人类活动对查干湖PAHs沉积历史及来源的影响

对查干湖湖心沉积岩芯中16种美国环保署（US EPA）优控多环芳烃（PAHs）含量进行分析,辅以²¹⁰Pb和¹³⁷Cs年代测定,重建查干湖1877—2017年PAHs沉积历史,通过正定矩阵因子分解模型（PMF）定量判别污染源,通过随机影响模型（STIRPAT）和通径分析方法定量分析人类社会经济参数与PAHs沉积历史的影响机理.研究表明：PAHs含量为305.90~1214.42 ng·g^-1,3~4环为优势组分.140年来,PAHs含量变化总体表现为缓慢波动、剧烈波动、快速增加的趋势,20世纪60年代,沉积物中PAHs总量及各组分开始呈较频繁的波动性增大,于2011年达高峰值.查干湖沉积物中PAHs的来源为生物质及煤燃烧、化石燃料燃烧、交通源和石油泄漏,其中燃烧源为主要来源.松原市人口总量和第二产业占GDP比值每提高1%,沉积物中PAHs沉积通量将分别增加8.11%和2.98%,其中能源消费总量通过第二产业占GDP比值对PAHs沉积通量的影响最大.     

滇池PAHs的沉积记录、来源及其生态风险评估

采用GC/MS方法分析了滇池沉积柱中16种美国EPA优控的多环芳烃(PAHs)的垂直分布状况,并对其来源变化及生态风险进行了分析和评估.研究表明:滇池沉积柱中PAHs的含量范围为558～6418 ng·g-1,并在20世纪90年代初达到峰值,这明显不同于发达国家的同类研究,也与国内沿海地区和偏远湖泊的相关研究有所不同.滇池沉积物中的PAHs主要来自当地的家庭燃煤、木材和生物秸秆等的低温燃烧过程,但工业燃煤和机动车尾气等高温燃烧过程释放的PAHs的相对含量近年来有明显增加的趋势.风险评估结果显示,滇池中上层沉积物中的PAHs可能存在潜在的生态风险,而这些生态风险主要来自低环数的NAP、FLU、PHEN和高环数的BbF、BaP、DBA等.     

博斯腾湖流域沉积物中多环芳烃的时空分布、来源及生态风险评价

在新疆博斯腾湖及其上游采集了8个表层沉积物和1根湖心沉积柱样品,分析了其中16种多环芳烃(PAHs)的含量,对其时空分布特征、来源和潜在生态风险进行了研究,并采用~(210)Pb同位素测年法分析了沉积速率和沉积柱的时间跨度.结果表明:表层沉积物样品中PAHs含量范围为57.37～360.24 ng·g~(-1)(干重),开都河沉积物中PAHs以低分子量PAHs(2～3环)为主,博斯腾湖沉积物中PAHs以高分子量PAHs(4～6环)为主.开都河和博斯腾湖沉积物中萘(Nap)、菲(Phe)、苯并(b)荧蒽(BbF)和茚并(1, 2, 3-cd)芘(IP)等单体的含量较高.空间分布呈现出上游河流开都河高于博斯腾湖区,且湖区污染主要集中在湖心处的污染特征.沉积柱样品中15种PAHs含量范围为29.85～211.13 ng·g~(-1),沉积速率为0.18 cm·a~(-1),PAHs组成以5环和6环为主.沉积时间跨度为1852—2016年,PAHs含量峰值出现在1994年.采用比值法对表层沉积物和沉积柱样品进行源解析表明,博斯腾湖流域PAHs主要来源于生物质和煤热解过程,近年来有向煤炭和石油燃烧复合源转变的倾向.效应区间低/中值法(ERL/ERM)和平均效应区间中值商法(M-ERM-Q)评估结果表明,博斯腾湖及其上游表层沉积物中PAHs表现出低生态风险.     

黄海近岸表层沉积物中PAHs的分布特征与潜在风险

利用第二次全国海洋污染基线调查数据,考察了我国黄海近岸海域表层沉积物中多环芳烃(PAHs)的分布状况、组成比例,并开展了初步的来源分析和潜在生态风险评价.研究结果表明,PAHs的含量范围从未检出至8294 ng·g-1,高值站点主要位于辽东半岛的大连湾附近海区,以及山东半岛北部的威海沿岸.在辽东半岛、山东半岛的近岸海区,表层沉积物中的PAHs以中、高环(4～5环)组分占据明显优势;而在江苏近岸海区,低环组分(2～3环)的比例明显上升.低环与中高环组分的相对丰度以及成对同分异构体的比值结果显示,各海区表层沉积物中PAHs的主要来源是各类燃烧释放过程,如燃煤、生物质、天然气和交通尾气等,石油产品输入的影响居次要地位.依据效应低值区间ERL的警戒水平,计算ERL商的平均值,从而初步得到各海区潜在的PAHs生态风险水平.结果表明,大连湾PAHs污染较为严重,各PAHs组分的浓度均高于ERL警戒水平,而苯并(a)芘甚至超出效应中值区间的境界水平ERM,显示大连湾近岸海区具有较高的PAHs生态风险,而其它海区的潜在生态风险则较低.     

杭州青山水库沉积物中多环芳烃的垂直分布、来源及潜在生态风险

利用高效液相色谱法检测杭州青山水库沉积物中多环芳烃(PAHs)的含量,并对其垂直分布特征及来源进行分析。结果表明,青山水库沉积物中共检出属于美国EPA优先控制16种PAHs中的15种,主要单体为芘和菲,各采样点位PAHs总量的浓度在324～881 ng/g(干重)之间,平均值为453 ng/g,属低污染水平。ΣPAHs含量空间分布受人类活动影响较大,以游船码头附近点位沉积物中含量最高;垂直尺度方面,各点位沉积物中ΣPAHs含量均是沉积柱中层最高,自水库底层往上呈现增加再减少的变化过程。沉积物中的多环芳烃以高分子量组分为主,其中4环PAHs含量最高,占比34. 3%～45. 6%。通过特征组分比例可确认其主要来自燃烧源,以油料的不完全燃烧形成的污染输入为主。利用沉积物质量基准法、沉积物质量标准法分别对青山水库沉积物中PAHs的风险评价表明,青山水库沉积物尚不存在严重的多环芳烃生态风险,但按照质量标准法评价有PAHs单体含量超过临界效应浓度值,需加强监测查明污染源,并采取措施控制污染物输入。     

基于PMF模型的长江流域水体中多环芳烃来源解析及生态风险评价

为研究长江流域水体中多环芳烃(PAHs)污染特征和生态风险,于2015年8月采集了长江干流及主要支流水体样品19个.使用固相萃取方法提取PAHs,经净化后,利用气相色谱-质谱联用仪测定了16种优先控制PAHs(ΣPAHs)的浓度.结果表明,水体中ΣPAHs浓度范围为17.7~110 ng·L-1,平均浓度为42.6 ng·L-1.水体中PAHs主要以低环为主(2~3环),占水体ΣPAHs总量的67.7%.同分异构体比值法表明,研究区PAHs主要来自于化石燃料和木材等生物质燃料燃烧的产物以及石油类物质泄漏和化石燃料燃烧混合产物.正定矩阵因子分解法(PMF)结果表明,研究区PAHs主要有4种来源,依次为:生物质和煤炭燃烧混合源40.1%,石油源19.6%,交通源17.5%,焦炭源22.8%.生态风险评价结果表明,低环PAHs的生态风险处于较高水平,各采样点风险熵值表明,乌江站及下游区域生态风险较高,但总体看来,长江流域总体生态风险处于较低水平.     

西昌邛海沉积物重金属含量时空变化与污染评价

通过对四川省西昌市邛海沉积岩芯10种金属元素全量与表层沉积物7种重金属元素全量和赋存形态的分析,研究了近百年来重金属累积和污染的时空特征及其在表层沉积物中的潜在生态风险.20世纪70年代之前,沉积岩芯中金属元素含量均较为稳定;70年代沉积物中Al、Fe、K和Cr含量呈明显的峰值,与流域降水量增加及围湖造田和毁林开荒等导致的细颗粒表土侵蚀输入有关;90年代以来,随着流域土壤侵蚀强度降低,Al、Fe、K和Cr等含量总体呈下降趋势,而As、Cd、Cu、Pb和Zn含量逐渐升高或较为稳定.富集系数结果表明,沉积岩芯中Cd、Pb和Zn受到不同程度的人为污染;其中Cd污染最重,污染开始于20世纪60年代,90年代以来保持在中等污染水平.表层沉积物中,Cd在西北部湖区含量较高,其余重金属含量空间变化趋势不明显;Cd、Pb和Zn的有效态质量分数平均分别为95%、63%和48%,其中Cd以酸可提取态为主,Pb和Zn主要赋存于可还原态和可氧化态中;其余重金属有效态质量分数平均值小于27%.重金属全量与有效态含量结果均表明,表层沉积物中Pb和Zn为轻度污染或中度污染水平,Cd平均为中度污染水平,但在西北部湖区达到了重度污染水平.基于重金属全量与有效态含量分别估算的表层沉积物中人为源Cd、Pb和Zn的含量较为接近（P>0.05）,说明人为输入的重金属在沉积物中主要赋存于有效态中.综合沉积物质量基准、潜在生态风险指数评价结果及重金属赋存形态,表层沉积物中Cd具有较强的潜在生态风险,其余重金属表现为低生态风险.     

淮河盱眙段柱状沉积物中PAHs分布及生态风险评价

通过对淮河盱眙段柱状沉积物中16种优先控制的PAHs污染物进行GC-MS定量分析,结合210Pb同位素定年,重现了该区域多环芳烃的污染历史. 研究表明, 在柱状沉积物中整个沉积剖面(0～45 cm)w(PAHs)为102.9～306.9 　ng/g(以干质量计). 20世纪30年代以后w(PAHs)总体呈下降趋势,但自进入21世纪以来w(PAHs)呈逐年上升趋势,并在2008年达到最高值. 从柱状沉积物的w(2～3环PAHs)/w(4环PAHs)来看,淮河盱眙段沉积物中PAHs污染的历史来源主要是石油类污染. 对照有关沉积物的生态风险评价标准,表层与底层芴出现了负面生态效应,而其他层面的潜在生态风险很小.      

千岛湖表层沉积物中多环芳烃污染特征及生态风险评价

利用高效液相色谱法对采集于2012年12月的部分千岛湖表层沉积物中多环芳烃(PAHs)进行了分析.结果表明,千岛湖表层沉积物中共检出属于美国EPA优先控制16种PAHs中的15种,各采样点位PAHs总量的浓度范围在258~906ng/g(干重)之间,平均值为558ng/g,属低污染水平.空间分布特征受周边区域内点源污染和河流输入污染物影响.沉积物中的多环芳烃以高分子量组分为主,通过特征组分比例可确认其主要来源于周边地区煤炭、木材不完全燃烧及车船尾气排放.利用沉积物质量基准法、沉积物质量标准法分别对千岛湖表层沉积物中PAHs的风险评价表明,千岛湖沉积物中不存在严重的多环芳烃生态风险,但部分点位按照质量标准法评价已经超过临界效应浓度值,需加强监测查明污染源,并采取措施控制污染物输入.     

千岛湖表层沉积物中多环芳烃污染特征及生态风险评价

利用高效液相色谱法对采集于2012年12月的部分千岛湖表层沉积物中多环芳烃(PAHs)进行了分析.结果表明,千岛湖表层沉积物中共检出属于美国EPA优先控制16种PAHs中的15种,各采样点位PAHs总量的浓度范围在258~906ng/g(干重)之间,平均值为558ng/g,属低污染水平.空间分布特征受周边区域内点源污染和河流输入污染物影响.沉积物中的多环芳烃以高分子量组分为主,通过特征组分比例可确认其主要来源于周边地区煤炭、木材不完全燃烧及车船尾气排放.利用沉积物质量基准法、沉积物质量标准法分别对千岛湖表层沉积物中PAHs的风险评价表明,千岛湖沉积物中不存在严重的多环芳烃生态风险,但部分点位按照质量标准法评价已经超过临界效应浓度值,需加强监测查明污染源,并采取措施控制污染物输入.     

大冶湖表层沉积物-水中多环芳烃的分布、来源及风险评价

于2015年8月采集大冶湖表层沉积物8个及上覆水样8个,使用GC-MS分析16种EPA优控PAHs.结果表明在表层沉积物及水体中ΣPAHs范围分别为:35.94~2 032.73 ng·g-1和27.94~242.95 ng·L~(-1),平均值分别为940.61 ng·g-1和107.77 ng·L~(-1);表层沉积物中PAHs分布呈现湖中高于岸边趋势,水体则呈大致相反趋势,表层沉积物中以4~5环高环化合物为主要组分,在水体中主要以2环以及4环和5环PAHs为主,与国内外其他湖泊相比处于中度污染水平;来源解析表明大冶湖表层沉积物及水体中多环芳烃主要来自于高温燃烧源,沉积物中PAHs高环分子都占据绝大部分,反映出了沉积物受矿冶冶炼长期累积污染的效应;所检测沉积物中各单体PAH及ΣPAHs含量均未超过ERM以及FEL,表明大冶湖表层沉积物中PAHs无潜在生态风险;终生致癌风险评价表明大冶湖水体中PAHs通过摄入和皮肤接触风险都处于USEPA推荐的可接受水平范围之内,但都高于瑞典环保局和英国皇家协会推荐的最大可接受风险水平,需要对7种致癌PAHs污染加以防治.     

滴水湖及其水体交换区沉积物和土壤中PAHs的分布及生态风险评价

采用GC-MS联用技术分析了滴水湖及其水体交换区23个表层沉积物和土壤中16种多环芳烃(PAHs)的含量,探讨其分布特征及来源并对其生态风险进行评价.结果表明,滴水湖沉积物中16种PAHs含量范围是11.49~157.09 ng·g-1,平均含量为66.60 ng·g-1,湖区沉积物中PAHs含量比入湖区低,但比出湖区高.湖区外的沉积物和土壤中PAHs组成主要以中、高分子量PAHs(4环、5~6环)为主,而湖区内表层沉积物中PAHs组成则以低分子量PAHs(2~3环)和高分子量PAHs(5~6环)为主.通过特征化合物分子比值法、主成分分析及多元线性回归模型判源,表明湖区外沉积物和土壤中PAHs来源主要为燃烧源,而湖区内沉积物中PAHs来源为燃烧源和石油类产品泄漏的混合来源.生态风险评价显示,滴水湖及其水体交换区沉积物和土壤中PAHs生态风险较低.     

闽江福州段沉积物中多环芳烃的分布、来源及其生态风险

对闽江福州段37个沉积物样品中的15种多环芳烃(PAHs)进行了研究.结果表明,15种PAHs的总量在241.5～1310.8ng·g-1之间,均值为630.9ng·g-1,且从上游到下游整体上呈下降的趋势,但在福州市区附近有突增的现象.沉积物中有机质含量(SOM)与PAHs总量呈显著正相关(r=0.58,p<0.01).同时,应用因子分析和多元线性回归方法对PAHs进行了源解析.结果表明,煤燃烧来源占31.7%,汽油燃烧占25.2%,柴油燃烧占28.7%,石油泄漏源占14.5%,石油燃烧是闽江福州段沉积物中PAHs的主要来源.用效应区间中值ERM(the effects range median)和效应区间低值ERL(the effects range low)及其商值平均方法对闽江福州段沉积物中PAHs的生态风险进行了评价.结果表明,有4个样品芴的含量超过ERL指导值(19ng·g-1),具有一定的生态风险,其余PAH单体和PAHs总量都不超标.     

多环芳烃在岩溶地下河表层沉积物-水相的分配

利用实测老龙洞地下河水中和沉积物中多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)的实际浓度,获取了溶解相-沉积物中PAHs的分配系数Kp值.研究了老龙洞地下河PAHs在水相和沉积物中的质量浓度变化及其在水相和沉积物间的分配.研究结果表明水相和沉积物中PAHs质量浓度分别为81.5~8 089 ng·L-1,平均值(1 439±2 248)ng·L-1和58.2~1 051 ng·g-1,平均值(367.9±342.6)ng·g-1;PAHs组成均以2~3环为主,但沉积物中明显富集高环PAHs.沉积物-水相Kp值分布在55.74~46 067 L·kg-1范围内,随PAHs环数的增加而增大.沉积物-水相中实测的有机碳分配系数(lg Koc)大部分高于预测值上限,PAHs强烈吸附在沉积物上.lg Koc与正辛醇-水分配系数(lg Kow)呈较好的线性自由能关系(R2=0.75),但其斜率小于1,推测地下河沉积物对PAHs化合物的吸收能力较差.     

辽河水系沉积物中PAHs的分布特征及风险评估

采用GC-MS方法测定了辽河流域19个采样点位枯水期以及丰水期表层沉积物中多环芳烃（PAHs）的含量,共检出15种PAHs.枯水期ΣPAHs为123.5～21 233.4 ng·g-1,平均含量为3 208.1 ng·g-1;丰水期ΣPAHs为37.9～9 014.0ng·g-1,平均含量为1 612.0 ng·g-1.利用特征化合物指数法对PAHs进行源分析,主要来源是燃料燃烧.运用平均沉积物质量基准商（mSQG-Q）对辽河流域PAHs进行风险评价,芴和芘存在中低度生态效应;丰水期抚顺段L3-1有较强的负面效应,枯水期沈阳段L1-1点位、抚顺段L3-1和L3-2有较强的负面效应.     

滇池流域宝象河水库沉积物中多环芳烃的垂直分布特征及来源解析

采用GC-MS检测了滇池宝象河水库沉积物中16种美国环保署(US EPA)优先控制的多环芳烃(PAHs)的含量,并对其垂直分布特征及来源进行分析,以此了解宝象河水库近年来PAHs的变化.结果表明,水库沉积物中16种PAHs均有检出,其含量范围为162.26~762.24ng·g~(-1),平均值为423.30 ng·g~(-1).自底层50 cm至表层,沉积物中PAHs含量呈上升趋势.从多环芳烃环数来看,沉积物中的PAHs以2~3环为主,其含量为128.34~518.81 ng·g~(-1),平均值为279.88 ng·g~(-1),占PAHs总量的42.2%~84.1%,平均值为67.6%.FLA/(FLA+PYR)、Ba A/(Ba A+CHR)和Icd P/(Icd P+Bghi P)3组比值及PAHs各组分的分析结果表明,燃烧过程是沉积物中PAHs的主要来源,主要为煤炭、生物质的燃烧.PAHs含量与总有机碳(TOC)之间有显著正相关关系,TOC影响宝象河水库沉积物中PAHs的分布.     

长江武汉段丰水期水体和沉积物中多环芳烃及邻苯二甲酸酯类有机污染物污染特征及来源分析

持久性有机污染物(POPs)在我国地表水和沉积物等环境介质中被广泛检出,对生态环境和人类健康具有潜在的风险.针对现阶段长江经济带核心区域(武汉段)POPs的污染状况信息严重缺乏的问题,本文以使用量较大且环境中检出高的PAHs和PAEs为研究对象,通过对2016年长江武汉段干流15个采样点丰水期水体和沉积物中16种PAHs和6种PAEs污染物含量水平、分布特征和污染来源的系统分析.结果表明,长江武汉段2016年丰水期水体和沉积物中ΣPAHs浓度分别为20.8~90.4 ng·L~(-1)(均值40.7 ng·L~(-1))和46.1~424.0 ng·g~(-1)(均值191.8 ng·g~(-1)),ΣPAEs浓度分别为280.9~779.0 ng·L~(-1)(均值538.6 ng·L~(-1))和1 346.2~7 641.1 ng·g~(-1)(均值3 699.5 ng·g~(-1)).PAHs和PAEs含量均低于国家地表水环境质量标准规定的限值,污染程度小.长江武汉段水体中PAHs以2~3环为主,沉积物中PAHs以2~3环和4环为主,水体和沉积物中PAEs以DEHP和DBP为主.基于比率及主成分分析,长江武汉段水体与沉积物中PAHs主要的来源为煤和生物质燃烧,以及石油来源;水体和沉积物中PAEs的主要来源于塑料和重化工工业,以及生活垃圾.水体及沉积物中两类典型POPs(PAHs和PAEs)对人类健康会产生潜在有害影响,需加强监控.研究成果可为长江(武汉段)环境保护提供基础数据和技术支撑.