京津冀农业源氨排放对PM2.5的影响

根据收集的京津冀区域农业氨排放源活动水平数据,使用排放因子法建立了2014年京津冀地区农业氨排放清单.结果表明,2014年京津冀地区农业源氨排放总量为1750695t,平均排放强度为8.09t/km²;河北省、北京市和天津市农业氨排放量分别为1594087t、58822t和97786t.;猪和蛋鸡是畜禽养殖业中氨排放的主要来源,分别占31.29%和26.07%.模拟结果表明,农业氨减排使京津冀地区PM_2.5的年均浓度下降12.04μg/m³,下降比例约为18.36%,4月份和7月份农业氨减排对PM_2.5的影响较大,而1月份影响较低;农业氨减排使无机盐（硫酸盐+铵盐+硝酸盐）的年均浓度下降10.00μg/m³,年均浓度下降比例为41.84%,对硝酸盐的影响最大,铵盐次之,硫酸盐最小.     

2008—2020年京津冀及周边地区人为源氨排放清单研究

氨可以在大气中转化生成铵根离子,成为PM_2.5中重要的水溶性无机离子组分,长时间序列的氨排放清单是研究PM_2.5污染历史成因的重要基础.为探究京津冀及周边地区人为源氨排放来源和排放特征,根据北京市、天津市、河北省、山西省、山东省和河南省的各类氨排放活动水平,采用排放因子法建立了京津冀及周边地区的氨排放清单.结果表明：(1)2008—2020年京津冀及周边地区的氨排放量总体呈下降趋势,从3 170.21×10³ t降至2 767.59×10³ t.农业源是主要贡献源,其氨排放量(2 551.94×10³～3 061.26×10³ t)占氨排放总量的92.21%～93.38%;非农业源氨排放量介于209.85×10³～232.38×10³ t之间.(2)2020年,河南省的氨排放量最大,为908.57×10³ t,占京津冀及周边地区氨排放总量的32.83%,其次为山东省、河北省和山西省,占比分别...     

基于地基观测及源清单的2017-2019年德州市秋冬季大气污染防治效果评估

为评估污染减排措施实施效果,基于地基观测及排放清单数据,运用WRF中尺度气象模型和CAMx空气质量模型,对德州市2017-2019年秋冬季大气污染攻坚实施效果进行了评估.结果表明,2017-2018年秋冬季,德州市ρ（PM_2.5）同比下降31.7%,高于京津冀及周边地区平均水平（25.6%）,大气污染攻坚措施成效显著;2018-2019年秋冬季,德州市ρ（PM_2.5）同比增加8.5%,高于京津冀及周边地区平均水平（4.2%）,这与不利气象条件及排放量同比减少有关.观测结果显示,2018-2019秋冬季,德州市PM_2.5中无机组分、一次排放示踪物以及SO₂和CO等气态前体物浓度较上一年度呈下降趋势,ρ（SOA）（SOA为二次有机气溶胶）、ρ（NH₄+）同比有大幅增长,增幅分别为53.8%和19.1%,这与大气中VOCs（挥发性有机物,增加46.5%）及大气氧化性（增加6.4%）的增加密切相关,表明德州市复合型大气污染加剧,PM_2.5防控难度加大.综合气象和减排评估结果可知,2017-2018年秋冬季,气象条件（13.4%）和长效措施（9.4%）是德州市PM_2.5改善的两个主要因素;2018-2019年秋冬季,长效措施减排效果较为有限,减排主要来自预警应急（5.0%）和区域减排（5.2%）,若仅考虑不利气象条件的影响,将导致同比约19.9%的反弹.因此,持续深入推进长效减排措施,降低污染物排放水平,是德州市实现空气质量改善的根本途径.      

“三年行动计划”对大气环境持久性自由基污染特征和来源的影响

采用电子顺磁共振波谱法(EPR)对“打赢蓝天保卫战三年行动计划”(“三年行动计划”)实施期间(2018～2020年)以及实施前后(2017年和2021年)西安大气PM_2.5中EPFRs的浓度特征、种类特征及可能来源进行了探讨.结果发现,该计划实施后西安大气PM_2.5中EPFRs平均浓度(5.03×10¹⁴spins/m³)比实施前(7.18×10¹⁴spins/m³)下降了29.9%,表明“三年行动计划”的实施对EPFRs的控制是有效的.冬季浓度(8.61×10¹⁴spins/m³)是夏季(3.10×10¹⁴spins/m³)的2.8倍,其主要类型为以碳为中心附近受含氧官能团影响的自由基.相关性及平行因子分析显示,燃煤源(35.3%)、交通燃烧源(30.0%)和扬尘源(27.8%)可能是西安大气PM_2.5中EPFEs的主要来源.冬季交通燃烧源占比最...     

中国大气污染治理:进展·挑战·路径

党的十八大以来,生态文明建设不断推进,其中大气污染治理是生态环境三大攻坚战之一.自2013年《大气污染防治行动计划》发布以来,我国开展了针对PM_2.5（细颗粒物）污染治理的一系列举措,在燃煤污染和移动源污染控制等领域取得了显著成绩,全国空气质量明显好转.相对于2013年,2017年京津冀、长三角、珠三角三大区域ρ（PM_2.5）年均值分别下降了40%、34%和28%.然而,目前我国不少区域和城市仍然面临着解决PM_2.5污染的急迫需求,并且O₃（臭氧）污染的重要性逐渐凸显,因此我国空气质量改善工作仍面临巨大挑战.今后在建设生态文明和"美丽中国"的进程中,围绕《打赢蓝天保卫战三年行动计划》目标,应重视对非电行业、柴油货车等重点源的控制,加强控制氮氧化物（NO_x）和挥发性有机物（VOCs）排放,持续推进能源和结构转型,协同推动我国积极应对气候变化和持续改善空气质量.      

四川盆地大气氨与氮氧化物排放对细颗粒物污染的影响及减排潜力

基于IASI、OMI与TROPOMI卫星数据识别了2008~2019年四川盆地氨与氮氧化物柱浓度的变化趋势,并进一步采用空气质量模型CMAQ对2019年冬季四川盆地氨排放的大气环境影响进行了研究,评估了氨与氮氧化物单独减排及氨与氮氧化物协同减排情景下对四川盆地颗粒物污染的影响.结果表明：2008~2012年四川盆地氮氧化物排放逐年升高随后在2013~2019年迅速下降,而氨柱浓度在2008~2013年期间较为稳定,自2014年起迅速增长.四川盆地氨排放的高值区主要集中在人为活动强烈的成都及周边地区和川南城市群以及农业源氨排放主导的川西北地区.铵根离子在川南城市群的PM_2.5当中占比高达11.4%,而对川西地区城市的PM_2.5贡献较低.敏感性实验结果表明,氨与氮氧化物协同减排50%能有效降低大气中硝酸铵与硫酸铵的浓度,从而减少细颗粒物污染,改善四川盆地区域环境空气质量.     

基于PM2.5来源解析的减排方案制定

为定量解析PM_2.5浓度与排放源削减比例之间的关系,利用WRF-NAQPMS/OSAM模式对2017年12月京津冀及周边地区“2+26”城市的PM_2.5浓度变化和来源解析进行了模拟,并基于来源解析结果对各城市进行了迭代减排实验.结果表明,各城市削减本地排放源的效果最为显著,由于受化学生成影响引起的排放源和PM_2.5浓度之间的高度非线性关系,使得线性减排方案具有较大的局限性.各城市排放源削减引起的PM_2.5浓度变化主要由排放源的一次贡献和化学生成的二次贡献组成,其中化学生成的二次贡献浓度与行业解析结果的函数之间存在显著的线性关系.随着排放源的削减,清洁期间PM_2.5浓度中各组分的浓度随之下降,污染期间硝酸盐、二次有机气溶胶、铵盐等浓度不降反升,这为迭代减排方案中物种的选择提供了指导意义.     

2018—2021年京津冀及周边地区“2+26”城市PM2.5与O3污染特征及气象影响

为了解《打赢蓝天保卫战三年行动计划》期间(2018—2020年)以及之后(2021年)我国重点污染区域空气质量情况,并区分排放源控制与气象条件的贡献,本文利用逐小时监测的PM_2.5、O₃浓度以及气象要素数据,研究了2018—2021年京津冀及周边地区“2+26”城市PM_2.5与O₃污染特征,结合KZ (Kolmogorove Zurbenko)滤波方法定量分析了排放源与气象条件对PM_2.5与O₃浓度长期趋势的贡献. 结果表明:①2018—2021年“2+26”城市PM_2.5浓度年均值与O₃-8 h-90th浓度(O₃日最大8 h平均浓度的第90百分位数)均呈逐年下降趋势. 2018—2021年PM_2.5浓度年均值分别为60、57、51和45 μg/m3,河北省南部、河南省与山东省南部PM_2.5浓度年均值均较高;O₃-8 h-90th浓度分别为198、195、179和171 μg/m3,2018年保定市、石家庄市、聊城市与晋城市的O₃-8 h-90th浓度(>210 μg/m3)均较高,而2021年太原市O₃-8 h-90th浓度(192 μg/m3)较高. ②PM_2.5与O₃-8 h浓度(O₃日最大8 h平均浓度)的长期分量在大部分城市受气象条件影响较为明显. 受气象条件影响的PM_2.5浓度长期分量在2018—2020年无明显趋势,在2021年呈下降趋势;受排放源影响的PM_2.5浓度长期分量在2018—2020年呈下降趋势,在2021年无明显趋势. 受气象条件影响的O₃-8 h浓度长期分量在2018—2020年呈下降趋势,在2021年呈上升趋势;受排放源影响的O₃-8 h浓度长期分量在2018年呈下降趋势,在2019—2021年无明显趋势. ③11个气象因子中,温度和相对湿度对PM_2.5与O₃-8 h浓度变化的影响较大,当温度与相对湿度均比前一天升高时,更有利于PM_2.5与O₃-8 h浓度的同时升高. 研究显示,“2+26”城市PM_2.5与O₃污染受气象条件影响显著,温度与相对湿度的变化对判定PM_2.5与O₃-8 h浓度同时升高的现象有一定积极意义.      

2013—2014年《大气污染防治行动计划》实施效果及对策建议

2013年9月10日国务院颁布了《大气污染防治行动计划》(下称《行动计划》).为研究《行动计划》颁布前后我国不同地区大气污染状况变化及其防治措施效果,通过分析2013—2014年“中国大气气溶胶研究网络(CARE-China)” 36个监测站点ρ(PM_2.5),结合同期环境保护部公布的74个重点城市大气主要污染物浓度数据和OMI卫星数据,分析了我国不同地区ρ(PM_2.5)变化及其原因;同时,以北京为例,分析了不同粒径段中颗粒物质量浓度变化的原因.结果表明:①京津冀及其周边、长三角、珠三角、西南、成渝、西北、华中、关中和东北9个地区ρ(PM_2.5)年均值下降了1.1～16.3 μg/m3.其中,京津冀及其周边、长三角、珠三角、成渝和关中地区降幅均超过10.0%,分别为10.2%、10.7%、11.6%、16.9%和20.8%.②不同地区ρ(NO₂)和ρ(SO₂)年均值变化基本一致,近地面ρ(NO₂)年均值在京津冀及其周边、珠三角、西南、成渝和华中等地区降幅在3.0%～9.2%之间,但是华北平原地区NO₂柱浓度下降明显,降幅在10.0%～20.0%之间.③北京地区ρ(PM₁)和ρ(PM_2.5)年均值分别下降了5.7和0.2 μg/m3,并且ρ(NO₃-)和ρ(SO₄2-)年均值在PM₁和PM_2.5中均有所下降,但ρ(PM_1~2.5)与其ρ(NH₄+)年均值升幅分别为27.9%和16.2%.因此,京津冀及其周边地区在防治措施实施过程中,在控制高架点源与实施脱硝措施等情况下,应逐步加强近地面面源和线源的控制力度;在实施SO₂和NO_x减排措施的同时,还需要重视机动车三元催化过程和燃煤电厂脱硫脱硝过程中可能导致的NH₃排放问题.      

我国燃煤电厂PM2.5减排潜力预测与分析

为研究燃煤电厂在燃煤发电机组结构优化调整和不同末端控制措施条件下PM_2.5的排放情况,以2012年为基准年,设计了分阶段、分地区不断优化的控制情景(基准、适中、加严和最严情景),并依据《大气细颗粒物一次源排放清单编制技术指南(试行)》建立的减排潜力模型对2017年、2020年和2030年我国燃煤电厂PM_2.5减排潜力及空间分布进行预测分析. 结果表明:通过燃煤发电机组结构优化调整,2017年、2020年和2030年我国燃煤电厂PM_2.5排放量与调整前相比可分别减少3.62×104、8.52×104和24.43×104 t,但相对于基准年而言,PM_2.5排放量并未减少;进一步结合末端控制措施优化进行控制,PM_2.5最大减排潜力(相对于基准年而言)可分别达到59.42×104±7.83×104、82.83×104±5.82×104和81.89×104±6.76×104 t,最高减排比例分别达到66.5%±8.8%、92.8%±6.5%和91.6%±7.6%. 我国各省(市/区)燃煤电厂PM_2.5减排潜力与其煤耗量和采取的控制措施有关,燃煤量越大,控制措施越严格,则减排潜力越大. 京津冀、长三角和珠三角地区燃煤电厂在实现超低排放,即最严情景下2017年PM_2.5减排潜力分别为5.93×104、12.04×104和4.70×104 t;2017年、2020年和2030年这3个区域PM_2.5总减排潜力分别为22.68×104、22.36×104和22.07×104 t. 内蒙古、江苏、山东、广东、河北和山西等地在实施超低排放后,其PM_2.5减排潜力均超过4×104 t,并且在全国范围内实施超低排放可显著降低我国燃煤电厂PM_2.5排放量.      

邯郸市大气污染源排放清单建立及总量校验

邯郸作为"2+26"城市主要的重工业城市之一,位于京津冀南北传输通道的核心位置,在京津冀地区大气污染协同调控中处于重要地位.为改善当地空气质量,以邯郸市为研究对象,基于拉网式调查获取详细活动水平数据,结合相关排放因子,得到2016年邯郸市大气污染源排放清单;采用WRF-CMAQ（气象-空气质量）数值模型,模拟了2016年典型季节代表月（1月、4月、7月、10月）的空气质量,验证了数值模型的准确性;最后基于总量校验方法,反向估算了邯郸市典型污染物的排放总量,对初始大气污染源排放清单进行校验.结果表明:①2016年邯郸市SO₂、NO_x、TSP、PM₁₀、PM_2.5、CO、VOCs、NH₃的总排放量分别为78 533、183 126、497 466、258 940、124 637、3 735 355、200 309、187 299 t.②工业源是SO₂、NO_x、PM_2.5、CO和VOCs的主要排放源,分别占总排放量的74.5%、54.5%、30.6%、76.7%和28.1%;无组织扬尘源对TSP、PM₁₀、PM_2.5的贡献较大,分别占总排放量的58.5%、43.6%、30.3%;NH₃的主要排放源为农畜氨及人体和其他氨,二者排放的NH₃占总排放量的96.9%.③总量模型估算得到邯郸市PM_2.5、SO₂、NO₂年排放量分别为152 739、79 405、206 549 t;对比分析校验前、后典型污染物排放发现,校验前的大气污染源排放清单可能低估了PM_2.5和NO_x的排放量.研究显示,邯郸市污染物排放量较大,工业源为主要排放源,建议相关部门加强对工业源的管控力度.      

京津冀及周边地区“2+26”城市空气质量特征及其影响因素

京津冀及周边地区“2+26”城市为京津冀大气污染传输通道城市,也是我国空气污染最严重的区域之一.针对京津冀及周边地区“2+26”城市,利用中国环境监测总站公布的PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、O₃和CO数据,对2013—2019年京津冀及周边地区“2+26”城市大气污染特征进行分析,并探讨影响其空气质量变化的因素.研究表明:①2013—2019年京津冀及周边地区“2+26”城市空气质量总体向好,2019年ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）、ρ（SO₂）、ρ（CO）和ρ（NO₂）比2013年分别下降了50%、41%、79%、49%和20%,ρ（O₃-8 h-90per）（臭氧日最大8 h平均值第90百分位数）比2013年升高了21%.②2013—2019年京津冀及周边地区“2+26”城市重污染天数持续减少,2019年比2013年下降67%,严重污染天数下降尤为明显,降幅达90%.优良天数比例虽然增加,但2016年以后基本稳定在50%左右,没有持续增加的趋势.③ρ（PM₁₀）、ρ（SO₂）、ρ（NO₂）和ρ（CO）的最大值均出现在1月,ρ（O₃-8 h）（臭氧日最大8 h平均值）的最大值出现在6月.ρ（PM_2.5）越高,PM_2.5/PM₁₀和SO₂/NO₂越大,表明二次污染源和燃煤源的贡献越大.④就空间分布而言,ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）高值区主要集中在区域中南部太行山脉山前的平原地区,低值区主要集中在区域北部.⑤地理位置、气象条件、产业结构、能耗消耗以及减排政策是影响2013—2019年京津冀及周边地区“2+26”城市空气质量变化的重要因素.研究显示,随着大气污染防治减排措施实施的力度逐渐加大,政策影响已成为京津冀及周边地区“2+26”城市空气质量持续改善的最重要手段.      

汾渭平原秋冬季PM2.5化学组分特征及其来源

汾渭平原是我国空气污染最严重的区域之一,2018年被列为重点区域. 本研究针对汾渭平原11城市开展PM_2.5化学组分连续观测,分析PM_2.5浓度和主要化学组分的时空分布规律,并利用PMF模型解析PM_2.5污染来源. 结果表明:①2018—2019年秋冬季汾渭平原11城市ρ(PM_2.5)平均值为(101.4±65.4)μg/m3,是京津冀及周边地区“2+26”城市的1.1倍. 临汾市ρ(PM_2.5)最高(216.8 μg/m3),是汾渭平原的2.1倍. ②2018—2019年秋冬季汾渭平原PM_2.5的主要化学组分是有机物、硝酸根离子、地壳物质和硫酸根离子,其中地壳物质占比是京津冀及周边地区的1.6倍. ③受污染物排放、气象条件以及地理位置的影响,汾渭平原PM_2.5中有机物、硝酸根离子、地壳物质、硫酸根离子、铵根离子和氯离子的空间分布具有明显的差异性. ④随着污染的加重,硝酸根离子、硫酸根离子和氯离子在PM_2.5中的占比均逐渐增加,地壳物质、元素碳、微量元素等与一次排放相关的组分占比随污染加重逐渐减少,表明污染期间燃煤源管控仍需进一步加严,而对扬尘源和机动车等污染源的管控起到了良好的效果. ⑤重污染过程期间,相对湿度增加、风速减小是影响PM_2.5浓度上升的客观因素,二次组分以及与燃煤源和生物质燃烧源有关的化学组分的增长是影响PM_2.5浓度上升的重要原因,二次源和燃烧源是PM_2.5的主要来源. 研究显示,汾渭平原秋冬季PM_2.5污染较重,尤其需要关注燃烧源的管控.      

苏州市人为源氨排放清单及其分布特征

通过调研分析苏州大市范围内的农业、工业、生活及交通等相关活动水平数据,采用排放因子法建立了2013年苏州市人为源氨排放清单. 结果表明:2013年苏州市人为源氨排放总量为22 020.18 t,排放强度为3.06 t/km2;畜禽养殖、工业源、氮肥施用是苏州市氨排放的主要来源,排放量分别为8 080.99、7 103.50、4 841.23 t,共占氨排放总量的90.94%. 其中,工业源的氨排放分担率为32.25%,高于全国平均值,火电行业和化肥制造行业的氨排放占工业源排放总量的90.14%,烟气脱硝过程的氨逃逸值得关注;在畜禽源中,肉鸡和生猪是最大的氨排放源,二者排放量分别占畜禽养殖氨排放总量的42.59%和37.14%. 太仓、张家港、常熟依次为苏州市氨排放量和排放强度最大的3个地区,共占氨排放总量的69.02%,苏州市区氨排放量位列第四但排放强度最低. 空间分布特征表明,苏州市东北部氨排放较集中,中部排放量较小,周边地区特别是沿江县级市的排放量较大. 研究显示,氨排放清单的建立可为苏州市氨排放控制提供基础数据.      

气象和排放变化对PM2.5污染的定量影响

基于WRF-CMAQ模型系统定量分析了气象和排放因素对全国及重点区域PM_2.5污染影响程度.从年度特征来看,与2015年相比,2016年、2017年全国空气质量明显改善,PM_2.5年均浓度分别下降7%和14%;2016年气象条件总体转好,气象因素和排放因素变化导致全国PM_2.5年均浓度下降幅度分别为4%和3%;2017年全国气象条件与2015年相比基本持平,大气污染物排放量下降是PM_2.5污染减轻的决定因素.除汾渭平原外,京津冀及周边地区"2+26"城市、长三角、成渝地区空气中的PM_2.5年均浓度持续下降;珠三角气象条件变化对PM_2.5影响较大,2017年导致PM_2.5浓度上升了29%;除汾渭平原外,其他4个重点地区的污染物排放变化导致PM_2.5年均浓度下降且2017年的下降幅度进一步加大,说明污染管控措施的环境效益明显.从季节特征来看,气象影响值的区域性差异明显.本文分析方法可用于制定空气质量目标或者评估污染控制方案的环境效果.     

衡水市大气污染成因研究及治理经验

衡水市作为"2+26"城市中典型的低GDP、高污染城市,其空气质量排名常年处于74个重点城市的后10位.自大气重污染成因与治理攻关项目工作开展以来,衡水市开展了大量污染成因研究及污染治理工作,已取得了较为明显的大气污染治理成效.从空气质量变化、排放源、污染物来源解析及气象条件与排放贡献等方面,梳理了衡水市大气污染成因研究及治理经验.结果表明:①衡水市的空气质量得到较大改善,PM₁₀和PM_2.5治理成效明显.2018年衡水市ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）年均值比2017年分别下降了25.12%和19.73%,比2013年分别下降了54.84%和51.22%,但O₃污染形势逐渐严峻,以O₃为首要污染物的天数由55 d（2013年）增至125 d（2018年）.②相比于2016年,衡水市2017年SO₂、NO_x、CO、PM₁₀、PM_2.5、BC、OC、VOC的排放总量均大幅下降.③2013-2018年导致衡水市PM_2.5下降的因素中,气象因素占8.0%,排放源因素占92.0%,说明衡水市通过减排措施改善空气质量的效果较为显著.④硝酸盐已经取代硫酸盐成为秋冬季颗粒物二次转化中最重要、占比最高的成分.研究显示,衡水市高ρ（PM_2.5）主要以本地排放和临近地区输送为主,为有效控制衡水市PM_2.5污染的发生与发展,应采取本地排放控制与"2+26"城市联防联控相结合的方案.