氮氧同位素示踪湿沉降NO3-来源及氧化途径

为探明焦作市大气湿沉降中硝态氮的污染水平,识别其来源及其形成过程,于2020年1月-2021年12月采集了焦作市大气湿沉降样品41个,测定并分析了TN、NH₄⁺-N、NO₃^--N浓度以及δ¹⁵N-NO₃^-、δ¹⁸O-NO₃^-值.结果表明：(1)TN、NH₄⁺-N、NO₃^--N浓度范围分别为2.52～13.27、0.11～1.70、1.64～8.31 mg/L,焦作市湿沉降中氮的主要存在形态为NO₃^--N,占比为52.11%～83.92%.(2)δ¹⁸O-NO₃^-、δ¹⁵N-NO₃^-值的范围分别为54.9‰～93...     

北京清河水体及水生生物体内抗生素污染特征

利用高效液相色谱和串联质谱联用的方法,分析了北京市清河水体和水生生物体内4类抗生素含量水平及污染特征.结果表明:清河水体中QNs(喹诺酮类)和MCs(大环内酯类)抗生素是主要污染物质,ρ(∑QNs)和ρ(∑MCs)的平均值分别为2 238.9和814.9 ng/L;在检测的5种大型水生植物体内,QNs和TCs(四环素类)抗生素是主要污染物质,w(∑QNs)和w(∑TCs)的平均值分别为945.3和389.2μg/kg;在鱼类和软体动物体内,QNs和SAs(磺胺类)抗生素是主要污染物质,w(∑QNs)和w(∑SAs)的平均值分别为3 213.9和653.5μg/kg.抗生素对清河水生态系统的环境风险评价结果表明,OFL(氧氟沙星)、CIP(环丙沙星)和NOR(诺氟沙星)对藻类和水生植物的HQs(危害系数)均大于1,说明在清河水体中这3种抗生素对藻类和水生植物存在环境风险.研究表明,清河水环境存在一定程度的抗生素污染,其中QNs抗生素的HQs较高,其环境风险不容忽视.     

南京北郊水溶性离子污染特征及其光学特性

为了分析南京北郊水溶性离子污染特征及其消光贡献,于2017年3月15日~4月15日、7月和10月开展了PM_2.5观测实验,分析了南京春夏秋3个季节的PM_2.5及其组分浓度特征、水溶性离子及其前体物转化特征以及水溶性离子的光学特性.结果表明,采样期间PM_2.5的质量浓度为（93.8±40.3）μg/m³,其中54.2%为水溶性离子,其总质量浓度为（50.9±25.6）μg/m³,而二次水溶性离子（SNA）占水溶性离子的76.8%.各水溶性离子组分分布为：NO₃^- > SO₄^2- > NH₄⁺ > Ca²⁺ > Cl^- > NO₂^- > K⁺ > F^- > Mg²⁺ > Na⁺.在季节变化上,PM_2.5和主要水溶性离子均为春季高,夏季低,但夏季NO₃^-4^2-.硫转化率（SOR）和氮转化率（NOR）在采样期的均值分别为0.38、0.22,这说明南京有较强的二次转化过程.采样期间,平均[NO₃^-]/[SO₄^2-]的值为1,这说明水溶性离子主要来源于移动源的排放.通过IMPROVE公式计算的大气消光系数低于实际值,但能够较为准确的反映出南京消光系数的趋势.各组分消光贡献从大到小分别为（NH₄）₂SO₄（38.9%）、NH₄NO₃（36.7%）、POM（13.6%）、EC（9.3%）、NO₂（1.5%）.其中SNA的消光贡献占70%以上,春季的SNA消光贡献最大,而夏季的最小.     

竹林河岸带土壤反硝化脱氮效果模拟及机理研究

以太湖流域上游南苕溪流域农业区竹林河岸带土壤为研究对象,采用乙炔抑制法研究不同外源硝态氮（NO₃^--N）添加量(模拟添加NO₃^--N浓度分别为0、5和10 mg·L^-1的污水,分别用N0、N5和N10处理表示)对不同离水距离（0～3、3～6、6～12 m）、不同深度（0～10、10～20、20～40 cm）土壤反硝化速率的影响.结果表明,N0、N5和N10处理的土壤72 h内的反硝化速率均值分别为59.65、163.56和295.81μg·kg^-1·h^-1,不同处理间差异显著.N5和N10处理的土壤对外源NO₃^--N的脱氮率均值分别为0.45和0.51,且N5处理显著低于N10处理;土壤反硝化速率和对外源NO₃^--N脱氮率均随NO₃^--N添加量的增大而增加.土壤反硝化速率随离水距离的增加而降低,表层土壤的...     

北京市开发区PM1污染特征及影响霾形成的因素

通过采集北京市亦庄经济技术开发区2016年7月和10月、2017年1月和4月4个季节典型代表月大气亚微米颗粒物PM₁样品,分析研究了该开发区PM₁及其水溶性离子组分的季节变化以及不同污染时段的变化特征,揭示了影响二次组分形成和霾污染形成的重要因素.结果表明：研究期间开发区PM₁平均浓度为73.95μg/m³,高于北京市同期估算的PM₁平均水平,为其1.13倍.夏、秋、冬、春4季PM₁平均浓度分别为69.22,63.38,99.50,57.26μg/m³,明显呈现出冬季 > 夏季 > 秋季 > 春季的季节变化特征,各季节霾天PM₁浓度是清洁天的1.78~3.17倍.PM₁中总水溶性离子浓度为37.30μg/m³,占PM₁总质量浓度的50.44%,其中二次组分SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺（SNA）平均浓度占总水溶性离子浓度的86.98%,是PM₁中水溶性离子的最主要组成部分.PM₁总水溶性离子浓度的季节变化与SNA的变化一致,表现为冬季 > 夏季 > 秋季 > 春季.研究期间硫氧化率（SOR）高于氮氧化率（NOR）,且SOR表现为夏 > 秋 > 冬 > 春,而NOR表现为夏 > 秋~春 > 冬,相应霾污染天SOR和NOR均显著高于清洁天,其中夏季霾天SO₂和NO₂的二次转化过程最为显著.SO₂向SO₄^2-的转化主要受相对湿度RH、温度T、NO₂以及NH₃的影响,且液相反应是硫酸盐形成的重要途径.NO₂向NO₃^-的转化受RH、T、O₃以及NH₃的影响较大.鞍型气压场、均压场、逆温层以及南、东南和西南方向为主的近地面偏弱气团传输是影响霾污染形成的重要因素.     

低氧条件下不同电子受体对克雷伯氏菌降解菲的影响

为考察低氧条件下不同电子受体对于克雷伯氏菌(Klebsiella sp.ZS1,下称ZS1)降解菲的影响,在8%氧分压下,分别添加20 mmol/L Na₂SO₄、20 mmol/L NaNO₃、10 mmol/L FeCl₃为电子受体进行降解菌的培养. 通过分光光度法和平皿计数法分别测定电子受体消耗率和菌体生长量,并采用气-质联用法(GC-MS)测定ρ(菲),对不同电子受体影响下的菌体生长量和ρ(菲)进行单因素方差分析. 结果表明,在低氧环境下ZS1降解菲过程中,SO₄2-、NO₃-、Fe3+的消耗率分别为74.7%、0.2%、4.5%;电子转移速率分别为1 899、0.366 3、7.679 μmol/d. 未接种ZS1时,ρ(菲)只减少了10.1%;接种ZS1后,不添加电子受体和分别添加SO₄2-、NO₃-、Fe3+下菲的降解率分别为68.9%、86.2%、72.9%和68.5%,一级动力学方程求得的降解速率常数分别为0.181、0.360、0.186、0.183 d-1. 添加SO₄2-组ZS1的生长量是不添加电子受体组的2.5倍,而添加NO₃-或Fe3+时与不添加电子受体组基本相等. 研究显示,在低氧条件下,ZS1降解菲过程中可同时利用SO₄2-和O₂为电子受体;添加SO₄2-作为外源电子受体对ZS1的生长及降解能力有很强的促进作用;而添加NO₃-和添加Fe3+对ZS1降解菲和ZS1的生长没有显著影响.